Boryl- und Borylenplatinkomplexe: Darstellung und Reaktivität ungesättigter Komplexe; Reaktivitätsstudien zur Metall-vermittelten Knüpfung von Bor-Kohlenstoff- und Bor-Bor-Bindungen
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2012
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I N H A L T S V E R Z E I C H N I S
I EINLEITUNG 1
II DARSTELLUNG UND REAKTIVITAET UNGESAETTIGTER KOMPLEXE 2 3
1 ZWEIKERNIGE BORYLPLATINKOMPLEXE 2 5
1.1 DARSTELLUNG UND CHARAKTERISIERUNG 25
1.1.1 ZWEIKERNIGE BORYLPLATINKOMPLEXE 26
1.1.2 UMSETZUNG VON IRA/II-[PT{B(BR)(MES)}BR(PCY3)2] MIT BBR 3 2 9
1.2 UMSETZUNG ZWEIKERNIGER BORYLKOMPLEXE MIT TERTIAEREN PHOSPHANEN 31
1.3 UMSETZUNG ZWEIKERNIGER BORYLKOMPLEXE MIT AROMATISCHEN N-BASEN 33
1.3.1 DARSTELLUNG NEUTRALER, BASENSTABILISIERTER BORYLENKOMPLEXE 33
1.3.2 UMSETZUNG VON CW-[PT{B(I)(4-PIC)}L2(PCY3)] MIT 4-PICOLIN 35
2 KATIONISCHE BORYL- UND BORYLENPLATINKOMPLEXE 37
2.1 DARSTELLUNG VON (DICHLORBORYL)PLATINKOMPLEXEN 38
2.1.1 DARSTELLUNG VON/RAI-[PT(BCL2)CL(PCY3)2] 38
2.1.2 CHARAKTERISIERUNG VON *RAI-[PT(BCL2)(PCY3)2] + 3 9
2.1.3 ANALYSE DER BINDUNGSSITUATION IN /RA/W-[PT(BCL2)(PCY 3)2] + U N D
/RAI-[PT(BECL2)(PCY3)2] 41
2.2 DARSTELLUNG KATIONISCHER BIS(TRI/.SOPROPYLPHOSPHAN)PLATINKOMPLEXE 44
2.2.1 CHARAKTERISIERUNG VON WA/W-[PT{B(BR)(FC)}BR(P/PR 3)2] 45
2.2.2 CHARAKTERISIERUNG VON (RATT.V-[PT{B(BR)(L C)}(P/PR3) 2J 1 U N D
RA/JI-[PT{B(FC)(4-PIC)}BR(P(PR 3)2] + 4 6
2.3 BASENADDUKTE VON KATIONISCHEN BORYLPLATINKOMPLEXEN 49
2.3.1 AROMATISCHE N-BASEN 4 9
2.3.2 ACETONITRIL 50
HTTP://D-NB.INFO/102703165X
IMAGE 2
2.3.3 STABILISIERUNG MIT ALTERNATIVEN SCHWACH KOORDINIERENDEN ANIONEN .
. . . 53
2.4 UMSETZUNG NEUTRALER UND KATIONISCHER BORYL- UND
BORYLENPLATINKOMPLEXE MIT
REDUKTIONSMITTELN 54
3 DIKATIONISCHE, BASENSTABILISIERTE BORYLENPLATINKOMPLEXE 5 9
3.1 CHARAKTERISIERUNG UND REAKTIVITAET VON
?RA/U-[PT{B(NME2)(4-PIC)}(PCY3)2] 2+ . . 60
3.2 CHARAKTERISIERUNG VON ?RAJ-[PT{B(FC)(4-PIC)}(PCY3)2] 2+ 6 3
III REAKTIVITAETSSTUDIEN ZUR METALL-VERMITTELTEN KNUEPFUNG VON
BOR-KOHLENSTOFF- UND BOR-BOR-BINDUNGEN 6 7
4 STUDIEN ZUR REAKTIVITAET VON TRANS-(ALKYL)(BORYL)PLATINKOMPLEXEN 6 9
4.1 DARSTELLUNG VON (RAS-[PT{B(NME2)2}ME(PCY3)2] UND
/RAW-[PT(BCAT )ME(PCY3)2] 70
4.2 MECHANISTISCHE STUDIEN ZUR REAKTIVITAET VON
/RA/)I-[PT(BCAT )ME(PCY3)2 L 72
4.2.1 REDUKTIVE ELIMINIERUNGSREAKTION 72
4.2.2 REAKTIVITAET GEGENUEBER ALKINEN 73
4.2.3 REAKTIVITAET GEGENUEBER CHELATISIERENDEN PHOSPHANEN 76
4.2.4 REAKTIVITAET GEGENUEBER CAT2SS2 78
4.2.5 WEITERE REAKTIVITAETSSTUDIEN 86
4.2.6 SCHLUSSFOLGERUNGEN 88
4.3 VERSUCHE ZUR DARSTELLUNG VON LANTHANOID-BOR-BINDUNGEN 90
4.3.1 UMSETZUNG VON [SM{CH(SIME 3)2}(CP*)2] MIT CAT2B2 9 2
4.3.2 ALKOHOLYSE VON [LUCP3] N 9 2
5 NEUARTIGE PHOSPHANKOMPLEXE S P AE T E R UEBERGANGSMETALLE 9 5
5.1 SYNTHESE EINES PHOSPHANS MIT FLEXIBLEM STERISCHEM ANSPRUCH 96
5.2 DARSTELLUNG VON [PT{P(CH2CY)3}2] 98
5.2.1 REAKTIVITAET GEGENUEBER HALOGENBORANEN 100
5.2.2 CHARAKTERISIERUNG UND REAKTIVITAET VON
;RANI-[PT{B(BR)(FC)}BR{P(CH 2CY)3}2] 103
5.2.3 DARSTELLUNG UND CHARAKTERISIERUNG VON
L,4-RRA/U-[PT(BBR)BR{P(CH 2CY)3}2]2(C6H4)UND
L,3,5-?RA/M-[PT(BBR)BR{P(CH 2CY)3}2]3(C6H3) 105
XIV
IMAGE 3
5.3 DARSTELLUNG VON [PT(DCPP)R N] 109
5.4 DARSTELLUNG UND REAKTIVITAET VON [PD{P(CH2CY)3}2] 112
5.5 DARSTELLUNG VON [RH(/I-CL){P(CH 2CY)3}2]2 U N D [RHCL{P(CH2CY)3}3]
115
5.5.1 UMSETZUNG VON RHODIUM(I)PHOSPHANKOMPLEXEN MIT BORANEN 116
5.5.2 REAKTION VON [RH(BCAT)H(CL){P(CH 2CY)3}2]2 MIT CATBH IM UEBERSCHUSS
118
6 REAKTIVITAETSTUDIEN Z U R PLATIN-VERMITTELTEN DEHYDROKUPPLUNG VON
BORANEN 121
6.1 REAKTION VON [PT(PCY3) 2] MIT CATBH 123
6.1.1 DARSTELLUNG UND CHARAKTERISIERUNG VON C/I-[PT(BCAT)H(PCY3) 2] 123
6.1.2 ISOMERISIERUNG DES (BORYL)(HYDRIDO)PLATINKOMPLEXES 124
6.1.3 DARSTELLUNG VON [PT(BCAT)H(DCPP)] 126
6.2 UMSETZUNGEN VON [PT{P(CH 2CY)3}2] MIT CATBH 127
6.2.1 AEQUIMOLARE REAKTION 127
6.2.2 REAKTION IM UEBERSCHUSS 128
6.2.3 REAKTION IN REINEM CATBH 130
6.2.4 UMSETZUNG VON [PT{P(CH 2CY)3}2] MIT CAT2B2 130
6.3 UMSETZUNG VON [PT(NBE) 2(PR3)] MIT CATBH 134
6.4 QUALITATIVE KINETISCHE UNTERSUCHUNG DER C/S-FRARTJ-ISOMERISIERUNG
135
6.5 QUANTENCHEMISCHE STUDIEN 137
6.5.1 OXIDATIVE ADDITION DER B-H-BINDUNG VON CATBH AN [PT(PR3) 2] 137
6.5.2 CV-Y-FRA/JJ-ISOMERISIERUNG VON [PT(BCAT)H(PME 3)2] 138
6.5.3 MECHANISMUS UNTER BETEILIGUNG VON PT(IV)-SPEZIES 144
6.6 SCHLUSSFOLGERUNGEN 150
IV ZUSAMMENFASSUNG
S U M M A R Y 1 5 3
V EXPERIMENTALTEIL 1 7 1
1 ALLGEMEINE VERFAHREN 1 7 3
1.1 INSTRUMENTELLES 173
1.1.1 ARBEITSTECHNIK 173
1.1.2 ANALYTIK 173
X V
IMAGE 4
1.2 AUSGANGSVERBINDUNGEN 174
2 S Y N T H E S E UND CHARAKTERISIERUNG 175
2.1 VERBINDUNGEN KAPITEL 1 175
2.2 VERBINDUNGEN KAPITEL 2 178
2.3 VERBINDUNGEN KAPITEL 3 182
2.4 VERBINDUNGEN KAPITEL 4 184
2.5 VERBINDUNGEN KAPITEL 5 186
2.6 VERBINDUNGEN KAPITEL 6 193
LITERATURVERZEICHNIS 197
VI ANHAENGE 2 2 1
NUMMERIERTE VERBINDUNGEN 2 2 3
ERGAENZENDE INFORMATIONEN ZUR KRISTALLSTRUKTURANALYSE 239
ERGAENZENDE INFORMATIONEN ZU DICHTEFUNKTIONALTHEORETISCHEN STUDIEN 2 5 1
XVI
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