Hybrid polymer/nanoparticle composites for near room temperature thermoelectric applications:
In dieser Arbeit untersuchte ich die Synthese und Charakterisierung von hochleistungsfähigen p- und n-Typ hybriden organischen/anorganischen TE-Materialien. Ich konzentrierte mich auf die Manipulation der Zusammensetzung der anorganischen Nanostruktur durch einen topotaktischen chemischen Umwandlung...
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Format: | Abschlussarbeit Buch |
Sprache: | English |
Veröffentlicht: |
Berlin
[2024?]
|
Schlagworte: | |
Online-Zugang: | Volltext kostenfrei |
Zusammenfassung: | In dieser Arbeit untersuchte ich die Synthese und Charakterisierung von hochleistungsfähigen p- und n-Typ hybriden organischen/anorganischen TE-Materialien. Ich konzentrierte mich auf die Manipulation der Zusammensetzung der anorganischen Nanostruktur durch einen topotaktischen chemischen Umwandlungsprozess und demonstrierte die Kontrolle über die TE-Eigenschaften durch Variation der Stöchiometrie von AgxTe-Nanopartikeln in AgxTe/PEDOT:PSS-Hybriden. Außerdem untersuchte ich die Auswirkungen verschiedener Dotierungsmethoden auf die TE-Leistung von p-Typ Te/PEDOT:PSS- und n-Typ Ag2Te/PEDOT:PSS-Hybriden in dünnen Schichten. Ich analysierte die Auswirkungen der primären Dotierung durch Säure-Base- und Ladungstransferprozesse unter Verwendung von H2SO4 bzw. Tetrakis(dimethylamino)ethylen sowie die Auswirkungen der sekundären Dotierung unter Verwendung von Ethylenglykol. Anschließend habe ich eine überarbeitete Interpretation des Raman-Spektrums von PEDOT:PSS vorgeschlagen, wenn dessen Oxidationsgrad variiert wird. Darüber hinaus stelle ich die entsprechende experimentelle Methodik für die Analyse und Bewertung des Spektrums vor. Durch diese systematische Untersuchung konnte ich den experimentellen Nachweis erbringen, dass der Templating-Effekt die planare Ausrichtung der ersten paar Schichten von PEDOT-Anteilen über den Nanodrähten verursacht und dass in PEDOT:PSS Polaronenpaare im Triplett-Zustand mit einem Spin S = 1 vorhanden sind. Zusammengenommen ermöglichen die Ergebnisse eine Verbesserung der TE-Leistung nicht nur von PEDOT-basierten Hybriden, sondern auch für eine breite Klasse von leitenden Polymeren, insbesondere Polythiophenen. Hybrid organic/inorganic materials have emerged as promising thermoelectric (TE) materials since they inherit the individual strengths of each component, enabling rational materials design with enhanced TE performance. As a result, many hybrid organic/inorganic TE materials have been developed in an attempt to mitigate the difficulties of enhancing their TE performance arising from the interrelation of the electrical conductivity, Seebeck coefficient, and thermal conductivity through the carrier concentration. In this work, I studied the synthesis and characterization of high-performing p- and n-type hybrid organic/inorganic TE materials. I focused on the manipulation of the inorganic nanostructure composition by a topotactic chemical transformation process, and I demonstrated the control over the TE properties by varying the stoichiometry of AgxTe nanoparticles in AgxTe/PEDOT:PSS hybrids. Additionally, I studied the impact of different doping methods on the thin film TE performance of p-type Te/PEDOT:PSS and n-type Ag2Te/PEDOT:PSS hybrids. I analyzed the effects imparted by primary doping through both acid-base and charge transfer processes using H2SO4 and tetrakis(dimethylamino)ethylene, respectively, and the effects of secondary doping using ethylene glycol. Subsequently, I proposed a revised interpretation of the Raman spectrum of PEDOT:PSS as its oxidation level is varied. Furthermore, I provide the pertinent experimental methodology for the analysis and evaluation of the spectrum. This systematic investigation allowed me to provide experimental evidence of the templating effect causing the planar alignment of the first few layers of PEDOT moieties over the nanowires and the presence of polaron pairs in the triplet state, in PEDOT:PSS, having a spin S = 1. Together, the results will enable the enhancement of the TE performance not only of PEDOT-based hybrids but for a wide class of conducting polymers, in particular polythiophenes. |
Beschreibung: | Tag der mündlichen Prüfung: 16.12.2024 Der Text enthält eine Zusammenfassung in deutscher und englischer Sprache. |
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I focused on the manipulation of the inorganic nanostructure composition by a topotactic chemical transformation process, and I demonstrated the control over the TE properties by varying the stoichiometry of AgxTe nanoparticles in AgxTe/PEDOT:PSS hybrids. Additionally, I studied the impact of different doping methods on the thin film TE performance of p-type Te/PEDOT:PSS and n-type Ag2Te/PEDOT:PSS hybrids. I analyzed the effects imparted by primary doping through both acid-base and charge transfer processes using H2SO4 and tetrakis(dimethylamino)ethylene, respectively, and the effects of secondary doping using ethylene glycol. Subsequently, I proposed a revised interpretation of the Raman spectrum of PEDOT:PSS as its oxidation level is varied. Furthermore, I provide the pertinent experimental methodology for the analysis and evaluation of the spectrum. This systematic investigation allowed me to provide experimental evidence of the templating effect causing the planar alignment of the first few layers of PEDOT moieties over the nanowires and the presence of polaron pairs in the triplet state, in PEDOT:PSS, having a spin S = 1. Together, the results will enable the enhancement of the TE performance not only of PEDOT-based hybrids but for a wide class of conducting polymers, in particular polythiophenes. Thermoelektrischer Effekt (DE-588)4223155-3 gnd rswk-swf Thermoelektrizität (DE-588)4185148-1 gnd rswk-swf Verbundwerkstoff (DE-588)4062670-2 gnd rswk-swf PEDOT:PSS Hybride Materialien thermoelektrische Materialien Dotierung Template-Effekt thermoelectric materials hybrid materials post-treatment templating effect (DE-588)4113937-9 Hochschulschrift gnd-content Verbundwerkstoff (DE-588)4062670-2 s DE-604 Thermoelektrizität (DE-588)4185148-1 s Thermoelektrischer Effekt (DE-588)4223155-3 s Erscheint auch als Online-Ausgabe Rubio Govea, Rodrigo Hybrid polymer/nanoparticle composites for near room temperature thermoelectric applications 10.18452/32851 urn:nbn:de:kobv:11-110-18452/33469-4 (DE-604)BV050230597 https://doi.org/10.18452/32851 Resolving-System kostenfrei Volltext http://edoc.hu-berlin.de/18452/33469 Verlag kostenfrei 1\p emakn 0,14405 20250402 DE-101 https://d-nb.info/provenance/plan#emakn 2\p emasg 0,53799 20250402 DE-101 https://d-nb.info/provenance/plan#emasg |
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