Kinetische und präparative Untersuchungen zur elektrochemischen Reduktion von Kohlendioxid:
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INHALTSVERZEICHNIS
SEITE
1
EINFUEHRUNG
UND
PROBLEMSTELLUNG
1
1.1
COG
I
N
DER
TECHNO-BIOLOGISCHEN
UMWELT
3
1.1.1
DER
GLOBALE
COG-KREISLAUF
3
1.1.2
COG-KONTAMINATION
DER
ATMOSPHAERE
5
1.2
DIE
BIOLOGISCHE
NUTZUNG
VON
COG
IN
DER
PHOTOSYNTHESE
6
1.3
SYNTHETISCHE
FIXIERUNG
VON
COG
7
1.3YY1
CHEMISCH-KATALYTISCHE
REAKTIONEN
7
1.3*2
ASPEKTE
DER
SYNTHETISCHEN
NUTZUNG
VON
COG
AUF
ELEKTROCHEMISCHEM
WEGE
10
1.3*3
KATALYTISCH-CHEMISCHE
UND
ELEKTROCHEMISCHE
OXALATSYNTHESEN
2
STAND
DES
WISSENS
UEBER
DIE
ELEKTROCHEMISCHE
REDUKTION
VON
COG
14
2.1
REDUKTION
IN
PROTISCHEN
ELEKTROLYTEN
14
2.2
REDUKTION
IN
APROTISCHEN
ELEKTROLYTEN
2.2.1
ERGEBNISSE
PRAEPARATIVER
UNTERSUCHUNGEN
J?
2.2.2
KINETISCH-MECHANISTISCHE
UNTERSUCHUNGEN
20
2.3
STAND
DES
WISSENS
UEBER
DIE
WEITERREDUKTION
VON
OXALSAEURE
23
3
THEORETISCHE
VORAUSSETZUNGEN
26
3.1
ZUR
REDUKTIONSMOEGLICHKEIT
VON
COG
26
3.1.1
THERMODYNAMISCHE
BERECHNUNGEN
26
3.1.2
ERKLAERUNGSVERSUCHE
FUER
DIE
ABWEICHUNG
VON
DEN
THERMODYNAMISCH
BERECHNETEN
WERTEN
27
3.1*3
LOESUNGSMITTELEINFLUSS
27
3*1*4
EINFLUSS
DES
ELEKTRODENMATERIALS
28
3.2
MOEGLICHE
MECHANISMEN
DER
COG-REDUKTION
UND
IHRE
KONSEQUENZEN
29
3.2.1
DISKUSSION
MOEGLICHER
REAKTIONSWEGE
DER
ELEKTRO
CHEMISCHEN
REDUKTION
VON
COG
29
3.2.2
DISKUSSION
DER
KONSEQUENZEN VERSCHIEDENER
REAK
TIONSMOEGLICHKEITEN
AUF
DIE
PRAEPARATIVE
REAKTIONS
FUEHRUNG
23
SEITE
3.3
BESTIMMUNG
DER
CHARAKTERISTISCHEN
EIGENSCHAFTEN
EINER
ELEKTROCHEMISCHEN
REDUKTIONSREAKTION
35
3.3.1
BESTIMMUNG
DES
GESCHWINDIGKEITSBESTIMMENDEN
35
SCHRITTES
3*3*2
BESTIMMUNG
CHARAKTERISTISCHER PARAMETER
EINER
43
ELEKTRODENREAKTION
3.4
DIAGNOSTISCHE
KRITERIEN
ZUR
UNTERSCHEIDUNG
ZWISCHEN
DEN
MOEGLICHEN REAKTIONSWEGEN
UND
AUFSTELLUNG
EINES
ENTSCHEIDUNGSDIAGRAMMES
3.4.1
POTENTIODYNAMISCHE
MESSUNGEN
BZW.
AUSWERTUNG
DES
ERSTEN
DURCHLAUFS
IN
EINEM
ZYKLISCHEN
^9
VOLTAMMOGRAMM:
VERHALTEN
DES
KATHODISCHEN
PEAKSTROMS
3.4.2
UNTERSUCHUNG
DES
ANODISCHEN
REOXIDATIONSPEAKS
51
3.4.3
MESSUNGEN
MIT
DER
ROTIERENDEN
SCHEIBENELEKTRODE
53
3.4.4
MESSUNGEN
MIT
DER
ROTIERENDEN
RINGSCHEIBEN*
54
ELEKTRODE
3.4.5
QUANTITATIVE
BESTIMMUNGSVERSUCHE
DER
ABREAK
5G
TIONSKINETIK
VON
INSTABILEN
ZWISCHENPRODUKTEN
4
EXPERIMENTELLE ARBEITMETHODEN
UND
VORUNTER
BUCHUNGEN
4.1
ANALYTISCHE MESSVERFAHREN
59
4.1.1
BESTIMMUNG
DES
WASSERGEHALTS
IN
DEN
ELEKTRO
^9
LYTLOESUNGEN
4.1.2
VERFAHREN
ZUR
REINHEITSANALYSE
DER
ELEKTROLYTE
60
4.1.3
ANALYSE
DER
KATHODENPRODUKTE
60
4.1.4
ELEKTROCHEMISCHE
MESSVERFAHREN
63
4.2
SPEZIELLE
ARBEITSTECHNIKEN
66
4.2.1
HANDHABUNG
FEUCHTEEMPFINDLICHER
ELEKTROLYTE
66
4.2.2
TROCKNUNG
DER
GASE
66
4.3
AUSWAHL
UND
UNTERSUCHUNG
DER
ELEKTROLYTE
68
4.3.1
ANFORDERUNGEN
AN
DAS
ELEKTROLYTSYSTEM
GG
4.3.2
REINIGUNG
UND
ANALYSE
DER
LEITSALZE
71
4.3.3
REINIGUNG,
ANALYSE
UND
PRUEFUNG
DER
ELEKTRO
CHEMISCHEN
STABILITAET
VON
ELEKTROLYTLOESUNGS
72
MITTELN
5
4.3.4
ZUSAMMENFASSUNG
DER
VORUNTERSUCHUNGEN
78
4.4
ELEKTROEHERNISEHE
ZELLEN
82
4.4.1
KONSTRUKTIONSPRINZIPIEN
82
4.4.2
ANALYTISCHE
MESSZELLEN
82
4.4.3
PRAEPARATIVE
MESSZELLEN
83
4.4.4
ELEKTRODEN UND
REFERENZELEKTRODEN
87
SEX
TE
5
ERGEBNISSE
DER
KINETISCHEN MESSUNGEN
88
5.1
QUASISTATIONAERE
STROMDICHTE-POTENTIAL-KURVEN
88
5.2
MESSUNGEN
MIT
DER
ROTIERENDEN
(RING
)
SCHEIBEN
95
ELEKTRODE
5.2.1
TEST
DER
MESSEINRICHTUNG
95
5.2.2
CO^-REDUKTION
AN
DER
ROTIERENDEN
SCHEIBENELEKTRODE
99
5.2.3
REOXIDATION
AM
RING
EINER
ROTIERENDEN
RINGSCHEIBEN
ELEKTRODE
100
5.3
MESSUNGEN
MIT
DER
METHODE
DER
ZYKLISCHEN
VOLTAM
METRIE
105
5.3.1
BESCHREIBUNG
DER
STROM-SPANNUNGS-CHARAKTERISTIKA
105
5-3-2
AUFTRETENDE
PEAKS
105
5.4
CHARAKTERISIERUNG
DER
REDUKTIONSREAKTION
123
5.4.1
BESTIMMUNG
DES
GESCHWINDIGKEITSBESTINUNENDEN
SCHRITTES
123
5.4.2
BESTIMMUNG
DES
REDUKTIONSPOTENTIALS
123
5.4.3
BESTIMMUNG
VON
TAFELNEIGUNGEN
125
5.4.4
BESTIMMUNG
DER
ELEKTROCHEMISCHEN
REAKTIONSORDNUNG
128
5.4.5
VERSUCH
ZUR
BESTIMMUNG
DER
DURCHTRITTSKONSTANTEN
128
5.5
VERSUCH
EINER MECHANISTISCHEN
DIAGNOSE
ANHAND
DES
ENTSCHEIDUNGSDIAGRAMMS
134
5.6
VERSUCH
EINER ABSCHAETZUNG
DER
CHEMISCHEN
REAKTIONS
KONSTANTEN
FUER
DIE
INTERMEDIAERE
SPEZIES
144
5.7
ZUSAMMENFASSUNG
DER
ERGEBNISSE
DER
KINETISCHEN
UNTERSUCHUNGEN
145
6
PRAEPARATIVE
ELEKTROLYSEN
146
6.1
WICHTIGE
QUANTITATIVE
BEZIEHUNGEN
FUER
DIE
ELEKTROCHEMISCHE
SYNTHESE
146
6.2
SCHLUSSFOLGERUNGEN
AUS
DEN
KINETISCHEN
UNTERSUCHUNGEN
147
6.3
ELEKTROLYSETECHNIK
148
6.4
IDENTIFIZIERUNG
UND
QUANTITATIVE
ANALYSE
DER
KATHODENPRODUKTE
152
6.5
ERGEBNISSE
DER
PRAEPARATIVEN
ELEKTROLYSEN
-
EINFLUSS
VERSCHIEDENER
PARAMETER
AUF
STROMAUSBEUTE
UND
SPEZIFISCHEN
ENERGIEVERBRAUCH
155
6.5.1
EINFLUSS
DES
ELEKTROLYTEN
155
6.5.2
EINFLUSS
DES
ELEKTROLYTWASSERGEHALTS
156
6.5.3
EINFLUSS
DER
ELEKTROLYSESTROMDICHTE
156
6.5.4
EINFLUSS
DER
ELEKTROLYSESTROMMENGE
156
6.6
SPEZIFISCHER
ENERGIEVERBRAUCH
158
6
7
REAKTIONSTECHNISCHE UNTERSUCHUNGEN
SEITE
161
7.1
UNTERSUCHUNGEN
ZUR
VERBESSERUNG
DER
REAKTIONSTECHNISEHEN
BEDINGUNGEN
161
7.1.1
KONSTRUKTION
DER
KONTINUIERLICH
ZU
BETREIBENDEN
ELEKTROLYSEAPPARATUR
161
7.1.2
ERGEBNISSE
DER
KREISLAUFVERSUCHE
162
7.2
DIE
KONZEPTION
EINES
GESCHLOSSENEN,
ABFALL
FREIEN
CHEMIKALIENKREISLAUFS
164
7.2.1
ABSCHAETZUNG
DER
KOSTENSTRUKTUR
FUER
EIN
TECHNISCHES
PRODUKTIONSVERFAHREN
167
7.2.2
ABSCHLIESSENDE
BEWERTUNG
UNTER BERUECKSICHTIGUNG
DER
KONKURRENZVERFAHREN
169
8
REDUKTION
VON
OXALSAEURE
IN
WAESSRIGEM
ELEKTROLYTEN
171
8.1
ELEKTROCHEMISCHE MESSUNGEN
171
8.2
PRAEPARATIVE
ERGEBNISSE
174
9
ZUSAMMENFASSUNG
178
10
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