Ultraschnelle Isomerisierungsreaktionen - Chromene, Hemithioindigo und Chromopeptide:
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INHALTSVERZEICHNIS
1 EINLEITUNG 1
2 GRUNDLAGEN 7
2.1 UNTERSUCHUNGSMETHODEN 7
2.1.1 STATIONAERE SPEKTROSKOPIE 7
2.1.2 ZEITAUFGELOESTE SPEKTROSKOPIE: UV/VIS TRANSIENTE ABSORPTION 9 2.2
DER PROZESS DER DATENVERARBEITUNG 14
2.3 DIE PHOTOCHEMIE DER CHROMENE 16
2.3.1 VERMUTETER MECHANISMUS DER RINGOEFFNUNGSREAKTION VON NAPHTOPYRANEN
18
2.3.2 THEORETISCHE BETRACHTUNG DER RINGOEFFNUNGSREAKTION 20 2.4 DIE
PHOTOCHEMIE VON HEMITHIOINDIGO 21
2.4.1 DIE REAKTIONSKOORDINATEN VON HTI 25
2.4.2 EINE ALTERNATIVE DEUTUNG 27
2.5 PARAMETERVARIATIONEN 27
3 EXPERIMENTELLE METHODEN 29
3.1 DAS LASERSYSTEM 29
3.2 FREQUENZKONVERSION 32
3.3 DAS PUMP-PROBE-SPEKTROMETER 36
3.3.1 DETEKTION 37
3.4 ZEITAUFGELOESTE FLUORESZENZSPEKTROSKOPIE 39
3.4.1 DIE STREAK KAMERA 39
3.4.2 DER KERR-SCHALTER 41
3.5 PROBENVORBEREITUNG UND CHARAKTERISIERUNG 42
3.5.1 QUANTENAUSBEUTE 44
4 DIE RINGOEFFNUNGSREAKTION VON 2,2-DIPHENYL-5,6-BENZO(2H)CHROMEN 47 4.1
TA-MESSUNG AN DPBC 49
4.2 TRANSIENTE EMISSION VON DPBC 51
4.3 MODELL FUER DIE RINGOEFFNUNG VON DPBC 52
4.3.1 SEQUENZIELLES MODELL MIT SCHNELLEM ZERFALL DES ANGEREGTEN
ZUSTANDES 52
4.3.2 SEQUENZIELLES MODELL MIT MINIMUM IM ANGEREGTEN ZUSTAND . 53 4.3.3
REIN VERZWEIGTES MODELL 54
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IMAGE 2
INHALTSVERZEICHNIS
4.3.4 EIN NEUES REAKTIONSMODELL FUER DPBC 55
4.4 VARIATION DER REAKTIONSPARAMETER VON DPBC 58
4.4.1 EINFLUSS DER POLARITAET DES LOESUNGSMITTELS AUF DIE PHOTOREAK TION
VON DPBC 58
4.4.2 VARIATION DER ANREGUNGSWELLENLAENGE 60
4.4.3 DIE ROLLE DER VISKOSITAET BEI DER RINGOEFFNUNG VON DPBC . . 64
5 DIE VON HETEROATOMEN BEEINFLUSSTE Z/E-ISOMERISIERUNG - DAS BEI SPIEL
HTI 69
5.1 GRUNDLAGEN DER HTI PHOTOCHEMIE 70
5.2 HTI Z-E ISOMERISIERUNG 72
5.3 HTI E-Z ISOMERISIERUNG 75
5.4 KOMBINATION VON THEORIE UND EXPERIMENT 78
5.4.1 DIE Z-E ISOMERISIERUNG 78
5.4.2 DIE E-Z ISOMERISIERUNG 79
6 ULTRAKURZZEITSPEKTROSKOPIE IM UV/VIS AN HTI CHROMOPEPTIDEN 81 6.1
GRUNDLEGENDE EIGENSCHAFTEN DER HTI MODELLPEPTIDE 82
6.2 TRANSIENTE UV-VIS SPEKTROSKOPIE HTI BASIERTER CHROMOPEPTIDE . . . 85
6.2.1 PARA-HTI SYSTEM 85
6.2.2 META-HTI SYSTEM 88
6.3 DISKUSSION 89
7 ZUSAMMENFASSUNG 93
ABKUERZUNGSVERZEICHNIS 109
DANKSAGUNG 113
LEBENSLAUF 115
VIII
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