Element-Element Bindungsaktivierung an [Ni(iPr2Im)2] und [(eta5-C5H5)Co(iPr2Im)]:
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2013
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INHALTSVERZEICHNIS
INHALTSVERZEICHNIS 9
EINLEITUNG - NHCS ALS LIGANDEN IN UEBERGANGSMETALLKOMPLEXEN 13
ENTWICKLUNGSGESCHICHTE D E R N - H E T E R O Z Y K L I S C H E N C A R B
E N E 1 4
ZUR STABILITAET V O N C A R B E N E N 1 5
DIE E L E K T R O N I S C H E S T R U K T U R V O N C A R B E N E N 1 6
NHCS ALS LIGANDEN IN UE B E R G A N G S M E T A L L K O M P L E X E N 1 8
AUFGABENSTELLUNG 2 1
KAPITEL 1 - DIE ELEKTRONISCHEN STRUKTUREN UND DAMIT VERBUNDENE
EIGENSCHAFTEN VON
[NI(/PR 2LM)2] UND [(I^-CSHSICOL/PRILM)] 23
DIE NHC-NICKEL-BINDUNG IN 1[NI(/PR ZLM)X] 2 4
G R E N Z O R B I T A L S T R U K T U R D E R K O M P L E X F R A G M E
N T E 2 6
TRIPIETT/SINGULETT-REAKTIVITAET V O N [(T) 5-CSHS)CO(CO)] 2 8
U N T E R S U C H U N G E N Z U M E L E K T R O N I S C H E N EINFLUSS D
E R C A R B E N S U B S T I T U T I O N A N 1[NI(/PR 2LM)2] U N D
3[(R)5-
C 5H5)CO(/PR2LM)] 3 0
KAPITEL 2 - MECHANISTISCHE UNTERSUCHUNGEN ZUR OXIDATION EINER
CARBONYLFUNKTION AN
[(T) 5-C5ME5 )CO(IPR 2LM)(CO)] MIT LUFTSAUERSTOFF 33
OXIDATION V O N CO A N M E T A L L Z E N T R E N 3 4
E X P E R I M E N T E L L E V O R A R B E I T E N D E R E I G E N E N G
R U P P E 3 5
M E C H A N I S T I S C H E U N T E R S U C H U N G E N 3 8
SIMULATION D E S A N R E G U N G S S P E K T R U M S V O N [(T) S-C
5MES)CO(JPR2LM)(K Z-C,0-C{0}00)] M I T TD-DFT..46
O P T I M I E R T E UE B E R G A N G S Z U S T AE N D E U N D W E I T E R
E R V E R L A U F D E R R E A K T I O N 4 8
KAPITEL 3 - SYMMETRISCHER P-ABBAU AN 3I(TI 5 - C 5 H 5 ) C O ( L ) ] (
L = CO, NHC) 5 1
PA-ABBAUREAKTIONEN M I T [(T) S-CSH S)CO(L)]-KOMPIEXFRAGMENTEN 5 3
EXPERIMENTELLE V O R A R B E I T E N D E R E I G E N E N G R U P P E 5 5
U N T E R S U C H U N G E N D E S R E A K T I O N S M E C H A N I S M U
S 5 7
ERSTER TEIL D E R R E A K T I O N : BILDUNG D E S D I N U K L E A R E N
K O M P L E X E S |{(R| S-CSH5)CO{L)} 2(|IT) 6 0
Z W E I T E R TEIL D E R R E A K T I O N : DISSOZIATION E I N E S
COLIGANDEN U N D P L A N A R I S I E R U N G D E S P 4 - L I G A N D E N
. . . 7 4
DRITTER TEIL D E R R E A K T I O N : DISSOZIATION D E S Z W E I T E N
LIGANDEN U N D BILDUNG D E S P R O D U K T S
K(1 5 CSH 5)CO(|I,TI M - P I ) } J ] 8 6
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IMAGE 2
KAPITEL 4 - CYCLO- P ALS GEMEINSAMES INTERMEDIAT SYMMETRISCHER UND
ASYMMETRISCHER P 4-
SPALTUNGSREAKTIONEN AN EISEN-, KOBALT- UND NICKEL-HALBSANDWICHKOMPLEXEN
9 3
CYCLO- P ALS LIGAND IN UE B E R G A N G S M E T A L L K O M P L E X E N
9 4
ELEKTRONISCHE S T R U K T U R D E S CYCLO-P* U N D D E S S E N N - A R
O M A T I Z I T AE T 1 0 2
ELEKTRONISCHE S T R U K T U R U N D BINDUNG V O N C Y C L O - P , ALS
LIGAND IN S A N D W I C H K O M P L E X E N D E S TYPS
[{TL 5-CSH 5)M (V -P}] (M = FE, CO, NI) 1 0 5
[(T) 5-C 5H5)M(|J.,R| 4:1-P4){(TIS-C 5H5)M{L)}] ALS G E M E I N S A M E
S I N T E R M E D I A T IN S Y M M E T R I S C H E N U N D
A S Y M M E T R I S C H E N P 4 - A B B A U R E A K T I O N E N M I T K
O M P L E X F R A G M E N T E N D E S TYPS [ ( T ) 5 - C 5 H 5 ) M ( L )
] 1 1 2
KAPITEL S - ABBAU VON P AN [(/PR 2LM )2M]: 131
ANALYSE DES METALL-PHOSPHOR-BINDUNGSMECHANISMUS IN KOMPLEXEN DES TYPS
[{M 2(PR2LM)2M^RI 2:2-P 2)] (M=NI, PT) 131
SPALTUNG V O N P 4 M I T M E T A L L K O M P L E X F R A G M E N T E N D
E S TYPS [ML2] (M = NI, PT) 1 3 2
EXPERIMENTELLE V O R A R B E I T E N D E R E I G E N E N G R U P P E 1 3
4
ANALYSE D E R P H O S P H O R - M E T A L L - B I N D U N G IN
P/ANAR-[{NI 2(/PRILM)2H(|I,T) ZA-P 2)] 1 3 5
U N T E R S U C H U N G D E R ABWINKELUNG D E S K O M P L E X E S
[{NI(/PR 2LM)2}2(|X,T) Z:Z-P 2)1 1 3 8
VERGLEICH D E R P H O S P H O R - M E T A L L - B I N D U N G E N IN
[{NI 2(/PR2LM)2}2(|I,T) Z:2-P 2)] U N D
[{PT 2(/PR2LM)2}2(N,TI ZIZ-P 2)] 1 4 0
KAPITEL 6 - C-X BINDUNGSAKTIVIERUNG MIT [NI(/PR 2LMH] AN FLUORIERTEN
ANISOLEN UND
BENZONITRILEN 145
NICKEL(0)-VERMITTEITE C-F-BINDUNGSAKTIVIERUNGEN 1 4 6
ELEKTRONISCHE EINFLUESSE V O N M E T H O X Y - U N D NITRILGRUPPEN IN A R
O M A T E N 1 4 9
REAKTION V O N [NI 2(IPR2LM)4(COD)] (1) M I T F UE N F - U N D VIERFACH F
L U O R I E R T E N ANISOLEN 1 5 1
REAKTION V O N 1 M I T DREIFACH F L U O R I E R T E N ANISOLEN 1 5 6
REAKTION V O N 1 M I T ZWEIFACH F L U O R I E R T E N ANISOLEN 1 6 0
REAKTION V O N 1 M I T F L U O R I E R T E N BENZONITRILEN 1 6 4
ISOLIERUNG E I N E S T) 2-CN-KOORDINATIONSPRODUKTES 1 6 9
EXPERIMENTALTEIL 173
ARBEITSTECHNIK 1 7 3
ANALYTIK 1 7 3
S P E K T R O S K O P I E 1 7 3
CHEMIKALIEN 1 7 4
VERSUCHSVORSCHRIFTEN 1 7 5
ALLGEMEINE VERSUCHSVORSCHRIFT F UE R R E A K T I O N E N I M N M R - M A
SS S T A B 1 7 5
IMAGE 3
S Y N T H E S E V O N A U S G A N G S V E R B I N D U N G E N 1 7 6
S Y N T H E S E V O N L,3-DI-/SO-PROPYL-IMIDAZOL-2-YLIDEN (/PRJLM) N A C
H LITERATURVORSCHRIFT |189 2051 1 7 6
S Y N T H E S E V O N TRANS-[NI(IPR 2LM)2BR2] 1 7 6
S Y N T H E S E V O N [NI 2(IPRZLM)4(COD)] (1) 1 7 7
REAKTION VON 1 M I T PENTAFLUORANISOL 1 7 8
REAKTION VON 1 M I T 2,3,5,6-TETRAFIUORANISOL 1 7 9
REAKTION VON 1 M I T 2,3,4-TRIFLUORANISOL 1 8 1
REAKTION V O N 1 M I T 2,4,6-TRIFIUORANISOI 1 8 2
REAKTION V O N 1 M I T 3,4-OIFIUORANISOI 1 8 3
REAKTION V O N 1 M I T 3,5-DIFLUORANISOL 1 8 4
REAKTION V O N 1 M I T 2,3-DIFLUORANISOL 1 8 6
REAKTION VON 1 M I T PENTAFLUORBENZONITRIL 1 8 7
REAKTION V O N 1 M I T 2,6-DIFLUORBENZONITRIL 1 8 8
REAKTION VON 1 M I T 3,5-DIFLUORBENZONITRIL 1 8 8
KRISTALLOGRAPHISCHE DATEN 191
ALLGEMEINE B E M E R K U N G E N 1 9 1
EINKRISTALL-STRUKTURANALYSEN 1 9 1
ZUSAMMENFASSUNG 194
SUMMARY 201
VERZEICHNIS DER VERBINDUNGEN 208
DETAILS DER VERWENDETEN THEORIEMETHODEN 209
RL-NAEHERUNG 2 0 9
S L A T E R O R B I T A L F U N K T I O N E N 2 0 9
F R A G M E N T - A N S A T Z 2 1 0
ENERGY D E C O M P O S I T I O N A N A L Y S E 2 1 1
V O R O N O I - D E F O R M A T I O N - D E N S I T Y - M E T H O D E 2
1 3
ZU KAPITEL 2 2 1 4
ZU D E N KAPITELN 1 , 3 , 4 U N D 5 2 1 4
LITERATURVERZEICHNIS 215
DANKSAGUNGEN 226
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