Entwicklung tubularer Mitteltemperatur-Brennstoffzellen - Experimentelle Untersuchungen, Modellierung und numerische Simulation:
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Inhaltsverzeichnis
1 Einleitung 1
1 1 Motivation 1
1 2 Problemstellung 4
1 3 Zielsetzung und Aufbau der Arbeit 5
2 Stand der Wissenschaft und theoretische Grundlagen 7
2 1 Polymer-Elektrolyt-Membran-Brennstoffzellen 7
211 Funktionsprinzip 8
212 Thermodynamik 10
213 Wirkungsgradbetrachtung 16
214 Kinetik 19
215 Ladungstransport 27
216 Stofftransport 30
217 Nicht-Gleichgewichts-Effekte an der Phasengrenzfläche 46
218 Elektrolytverteilung 47
219 Energietransport 50
2 1 10 Charakterisierungsmethoden 53
2 2 Tubuläre PEM-Brennstoffzellen 57
2 3 Selektives Laserschmelzen 62
2 4 Tauchbeschichten im Sol-Gel-Verfahren 65
3 Präparation tubulärer HT-PEM-Brennstoffzellen und konstruktive Details 69
3 1 Chemikalien und Materialien 69
311 Phosphorsäure 69
312 Polybenzimidazol 72
313 Katalysator 81
314 Polytetrafluorethylen 86
315 Tubuläre Trägerelektrode 86
316 Mantelelektrode 91
3 2 Präparation tubulärer Brennstoffzellen-Prototypen 92
321 Additive Fertigung von Trägerelektroden durch Selektives Laserschmelzen 92
322 Aufbringen der katalytischen Schichten 94
323 Membranherstellung durch Tauchbeschichtung und Gelierung 96
324 Präparation der Mantelelektrode 97
3 3 Konstruktive Details 100
331 Tubuläre Trägerelektrode 100
332 Rohrreaktor 101
4 Experimentelle Untersuchungen 103
4 1 Bestimmung von Diffusionskoeffizienten im System Phosphorsäure/Wasser 103
411 Messaufbau und Methodik 103
412 Ergebnisse 105
4 2 Bestimmung von Dampf-flüssig-Phasengleichgewichtsdaten 107
421 Messaufbau und Methodik 107
422 Ergebnisse 108
4 3 Charakterisierung tubulärer Einzelzellen 111
431 Tomografie-und Materialografie-Aufnahmen 111
432 Messtechnik 112
433 Prüfbetrieb 115
434 Variation von Betriebsparametern 117
435 Evolution des Leistungsvermögens 122
436 Langzeitverhalten 125
5 Modellierung und numerische Simulation tubulärer HT-PEM-Brennstoffzellen 129
5 1 Modellierung von HT-PEM-Brennstoffzellen 130
5 2 Modellentwicklung 132
521 Modellannahmen 133
522 Tubuläre Modellgeometrie und Simulationsdomänen 135
523 Domänenspezifische Erhaltungsgleichungen 136
524 Elektrochemische Reaktionen und Stofftransport 142
5 3 Stoffdaten und Korrelationen 147
531 Dichte, Viskosität und Leitfähigkeit von Phosphorsäure 147
532 Membranleitfähigkeit 147
533 Diffusionskoeffizienten 148
534 Thermodynamische Daten 148
535 Materialeigenschaften und Korrelationen 149
5 4 Modellparameter 150
5 5 Modellkopplung 152
5 6 Numerische Lösung 153
5 7 Numerische Gittergenerierung 154
IV
5 8 Modellvalidierung 156
581 Temperaturvalidiemng 156
582 Validierung des transmembranen Wassertransports 157
583 Validierung des gesamten Brennstoffzellenmodells 159
5 9 Simulationsergebnisse und Diskussion 162
591 Sensitivitätsanalyse 162
592 Optimierungsbetrachtung 167
593 Untersuchung des Langzeitverhaltens 171
6 Zusammenfassung und Ausblick 173
A Anhang 177
A l Abschätzung nach Einstein-Smoluchowski 177
A 2 Abschätzung der Reynolds-Zahlen 177
A 3 Abschätzung des Knudsen-Diffusionskoeffizienten 178
A 4 Dampfdruckkurven im Stoffsystem Phosphorsäure/Wasser 178
A 5 Abschätzung des Kelvin-Effekts 179
A 6 Verwendete Chemikalien und Materialien 180
A 7 Messergebnisse 180
A 8 Farbbewertungsskala für die Druckmessfolie 188
A 9 Konstruktionszeichnungen 188
A 10 Stoffdatenkorrelationen 189
A ll Differentialoperatoren 191
A 12 Sichtfaktorberechnung 192
A l3 Simulationsergebnisse 192
Nomenklatur 195
Abbildungsverzeichnis 201
Tabellenverzeichnis 209
Literaturverzeichnis 211 |
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