Hochreaktive Rhodiumkomplexe als Werkzeuge für die Aktivierung von C-F- und S-F-Bindungen: von Modellreaktionen zur Katalyse
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Berlin
2015
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INHALTSVERZEICHNIS
1.
EINLEITUNG.1
2 . BISHERIGER KENNTNISSTAND UND
ZIELSETZUNG.7
2.1. UEBERGANGSMETALL-VERMITTELTE C-F-BINDUNGSAKTIVIERUNG VON
FLUORIERTEN ORGANISCHEN
MOLEKUELEN.7
2.1.1 C-F-BINDUNGSAKTIVIERUNGSREAKTIONEN AN RHODIUMKOMPLEXEN
.
10
2.2 AKTIVIERUNG VON
SCHWEFELHEXAFLUORID.24
2.2.1. EIGENSCHAFTEN
*
BEDEUTUNG UND VERWENDUNG VON SCHWESELHEXAFLUORID*._ .*.*.".24
2.2.2 REAKTIVITAET VON
SCHWEFELHEXAFLUORID.25
2.2.3 METHODEN FOER DEN ABBAU VON SCHWEFELHEXAFLUORID
.
28
2.2.4 AKTIVIERUNG VON SCHWEFELHEXAFLUORID AN UEBERGANGSMETALLKOMPLEXEN
******.*30
2.3 AKTIVIERUNG VON ORGANISCHEN PENTAFLUORSULFANYLVERBINDUNGEN
.
34
2.3 1. EIGENSCHAFTEN
*
SYNTHESE UND VERWENDUNG VON ORGANISCHEN
PENTAFLUORSULFANYLVERBINDUNGEN.34
2.3.2. REAKTIVITAET VON ORGANISCHEN
PENTAFLUORSULFANYLVERBINDUNGEN.36
2.4
ZIELSETZUNG.
40
3. ERGEBNISSE UND
DISKUSSION.
41
3.1. AKTIVIERUNG VON FLUORIERTEN ORGANISCHEN MOLEKUELEN AN ************
CHELATPHOSPHAN-RHOD*UM(I)^^ 41
3.1.1. DARSTELLUNG UND REAKTIVITAET VON MONONUKLEAREN
CHELATPHOSPHAN-^DIUM(I)-KOMPLEXEN
.
42
3.1 1
*
DARSTELLUNG VON RHODIUM(I)-SILYL-CARBONYL^^^
.
55
3.1 1.2. STABILITAET VON RHODIUM(I)
*
SILYL-CARBONYLKOMPLEXEN.70
3.1 *2. PHOTOCHEMISCHE C-F- UND C-H-BINDUNGSAKTIVIERUNG VON FLUORIERTEN
AROMATISCHEN VERBINDUNGEN AN [RH{SI(OET)
3
}(CO)(DIPPE)] (12)****.****76
3.1 .3 .F AIT
*
**
3.2 AKTIVIERUNG VON FLUORIERTEN ORGANISCHEN MOLEKUELEN AN BINUKLEAREN
CHELATPHOSPHAN-RHODIUM(I)KO^^
.93
3.2.1. C-F-BINDUNGSAKTIVIERUNG VON FLUORIERTEN AROMATISCHEN VERBINDUNGEN
AN BINUKLEAREN
RHODIUM(I)-HYDRIDOKOMPLEXEN.95
3.2.2 REAKTIVITAET VON [{RH(/I-F)(DIPPP)}
2
] (25) GEGENUEBER HYDROSILANEN:
DARSTELLUNG VON NICHTKLASSISCHEN
IDIUM-HYARIDO-SILANKOMPLEXEN. 105
3.2.3. KATALYTISCHE HYDRODEFLUORIERUNG VON FLUORIERTEN AROMATISCHEN
VERBINDUNGEN AN [{RH
*
U-H)(DIPPP)}
2
] (6)
.
117
3.2.4 AKTIVIERUNG UND BORYLIERUNG VON SP3-C-H- UND SP3-C-F-BINDUNGEN
ANCIRH^.FXDIPPP)}
*
]
(25).121
3.2.5.
FAZIT.127
3.3 AKTIVIERUNG VON ORGANISCHEN PENTAFLUORSULFANYLVERBINDUNGEN AN
BINUKLEAREN CHELATPHOSPHAN-RHODIUM(!)^^ .
129
3.3.1. AKTIVIERUNG DER S-F-BINDUNGEN VON ORGANISCHEN
PENTAFLUORSULFANYLVERBINDUNGEN.129
3.3.2 AKTIVIERUNG DER S-F- UND S-C-BINDUNGEN VON ORGANISCHEN
PENTAFLUORSULFANYLVERBINDUNGEN.145
3.33.
FAZIT.149
3.4 AKTIVIERUNG UND ABBAU VON SCHWEFELHEXAFLUORID AN RHODIUMKOMP
*
EXEN.
*
_. 151
3.4 1. AKTIVIERUNG VON SCHWEFELHEXAFLUORID AN BINUKLEAREN
CHELATPHOSPHAN
*
RHODIUM(I)-HYDRIDOKOMPLEXEN.
151
3.4.1.1 AKTIVIERUNG VON SCHWEFELHEXAFLUORID AN [{RH(/I-H)(DIPPP)}
2
] (6).151
3.4.1.2. AKTIVIERUNG VON SCHWEFELHEXAFLUORID AN [{RH
*
W-H)(DIPPE)}
2
] (24)*****161
34.1.3 AKTIVIERUNG VON SCHWEFELHEXAFLUORID AN [RH
2
(//-H)(//-OH)(DIPPP)
2
] (46)**163
3.4.2 KREISPROZESS STIR DIE UMWANDLUNG VON SCHWEFELHEXAFLUORID
*N
SCHWEFELWASSERSTOFF.
166
3.4.3 AKTIVIERUNG VON SCHWEFELHEXAFLUORID AN BINUKLEAREN RHODIUM(I).
HYDRIDOKOMPLEXEN *N DER GEGENWART VON
WASSERSTOFFQUELLEN. 171
3.4.4. KATALYTISCHER PROZESS STIR DIE AKTIVIERUNG UND DEN ABBAU
VON
SCHWEFELHEXAFLUORID.
188
3.4.5.
FAZIT.
205
4
*
ZUSAMMENFASSUNG.207
5
*
EXPERIMENTELLER
TEIL.221
5.1. ALLGEMEINE
ARBEITSTECHNIKEN.
221
5.2 INSTRUMENTELLE
ANALYTIK.
221
5.3. AUSGANGSSTOFFE UND VERWENDETE REAGENZIEN
.
223
5.4.
VERSUCHSDURCHFOEHRUNGEN.
223
5.5. THEORETISCHE
METHODEN.
292
6
*
LITERATURVERZEICHNIS.293
7
*
ANHANG.303
7.1.
ABKUER^NGSVERZEICHNIS.
303
7.2 KRISTALLOGRAPHISCHE DATEN UND MESSPARAMETER
.
305
7.3
LEBENSLAUF.322
7.4
SELBSTAENDIGKEITSERKLAERUNG.
325
* |
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