Stabilität, Kristallchemie, Strukturen und optische Eigenschaften von Hexaphasen in CaO/SrO/BaO-Al2O3/Ga2O3-MgO/MnOx Systemen:
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INHALTSVERZEICHNIS
INHALTSVERZEICHNIS
1 ZUSAMMENFASSUNG 1
2 EINLEITUNG UND PROBLEMSTELLUNG 4
3 GRUNDLAGEN UND KENNTNISSTAND 6
3.1 DIE STRUKTUR DER HEXAPHASEN 6
3.2 PHASENDIAGRAMME IN DEN SYSTEMEN CAO/SRO/BAOY-ALJCVGA^RMGO-MNO, 16
3.2.1 DAS SYSTEM CA0-AL 203 16
3.2.2 DAS SYSTEM CA0-GA 203 17
3.2.3 DAS SYSTEM SR0-AL 203 18
3.2.4 DAS SYSTEM SR0-GA 203 20
3.2.5 DAS SYSTEM BA0-AL 203 21
3.2.6 DAS SYSTEM BA0-GA 203 22
3.2.7 DAS SYSTEM SRO-MGO 23
3.2.8 DAS SYSTEM MG0-AL 203 24
3.2.9 DAS SYSTEM MG0-GA 203 26
3.2.10 DAS SYSTEM MN-0 27
3.2.11 DAS SYSTEM SRO-MNO X 28
3.2.12 DAS SYSTEM AL 203-MN0, 29
3.2.13 DAS SYSTEM MGO-MNO, 30
3.2.14 DAS SYSTEM SRO-MGO-MNO, 31
3.2.15 DAS SYSTEM MG0-MN0-AL 203 31
3.2.16 DAS SYSTEM CA0-AL 203-MN0, 31
3.2.17 DAS SYSTEM SR0-AL 203-MN0, 31
3.2.18 DAS SYSTEM BA0-AL 203-MN0 31
3.2.19 DAS SYSTEM CA0-MG0-AL 203 32
3.2.20 DAS SYSTEM SR0-MG0-AL 203 34
3.2.21 DAS SYSTEM BA0-MG0-AL 203 35
3.2.22 DAS SYSTEM CA0-MG0-GA 203 36
3.2.23 DAS SYSTEM SR0-MG0-GA 203 36
3.2.24 DAS SYSTEM BAO-MGO-GA^S 37
3.3 KRISTALLZUECHTUNG VON HEXAALUMINATEN 38
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IMAGE 2
INHALTSVERZEICHNIS
3.4 PHYSIKALISCHE EIGENSCHAFTEN UND ANWENDUNGEN DER HEXAALUMINATE 39
3.4.1 HEXAALUMINATE ALS SPEICHERMINERAL FUER RADIOAKTIVE ELEMENTE 39
3.4.2 HEXAALUMINATE ALS LONENLEITER 39
3.4.3 HEXAALUMINATE ALS THERMISCHE SCHUTZSCHICHT 40
3.4.4 HEXAALUMINATE ALS KATALYSATOREN 40
3.4.5 OPTISCHE EIGENSCHAFTEN DER HEXAALUMINATE 41
4 EXPERIMENTELLE METHODEN 43
4.1 SYNTHESE DER PROBEN 43
4.2 MIKROSKOPIE 44
4.3 ELEKTRONENSTRAHLMIKROSONDENANALYTIK 44
4.4 ROENTGENPULVERDIFFRAKTOMETRIE UND STRUKTURBESTIMMUNG 46
4.4.1 ROENTGENPULVERDIFFRAKTOMETRIE 46
4.4.2 KRISTALLSTRUKTURBESTIMMUNG 47
4.5 KRISTALLZUCHT IM OPTISCHEN SPIEGELOFEN 48
4.6 PHOTOLUMINESZENZ-SPEKTROSKOPIE 49
5 ERGEBNISSE UND DISKUSSION 50
5.1 DAS SYSTEM CA0-AL 203-MN0X 50
5.2 DAS SYSTEM SR0-AL 203-MN0X 53
5.2.1 DAS PHASENDIAGRAMM SR0-AL 203-MN0X 53
5.2.2 STRUKTUREN IM SYSTEM SR0-AL 203-MN0X 57
5.3 DAS SYSTEM BA0-AL 203-MN0X 73
5.3.1 DAS PHASENDIAGRAMM BA0-AL 203-MN0X 73
5.3.2 STRUKTUREN IM SYSTEM BA0-AL 203-MN0X 76
5.4 DAS QUATEMAERE SYSTEM SR0-AL 203-MG0-MN0X 88
5.4.1 DAS PHASENDIAGRAMM SR0-AL 203-MG0-MN0 88
5.4.2 KRISTALLZUCHT IM SYSTEM SR0-AL 203-MG0-MN0 93
5.5 DAS TERNAERE SYSTEM CA0-GA 203-MG0 95
5.6 DAS TEMAERE SYSTEM SR0-GA 203-MG0 96
5.6.1 DAS PHASENDIAGRAMM SRO-GA^S-MGO 96
5.6.2 STRUKTUREN IM SYSTEM SR0-GA 203-MG0 100
5.7 DAS TERNAERE SYSTEM BA0-GA 203-MG0 106
5.7.1 DAS PHASENDIAGRAMM BA0-GA 203-MG0 106
IMAGE 3
INHALTSVERZEICHNIS
5.7.2 STRUKTUREN IM SYSTEM BA0-GA 203-MG0 109
5.8 PHOTOLUMINESZENZ VON HEXAPHASEN IN EINER AUSWAHL DER UNTERSUCHTEN
SYSTEMEL 14
5.8.1 PHOTOLUMINESZENZ TERNAERER HEXAALUMINATE IN DEN SYSTEMEN
CAO/SRO/BAOALJOA-MNO, 114
5.8.2 PHOTOLUMINESZENZ QUATERNAERER HEXAALUMINATE IM SYSTEM SR0-AL
203-MN0XMGO 115
5.8.3 PHOTOLUMINESZENZ TERNAERER HEXAALUMINATE IM SYSTEM SR0-GA 203-MG0
119
5.9 DISKUSSION DER BILDUNG TERNAERER HEXAPHASEN IN ABHAENGIGKEIT VON DEN
KOMPONENTEN
120
5.9.1 BILDUNG VON HEXAALUMINATEN IN DEN UNTERSUCHTEN SYSTEMEN 120
5.9.2 MODELLE ZUR VORHERSAGE DES STRUKTURTYPS UND VERGLEICH MIT DEN
UNTERSUCHTEN
SYSTEMEN 121
5.9.3 BILDUNG TERNAERER HEXAPHASEN UNTER BERUECKSICHTIGUNG DER
ZWEIWERTIGEN KOMPONENTE 123
6 AUSBLICK 132
7 LITERATURVERZEICHNIS 133
8 VERZEICHNIS DER ABBILDUNGEN 145
9 VERZEICHNIS DER TABELLEN 151
ANHANG 154
* ZUSAMMENSETZUNG DER PROBEN 154
* RIETVELDANALYSEN 160
* MIKROSONDENANALYSEN 172
IMAGE 4
CONTENT
CONTENT
1 ABSTRACT 1
2 INTRODUCTION AND AIM OF THE STUDY 4
3 LITERATURE REVIEW 6
3.1 CRYSTAL STRUCTURES OF HEXAALUMINATES 6
3.2 PHASE DIAGRAMS OF THE SYSTEMS CA0/SR0/BA0/-AL 203/GA203-MG0-MN0X 16
3.2.1 SYSTEM CA0-AL 203 16
3.2.2 SYSTEM CA0-GA 203 17
3.2.3 SYSTEM SR0-AL 203 18
3.2.4 SYSTEM SR0-GA 203 20
3.2.5 SYSTEM BAO-AI 2OS 21
3.2.6 SYSTEM BAO-GA 2OJ 22
3.2.7 SYSTEM SRO-MGO 23
3.2.8 SYSTEM MG0-AL 203 24
3.2.9 SYSTEM MGO-GA^S 26
3.2.10 SYSTEM MN-O 27
3.2.11 SYSTEM SRO-MNO, 28
3.2.12 SYSTEM A L ^ J - M N O . 29
3.2.13 SYSTEM MGO-MNO X 30
3.2.14 SYSTEM SRO-MGO-MNO, 31
3.2.15 SYSTEM MGO-MNO-AI 2OS 31
3.2.16 SYSTEM CA0-AL 203-MN0X 31
3.2.17 SYSTEM SR0-AL 203-MN0X 31
3.2.18 SYSTEM BA0-AL 203-MN0X 31
3.2.19 SYSTEM CA0-MG0-AL 203 32
3.2.20 SYSTEM SR0-MG0-AL 203 34
3.2.21 SYSTEM BA0-MG0-AL 203 35
3.2.22 SYSTEM CAO-MGO-GA^ 36
3.2.23 SYSTEM SR0-MG0-GA 203 36
3.2.24 SYSTEM BA0-MG0-GA 203 37
3.3 CRYSTAL GROWTH OF HEXAALUMINATES 38
IMAGE 5
CONTENT
3.4 PHYSICAL PROPERTIES AND APPLICATIONS OF HEXAALUMINATES 39
3.4.1 HEXAALUMINATES IN NUCELAR WASTE TECHNOLOGY 39
3.4.2 HEXAALUMINATES AS ION CONDUCTOR 39
3.4.3 HEXAALUMINATES IN THERMAL BANRIER COATINGS 40
3.4.4 HEXAALUMINATES FOR CATALYSIS 40
3.4.5 OPTICAL PROPERTIES OF HEXAALUMINATES 41
4 EXPERIMENTAL METHODS 43
4.1 SAMPLE PREPARATION 43
4.2 MICROSCOPY 44
4.3 ELECTRON PROBE MICROANALYSIS 44
4.4 X-RAY POWDER DIFFRACTION AND CRYSTAL STRUCTURE DETERMINATION 46
4.4.1 X-RAY POWDER DIFFRACTION 46
4.4.2 CRYSTAL STRUCTURE DETERMINATION 47
4.5 FLOATING ZONE FURNACE 48
4.6 PHOTOLUMINESCENCE SPECTROSCOPY 49
5 RESULTS AND DISCUSSION 50
5.1 SYSTEM CA0-AL 203-MN0X 50
5.2 SYSTEM SR0-AL 203-MN0X 53
5.2.1 PHASE DIAGRAM SR0-AL 203-MN0X 53
5.2.2 STRUCTURES OF SYSTEM SR0-AL 203-MN0X 57
5.3 SYSTEM BA0-AL 203-MN0X 73
5.3.1 PHASE DIAGRAM BAO-AI^-MNO, 73
5.3.2 STRUCTURES OF SYSTEM BA0-AL 203-MN0X 76
5.4 SYSTEM SR0-AL 203-MG0-MN0 88
5.4.1 PHASE DIAGRAM SR0-AL 203-MG0-MN0 88
5.4.2 CRYSTAL GROWTH OF SYSTEM SR0-AL 203-MG0-MN0 93
5.5 SYSTEM CA0-GA 203-MG0 95
5.6 SYSTEM SRO-GA 2OA-MGO 96
5.6.1 PHASE DIAGRAM SR0-GA 203-MG0 96
5.6.2 CRYSTAL STRUCTURES OF SYSTEM SRO-GA 2OS-MGO 100
5.7 SYSTEM BAO-GA 2OA-MGO 106
5.7.1 PHASE DIAGRAM BAO-GA^OS-MGO 106
IMAGE 6
CONTENT
5.7.2 CRYSTAL STRUCTURES OF SYSTEM BAO-GA 2CVMGO 109
5.8 PHOTOLUMINESCENCE OF HEXAPHASES IN STUDIED SYSTEMS 114
5.8.1 PHOTOLUMINESCENCE OF HEXAPHASES IN SYSTEM CA0/SR0/BA0-AL
203-MN0X...114
5.8.2 PHOTOLUMINESCENCE OF HEXAPHASES IN SYSTEM SR0-AL 203-MN0-MG0 115
5.8.3 PHOTOLUMINESCENCE OF HEXAPHASES IN SYSTEM SR0-GA 203-MG0 119
5.9 FORMATION OF HEXAALUMINATES 120
5.9.1 FORMATION OF HEXAALUMINATES IN STUDIED SYSTEMS 120
5.9.2 MODEL FOR THE FORMATION OF HEXAALUMINATES 121
5.9.3 FORMATION OF TERNARY HEXAALUMINATES CONSIDERING DIAVALENT
MODIFYING IONS 123
6 OUTLOOK 132
7 REFERENCES 133
8 LIST OF FIGURES 145
9 LISTOFTABLES 151
APPENDIX 154
* SAMPLES 154
* RIETVELD ANALYSIS 160
* ELECTRON PROBE MICROANALYSIS 172
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