Stable carbon isotopes as innovative tracers for monitoring CO 2 and dissolved inorganic carbon interactions under elevated temperatures and pressures: = Stabile Kohlenstoffisotope als innovative Tracer für das Monitoring von Interaktionen zwischen CO 2 und anorganischem Kohlenstoff unter erhöhten Druck- und Temperaturbedingungen
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2012
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TABLE OF CONTENTS
LIST O F FIGURES 6
LIST O F TABLES 8
LIST O F ABBREVIATIONS AND SYMBOLS 9
ABSTRACT 11
ZUSAMMENFASSUNG 13
1 OVERVIEW AND STRUCTURE 16
2 INTRODUCTION 18
2.1 THE C 0 2 PROBLEMATIC 18
2.2 CARBON CAPTURE STORAGE (CCS) 20
2 3 C 0 2 TRAPPING MECHANISMS 21
2.4 MONITORING C 0 2 INJECTION 22
2.5 C() 2 INJECTION AND THE CARBONATE SYSTEM 23
2.5.1 T H E STRUCTURE A N D PHYSICAL PROPERTIES O F C 0 2 : A B R I E F
DESCRIPTION 2 3
2.5.2 T H E CARBONATE SYSTEM 2 5
2.6 STABLE CARBON ISOTOPE FRACTIONATION BETWEEN C0 2(G)-DIC 27
2.6.1 PRINCIPLES O F STABLE ISOTOPES 2 7
2.6.2 STABLE ISOTOPE FRACTIONATION 2 8
2.6.3 C A R B O N ISOTOPE E X C H A N G E REACTIONS BETWEEN C 0 2 A N D
D1C 3 0
2.6.4 T H E D E V E L O P M E N T O F ISOTOPE COMPOSITIONS O F D1C 3 2
2.7 AIMS AND SCOPE O F THIS THESIS 3 4
3 METHODS 37
3.1 STABLE CARBON ISOTOPE AND DIC ANALYTICAL TECHNIQUES .37
3.2 STABLE CARBON ISOTOPE AND GEOCHEMICAL MONITORING TECHNIQUES DURING C
0 2 INJECTION ....38
3.2.1 TRACING C 0 2 M I G R A T I O N 3 8
3.2.2 QUANTIFYING GEOCHEMICAL TRAPPING: ISOTOPE A N D M A S S BALANCE
CALCULATIONS 3 9
3.2.3 QUANTIFYING C 0 2 IN FREE PHASE 4 0
3.2.4 EVALUATION O F CHEMICAL EQUILIBRIA 4 1
4 THEORETICAL INVESTIGATIONS 43
4.1 A REVIEW O F METHODS USED FOR EQUILIBRIUM ISOTOPE FRACTIONATION
BETWEEN C0 2(G) A N D DIC .
.43
4.1.1 INTRODUCTION 4 3
4.1.2 ISOTOPE EQUILIBRATION B E T W E E N C 0 2 ( E ) A N D H 2 C 0 3 *
4 4
3
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IMAGE 2
4.1.3 ISOTOPE EQUILIBRATION B E T W E E N C 0 2 ( G ) A N D H C 0 3 4
7
4.1.4 ISOTOPE EQUILIBRATION BETWEEN C0 2(G) A N D C03 3 5 2
4.1.5 CONCLUSION 5 6
4.2 PREDICTING 5 13C D|C DYNAMICS IN CCS: A SCHEME BASED ON A REVIEW O F
INORGANIC CARBON
CHEMISTRY UNDER ELEVATED PRESSURES AND TEMPERATURES 58
4.2.1 INTRODUCTION 5 8
4.2.2 M E T H O D 6 5
4.2.3 RESULTS 6 6
4.2.4 DISCUSSION 7 2
4.2.5 CONCLUSION 7 3
5 FIELD INVESTIGATIONS 75
5.1 C 0 2 S I N K 75
5.1.1 INTRODUCTION 7 5
5.1.2 GEOLOGICAL SETTING / MATERIALS A N D M E T H O D S 7 6
5.1.3 RESULTS 8 0
5.1.4 DISCUSSION 8 3
5.1.5 CONCLUSION 8 9
5 2 C 0 2 M A N 90
5.2.1 INTRODUCTION 9 0
5.2.2 M E T H O D S 9 0
5.2.3 RESULTS 91
5.2.4 DISCUSSION 9 2
5.2.5 CONCLUSION 9 2
5 3 CLEAN 9 3
5.3.1 INTRODUCTION 9 3
5.3.2 G E O L O G Y 9 3
5.3.3 M E T H O D 9 4
5.3.4 RESULTS 9 5
5.3.5 DISCUSSION 9 5
5.3.6 CONCLUSION 9 6
5.4 FLUID SAMPLING TECHNIQUES 97
5.4.1 INTRODUCTION 9 7
5.4.2 M E T H O D 9 8
5.4.3 RESULTS 100
5.4.4 DISCUSSION 100
5.4.5 CONCLUSION 101
4
IMAGE 3
6 LABORATORY EXPERIMENTS 102
6.1 AN ANALYSIS O F THE PRINCIPLES O F CARBON ISOTOPE AND D1C
CONCENTRATION BEHAVIOUR DURING
C 0 2 INJECTION IN A NON-DYNAMIC ENVIRONMENT 102
6.1.1 INTRODUCTION 102
6.1.2 M E T H O D 103
6.1.3 RESULTS 104
6.1.4 DISCUSSION 105
6.1.5 CONCLUSION 105
6.2 STABLE CARBON ISOTOPE TECHNIQUES TO QUANTIFY C 0 2 TRAPPING IN
DYNAMIC, PRE- EQUILIBRIUM
CONDITIONS UNDER ELEVATED PRESSURES AND TEMPERATURES 107
6.2.1 INTRODUCTION 107
6.2.2 MATERIAL AND M E T H O D S 109
6.2.3 RESULTS 112
6.2.4 DISCUSSION 116
6.2.5 CONCLUSION 123
7 SUMMARY 125
REFERENCES 128
APPENDIX 145
ACKNOWLEDGEMENTS 168
5
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