Synthese zweikerniger Zinkkatalysatoren zur Copolymerisation von Kohlenstoffdioxid und Epoxiden:
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INHALTSVERZEICHNIS
0. ABKUERZUNGSVERZEICHNIS 6
1. EINLEITUNG 7
1.1. KOHLENSTOFFDIOXID ALS CHEMISCHER ROHSTOFF 7
1.1.1. KOHLENSTOFFDIOXIDEMISSION UND -SPEICHERUNG 7
1.1.2. BESTEHENDE CHEMISCHE PROZESSE ZUR KOHLENSTOFFDIOXIDVERWERTUNG 11
1.1.3. PROZESSE AN DER SCHWELLE ZUR GROSSTECHNISCHEN NUTZUNG 14
1.1.3.1. POLYCARBONATE AUS CO2 UND EPOXIDEN AUF DEM WEG ZUR
INDUSTRIELLEN
REIFE 14
1.2. POLY(PROPYLENCARBONAT) - DER MASSENKUNSTSTOFF DER ZUKUNFT? 15
1.3. KATALYSATOREN FUER DIE COPOLYMERISATION VON CO2 UND EPOXIDEN - DER
SCHLUESSEL ZUM
ERFOLG 22
1.3.1. CHROM- UND COBALTBASIERTE KATALYSATORSYSTEME 22
1.3.2. SELTEN VERWENDETE ZENTRALMETALLE FUER DIE COPOLYMERISATION 26
1.3.3. ZINKKATALYSATOREN ZUR REAKTION VON KOHLENSTOFFDIOXID UND EPOXIDEN
27
2. STRATEGIEN ZUR KATALYSATORENTWICKLUNG 32
3. ERGEBNISSE UND DISKUSSION 33
3.1. UNTERSUCHUNGEN ZU DEN REAKTIVITAETSUNTERSCHIEDEN VON PROPYLENOXID
UND
CYCLOHEXENOXID 33
3.1.1. EXPERIMENTELLE UNTERSUCHUNGEN 33
3.1.1.1. VORARBEITEN * . 33
3.1.1.2. KINETISCHE MESSUNGEN 34
3.1.1.3. T ERPOLYMERISATIONSVERSUCHE 38
3.1.2. THEORETISCHE BERECHNUNGEN 41
3.1.2.1. THERMODYNAMIK - RINGSPANNUNG DER EPOXIDE 41
3.1.2.2. MECHANISTISCHE BERECHNUNGEN 45
3.1.3. SCHLUSSFOLGERUNGEN UND WEITERE KATALYSATORENTWICKLUNG 48
3.2. DINUKLEARE ZINKKATALYSATOREN MIT GESCHLOSSENER BDI STRUKTUR 52
3.2.1. ZWEIKEMIGE ZINKKOMPLEXE MIT AROMATISCHEN AMINEN 54
4
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IMAGE 2
3.2.1.1. KATALYSATORSYNTHESEN 55
3.2.1.2. COPOLYMERISATIONEN MIT KOHLENSTOFFDIOXID UND CYCLOHEXENOXID 56
3.2.1.3. KINETISCHE UNTERSUCHUNGEN 62
3.2.1.4. VERGLEICH DER INITIATOREN FUER DIE COPOLYMERISATION VON
PROPYLENOXID UND
KOHLENSTOFFDIOXID 70
3.2.1.5. VARIATION DER LIGANDENSTRUKTUR 72
3.2.1.6. COPOLYMERISATION MIT PROPYLENOXID UND KOHLENSTOFFDIOXID 75
4. ZUSAMMENFASSUNG 78
5. SUMMARY 84
6. AUSBLICK 90
7. EXPERIMENTELLER TEIL 92
7.1. ALLGEMEINER TEIL 92
7.2. SPEZIELLER TEIL 95
7.2.1. QUANTENCHEMISCHE METHODEN 95
7.2.2. EXPERIMENTELLE VERSUCHSDURCHFUEHRUNGEN 96
7.2.2.1. ALLGEMEINE VORSCHRIFT FUER DIE COPOLYMERISATION VON
CYCLOHEXENOXID
UND KOHLENSTOFFDIOXID 96
7.2.2.2. ALLGEMEINE VORSCHRIFT FUER DIE COPOLYMERISATION VON PROPYLENOXID
UND
KOHLENSTOFFDIOXID 98
7.2.2.3. ALLGEMEINE VORSCHRIFT FUER DIE TERPOLYMERISATION VON
PROPYLENOXID,
CYCLOHEXENOXID UND CO2 99
7.2.2.4. ALLGEMEINE VORSCHRIFT FUER DIE COPOLYMERISATION VON CO2 UND
CYCLOHEXENOXID MIT ONLINE ATR-IR-SPEKTROSKOPIE 100
7.2.2.5. SYNTHESE DER DINUKLEAREN SS-DIKETIMINATOZINKKOMPLEXE 118
7.2.2.6. SYNTHESE MONONUKLEARER ZINKKATALYSATOREN 129
8. LITERATURVERZEICHNIS 130
5
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