Modellierung von Reaktion und Stofftransport in geformten Katalysatoren am Beispiel der Methanolsynthese:
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INHALTSVERZEICHNIS
1 EINLEITUNG 1
1.1 METHANOLSYNTHESE 1
1.2 ZIELSETZUNG U N D STRUKTUR D E R ARBEIT 7
2 METHODISCHE G R U N D L A G E N 9
2.1 EINTEILUNG KINETISCHER MODELLIERUNGSANSAETZE 9
2.2 FESTBETTREAKTOREN F UE R KINETISCHE UNTERSUCHUNGEN
HETEROGEN-KATALYTISCHER R E A K T I O N E N 13
2.2.1 KONZEPTIONELLE DETAILS 13
2.2.2 BILANZIERUNG D E R IDEALREAKTOREN 19
2.2.3 WAHL D E R BETRIEBSBEDINGUNGEN 21
2.3 MODELLIERUNG VON KATALYSATORFORMKOERPERN 2 4
2.3.1 BILANZRAUM 2 5
2.3.2 STOFFTRANSPORTMECHANISMEN 2 8
2.3.3 BESCHREIBUNG D E S POROESEN M E D I U M S 3 3
2.3.4 AKTIVITAETSVERTEILUNGEN 3 4
2.4 T H E R M O D Y N A M I K 3 5
2.4.1 REALGASVERHALTEN U N D GAS/FLUESSIGGLEICHGEWICHTE 3 5
2.4.2 C H E M I S C H E REAKTIONEN 3 6
2.5 PARAMETERSCHAETZUNG 3 8
2.5.1 ZIELFUNKTION 3 8
2.5.2 BEURTEILUNG D E S REGRESSIONSERGEBNISSES 3 9
2.5.3 REPARAMETERISIERUNG D E R TEMPERATURABHAENGIGKEIT 4 0
3 EXPERIMENTELLES 4 3
3.1 KATALYSATOR 4 3
3.1.1 PROBENFORMATE UND-VORBEREITUNG 4 3
3.1.2 PHYSIKALISCHE CHARAKTERISIERUNG 4 5
3.1.3 T H E R M I S C H E CHARAKTERISIERUNG 4 6
3.2 PARALLELISIERTES MIKROREAKTORSYSTEM 4 8
3.2.1 VERSUCHSAUFBAU 4 8
3.2.2 WAHL D E R BETRIEBSBEDINGUNGEN 51
3.2.3 KINETISCHE M E S S U N G E N 5 4
3.2.4 DESAKTIVIERUNG 5 9
L
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IMAGE 2
INHALTSVERZEICHNIS
3.3 KREISLAUFREAKTOR 6 1
3.3.1 VERSUCHSAUFBAU 6 1
3.3.2 WAHL D E R BETRIEBSBEDINGUNGEN 6 3
3.3.3 VORVERSUCHE U N D QUASISTATIONAERE VERSUCHSFUEHRUNG 6 5
3.3.4 KINETISCHE M E S S U N G E N 6 8
4 MODELLIERUNG 7 5
4.1 MATHEMATISCH-NUMERISCHE HILFSMITTEL 7 6
4 . 2 STOECHIOMETRIE, T H E R M O D Y N A M I K U N D MIKROKINETIK 7 9
4.2.1 STOECHIOMETRIE U N D REAKTIONSNETZWERK D E R METHANOLSYNTHESE 7 9
4.2.2 T H E R M O D Y N A M I K 8 3
4.2.3 MIKROKINETIK 9 3
4.3 INTRAPARTIKULAERE TRANSPORTVORGAENGE U N D FORMKOERPERMODELLIERUNG 118
4.3.1 STOFFTRANSPORT 118
4.3.2 W AE R M E T R A N S P O R T 123
4.3.3 MAKROKINETIK 127
4 . 4 A N W E N D U N G IN D E R REAKTORMODELLIERUNG 141
4.4.1 VERFAHRENSTECHNISCHE BESCHREIBUNG E I N E S ADIABATEN
QUENCHGASREAKTORS . . . 141
4.4.2 REAKTORMODELLIERUNG 143
4.4.3 SIMULATION E I N E S BETRIEBSPUNKTES 145
5 Z U S A M M E N F A S S U N G U N D AUSBLICK 147
6 LITERATURVERZEICHNIS 151
A A N H A N G III
A . L T H E R M O D Y N A M I S C H E DATEN III
A.2 KATALYSATORFORMAT V
A.3 LASER-FLASH M E T H O D E V
A . 4 ANALYTIK IX
A.5 KRITERIENGLEICHUNGEN XII
A.5.1 FLUIDDYNAMIK XII
A.5.2 W A N D W AE R M E UE B E R G A N G XIII
A.5.3 STOFF- UND W AE R M E UE B E R G A N G ZWISCHEN KATALYSATOR U N D
GASPHASE XIV
A . 6 PHASENGLEICHGEWICHT X V
A.7 DESAKTIVIERUNG XVII
I I
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