Verfügbarkeit: Interfacial electrochemistry

Interfacial electrochemistry:

Gespeichert in:

Bibliographische Detailangaben
Hauptverfasser:	Schmickler, Wolfgang (VerfasserIn), Santos, Elizabeth (VerfasserIn)
Format:	Buch
Sprache:	English
Veröffentlicht:	Heidelberg [u.a.] Springer 2010
Ausgabe:	2. ed.
Schlagworte:	Elektrochemie Grenzfläche Grenzflächenphysik Grenzflächenchemie
Online-Zugang:	Inhaltstext Inhaltsverzeichnis
Beschreibung:	XIV, 272 S. Ill., graph. Darst.
ISBN:	9783642049378 9783642049361

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adam_text	IMAGE 1 CONTENTS 1 INTRODUCTION . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1 1.1 THE SCOPE OF ELECTROCHEMISTRY . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1 1.2 A TYPICAL SYSTEM . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 3 1.3 INNER, OUTER, AND SURFACE POTENTIALS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7 REFERENCES . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 8 2 METAL AND SEMICONDUCTOR ELECTRODES . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9 2.1 METALS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9 2.2 SINGLE CRYSTAL SURFACES . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11 2.3 SEMICONDUCTORS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14 2.4 COMPARISON OF BAND STRUCTURES . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16 REFERENCES . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 18 3 ELECTROLYTE SOLUTIONS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19 3.1 THE STRUCTURE OF WATER . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19 3.2 SOLVATISATION OF IONS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23 REFERENCES . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27 4 A FEW BASIC CONCEPTS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29 4.1 THE ELECTROCHEMICAL POTENTIAL . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29 4.2 ABSOLUTE ELECTRODE POTENTIAL . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 30 4.3 THREE-ELECTRODE CONFIGURATION . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33 4.4 SURFACE TENSION . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35 REFERENCES . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37 5 THE METAL-SOLUTION INTERFACE . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 39 5.1 IDEALLY POLARIZABLE ELECTRODES. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 39 5.2 THE GOUY-CHAPMAN THEORY . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 39 5.3 THE HELMHOLTZ CAPACITY . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42 5.4 THE POTENTIAL OF ZERO CHARGE . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46 REFERENCES . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 50 XI IMAGE 2 XII CONTENTS 6 ADSORPTION ON METAL ELECTRODES: PRINCIPLES . . . . . . . . . . . . . . . . . 51 6.1 ADSORPTION PHENOMENA . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51 6.2 ADSORPTION ISOTHERMS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 52 6.3 THE DIPOLE MOMENT OF AN ADSORBED ION . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 56 6.4 ELECTROSORPTION VALENCE . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59 6.5 ELECTROSORPTION VALENCE AND THE DIPOLE MOMENT . . . . . . . . . . . . . . 61 6.6 STRUCTURES OF COMMENSURATE OVERLAYERS ON SINGLE CRYSTAL SURFACES 62 REFERENCES . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 64 7 ADSORPTION ON METAL ELECTRODES: EXAMPLES . . . . . . . . . . . . . . . . . 67 7.1 THE ADSORPTION OF HALIDES ON METAL ELECTRODES . . . . . . . . . . . . . . . 67 7.2 UNDERPOTENTIAL DEPOSITION . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 69 7.3 ADSORPTION OF ALIPHATIC MOLECULES . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 73 REFERENCES . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 76 8 THERMODYNAMICS OF IDEAL POLARIZABLE INTERFACES . . . . . . . . . . . . 77 8.1 LIQUID ELECTRODES . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 77 8.2 SOLID ELECTRODES . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 83 8.3 SURFACE STRESS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 86 8.4 A NOTE ON THE ELECTROSORPTION VALENCE . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 87 8.5 POTENTIAL OF TOTAL ZERO CHARGE. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 88 REFERENCES . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 89 9 PHENOMENOLOGICAL TREATMENT OF ELECTRON-TRANSFER REACTIONS . 91 9.1 OUTER-SPHERE ELECTRON-TRANSFER . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 91 9.2 THE BUTLER VOLMER EQUATION . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 92 9.3 DOUBLE-LAYER CORRECTIONS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 96 9.4 A NOTE ON INNER-SPHERE REACTIONS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 97 REFERENCES . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 98 10 THEORETICAL CONSIDERATIONS OF ELECTRON-TRANSFER REACTIONS . . . 99 10.1 QUALITATIVE ASPECTS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 99 10.2 HARMONIC OSCILLATOR WITH LINEAR COUPLING . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 101 10.3 ADIABATIC ELECTRON TRANSFER. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 102 10.4 NON-ADIABATIC ELECTRON-TRANSFER REACTIONS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 106 10.5 GERISCHER'S FORMULATION . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 109 10.6 MULTIDIMENSIONAL TREATMENT. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 110 10.7 THE ENERGY OF REORGANIZATION . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 111 10.8 ADIABATIC VERSUS NON-ADIABATIC TRANSITIONS . . . . . . . . . . . . . . . . . . 113 REFERENCES . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 115 11 THE SEMICONDUCTOR-ELECTROLYTE INTERFACE . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 117 11.1 ELECTROCHEMISTRY AT SEMICONDUCTORS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 117 11.2 POTENTIAL PROFILE AND BAND BENDING . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 117 11.3 ELECTRON-TRANSFER REACTIONS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 120 IMAGE 3 CONTENTS XIII 11.4 PHOTOINDUCED REACTION . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 124 11.4.1 PHOTOEXCITATION OF THE ELECTRODE . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 124 11.4.2 PHOTOEXCITATION OF A REDOX SPECIES . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 128 11.5 DISSOLUTION OF SEMICONDUCTORS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 128 REFERENCES . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 131 12 SELECTED EXPERIMENTAL RESULTS FOR ELECTRON-TRANSFER REACTIONS 133 12.1 VALIDITY OF THE BUTLER-VOLMER EQUATION . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 133 12.2 CURVATURE OF TAFEL PLOTS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 134 12.3 ADIABATIC ELECTRON-TRANSFER REACTIONS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 136 12.4 TRANSITION BETWEEN ADIABATIC AND NON-ADIABATIC REGIME . . . . . . . 136 12.5 ELECTROCHEMICAL PROPERTIES OF SNO 2 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 137 12.6 PHOTOCURRENTS ON WO 3 ELECTRODES . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 141 REFERENCES . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 142 13 INNER SPHERE AND ION-TRANSFER REACTIONS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 145 13.1 DEPENDENCE ON THE ELECTRODE POTENTIAL . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 145 13.2 RATE-DETERMINING STEP. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 148 13.3 OXYGEN REDUCTION . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 149 13.4 CHLORINE EVOLUTION . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 151 13.5 OXIDATION OF SMALL ORGANIC MOLECULES: METHANOL AND CARBON MONOXIDE . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 153 13.6 COMPARISON OF ION- AND ELECTRON-TRANSFER REACTIONS . . . . . . . . . . . 157 REFERENCES . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 162 14 HYDROGEN REACTION AND ELECTROCATALYSIS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 163 14.1 HYDROGEN EVOLUTION - GENERAL REMARKS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 163 14.2 REACTION MECHANISM . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 164 14.3 VOLCANO PLOT . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 165 14.4 HYDROGEN EVOLUTION ON PT(111) . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 168 14.5 PRINCIPLES OF ELECTROCATALYSIS ON METAL ELECTRODES. . . . . . . . . . . . . 169 14.6 FREE ENERGY SURFACES FOR THE VOLMER REACTION . . . . . . . . . . . . . . . . 173 REFERENCES . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 175 15 METAL DEPOSITION AND DISSOLUTION . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 177 15.1 MORPHOLOGICAL ASPECTS. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 177 15.2 SURFACE DIUSION. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 178 15.3 NUCLEATION. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 180 15.4 INITIAL STAGES OF DEPOSITION . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 182 15.5 GROWTH OF TWO-DIMENSIONAL FILMS. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 184 15.6 DEPOSITION ON UNIFORMLY FLAT SURFACES. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 187 15.7 METAL DISSOLUTION AND PASSIVATION . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 190 REFERENCES . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 192 IMAGE 4 XIV CONTENTS 16 ELECTROCHEMICAL SURFACE PROCESSES . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 195 16.1 SURFACE RECONSTRUCTION . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 195 16.2 STEPS, LINE TENSION AND STEP BUNCHING . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 198 16.3 SURFACE MOBILITY . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 201 16.4 SELF-ASSEMBLED MONOLAYERS (SAMS) IN ELECTROCHEMISTRY . . . . . . . 203 REFERENCES . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 206 17 COMPLEX REACTIONS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 207 17.1 CONSECUTIVE CHARGE-TRANSFER REACTIONS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 207 17.2 ELECTROCHEMICAL REACTION ORDER . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 209 17.3 MIXED POTENTIALS AND CORROSION . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 212 REFERENCES . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 215 18 LIQUID-LIQUID INTERFACES . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 217 18.1 THE INTERFACE BETWEEN TWO IMMISCIBLE SOLUTIONS . . . . . . . . . . . . . . 217 18.2 PARTITIONING OF IONS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 219 18.3 ENERGIES OF TRANSFER OF SINGLE IONS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 220 18.4 DOUBLE-LAYER PROPERTIES. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 222 18.5 ELECTRON-TRANSFER REACTIONS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 225 18.6 ION-TRANSFER REACTIONS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 228 18.7 A MODEL FOR LIQUID-LIQUID INTERFACES . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 229 REFERENCES . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 234 19 EXPERIMENTAL TECHNIQUES FOR ELECTRODE KINETICS - NON-STATIONARY METHODS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 235 19.1 OVERVIEW . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 235 19.2 EECT OF MASS TRANSPORT AND CHARGE TRANSFER ON THE CURRENT . . . 237 19.3 POTENTIAL STEP . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 238 19.4 CURRENT STEP . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 241 19.5 COULOSTATIC PULSES . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 242 19.6 IMPEDANCE SPECTROSCOPY . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 246 19.7 CYCLIC VOLTAMMETRY . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 249 19.8 MICROELECTRODES . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 254 19.9 COMPLEMENTARY METHODS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 255 REFERENCES . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 257 20 CONVECTION TECHNIQUES . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 259 20.1 ROTATING DISC ELECTRODE . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 259 20.2 TURBULENT PIPE FLOW . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 264 REFERENCES . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 267 INDEX . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 269
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