Anwendung von kolloidaler Aktivkohle zur In-situ-Grundwasserreinigung:
Gespeichert in:
| 1. Verfasser: | |
|---|---|
| Format: | Abschlussarbeit Buch |
| Sprache: | German |
| Veröffentlicht: |
Leipzig
Helmholtz-Zentrum für Umweltforschung - UFZ
2007
|
| Schriftenreihe: | Dissertation / Helmholtz-Zentrum für Umweltforschung - UFZ
2007,13 |
| Schlagworte: | |
| Online-Zugang: | Inhaltsverzeichnis |
| Beschreibung: | 189 S. Ill., graph. Darst. |
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MARC
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Datensatz im Suchindex
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|---|---|
| adam_text | Inhaltsverzeichnis
1 Einleitung und Problemdarstellung 9
2 Theoretischer Teil 12
2.1 Stand der Technik 12
2.1.1 Aktive Ex-situ-Verfahren 12
2.1.2 Aktive In-situ-Verfahren 13
2.1.3 Natural Attenuation 14
2.1.4 Passive In-situ-Verfahren 14
2.1.5 Trends - Einspülbare Reagenzien zum Aufbau von In-situ-Sorptionszonen
und In-situ-Reaktionszonen 16
2.2 Transport von gelösten Stoffen im Aquifer 18
2.2.1 Hydrodynamische Prozesse 18
2.2.2 Transport von organischen Verbindungen 19
2.3 Ausbildung von Oberflächenladungen in aquatischen Systemen 21
2.4 Aktivkohle 25
2.4.1 Eigenschaften von Aktivkohlen 25
2.4.2 Beschaffenheit von Aktivkohleoberflächen 26
2.4.3 Methoden zur Bestimmung der Oberflächenladung und des ,Point ofZero
Charge von Aktivkohlen 28
2.4.4 Methoden zur Bestimmung der Partikelgrößenverteilung von gemahlenen
Aktivkohlen 30
2.5 Stabilität von Kolloidsuspensionen 32
2.5.1 DLVO-Theorie und Anlagerung von Partikeln an Oberflächen 32
2.6 Transportverhalten von Kolloiden in porösen Medien 35
2.6.1 Modelle zur Beschreibung des Partikeltransports in porösen Medien 36
3 Experimenteller Teil 43
3.1 Verwendete Geräte und Chemikalien 43
3.2 Herstellung von feinstkörniger Aktivkohle 46
3.2.1 Trockenmahlung 46
3.2.2 Nassmahlung 46
3.2.3 Herstellung von Aktivkohlesuspensionen 46
3.3 Methoden zur Bestimmung der Oberflächeneigenschaften von Aktivkohlen 47
3.4 Modifizierung von Aktivkohlen 48
3.4.1 Nasschemische Behandlung von Aktivkohlen 49
3.4.2 Imprägnierung von Aktivkohlen mit anionischen organischen Substanzen 49
3.5 Stabilität von Aktivkohlesuspensionen 50
3.5.1 Sedimentationsversuche mit nativen und nasschemisch behandelten
Aktivkohlekolloiden 50
3.5.2 Methoden zur Bestimmung der Partikelgrößenverteilung von gemahlenen
Aktivkohlen 51
3.5.3 Stabilität von Aktivkohlesuspensionen in Gegenwart von anionischen organischen
Substanzen 51
3.6 Eingesetzte Sedimentmaterialien und deren Charakterisierung 52
3.6.1 Eingesetzte Sedimentmaterialien 52
3.6.2 Charakterisierung der eingesetzten Sedimentmaterialien 53
3.7 Untersuchungen zum Transportverhalten von Aktivkohlekolloiden in
Sedimenten 55
3.7.1 Versuchsaufbau und allgemeine Versuchsdurchführung im Labormaßstab 55
3.7.2 Bestimmung der Porosität, Sedimentdichte und Dispersivität 57
3.7.3 Transportverhalten von unbehandelten Aktivkohlekolloiden in Sedimenten 58
3.7.4 Transportverhalten von modifizierten Aktivkohlekolloiden in Sedimenten 59
3.8 Sorption von organischen Verbindungen an Aktivkohlekolloiden 61
3.8.1 Sorption von verschiedenen Modellverbindungen an Aktivkohlekolloiden -
Aufnahme von Einzelstoff-Sorptionsisothermen 61
3.8.2 Sorption von Monochlorbenzol an Aktivkohlekolloiden in Gegenwart von
anionischen organischen Substanzen 61
3.9 Aufbau von Sorptionsbarrieren durch Einspülung und
Immobilisierung von kolloidaler Aktivkohle unter realitätsnahen
Bedingungen 62
3.9.1 Säulenversuche unter Einsatz von verschiedenen Sedimentmaterialien 62
3.9.2 Säulenversuche mit gesiebtem Zeitzer Sedimentmaterial 62
3.9.3 Säulenversuche mit nativem Zeitzer Sedimentmaterial 64
3.10 Untersuchungen mit Carboxymethylcellulose als Stabilisator 66
4 Ergebnisse und Diskussion 69
4.1 Charakterisierung der Oberflächeneigenschaften von Aktivkohlen 69
4.1.1 Vergleich verschiedener Methoden zur Bestimmung des .Point ofZero Charge 69
4.1.2 Charakterisierung von kommerziell erhältlichen Aktivkohlen 73
4.1.3 Bestimmung der Partikelgrößenverteilung von gemahlenen Aktivkohlen 74
4.1.4 Stabilität von Suspensionen der unbehandetten Aktivkohlen 76
4.2 Modifizierung der Oberflächeneigenschaften von Aktivkohlen 78
4.2.1 Oxidative Vorbehandlungsmethoden 78
4.2.2 Imprägnierung von Aktivkohlen mit anionischen organischen Substanzen 83
4.3 Stabilität von Suspensionen der modifizierten Aktivkohlen 87
4.3.1 Stabilität von Suspensionen der nasschemisch behandelten Aktivkohlekolloide 87
4.3.2 Stabilität von Aktivkohlesuspensionen in Gegenwart von
Natriumdodecylbenzolsulfonat 88
4.3.3 Stabilität von Aktivkohlesuspensionen in Gegenwart von Huminsäuren 88
4.4 Untersuchungen zum Transportverhalten von
Aktivkohlekolloiden in Aquifersedimenten 91
4.4.1 Transportverhalten von unbehandelten Aktivkohlekolloiden in sandigen Sedimenten 92
4.4.2 Transportverhalten von modifizierten Aktivkohlekolloiden in sandigen Sedimenten 105
4.5 Sorption von organischen Verbindungen an Aktivkohlekolloiden 112
4.5.1 Sorption von verschiedenen Modellverbindungen an unbehandelten
Aktivkohlekolloiden 112
4.5.2 Sorption von Monochlorbenzol an modifizierten Aktivkohlekolloiden 113
4.6 Aufbau von Sorptionsbarrieren durch Einspülung und
Immobilisierung von kolloidaler Aktivkohle unter realitätsnahen
Bedingungen 117
4.6.1 Auswahl einer injizierbaren Suspension 117
4.6.2 Säulenversuche unter Einsatz von verschiedenen nativen Sedimentmaterialien 119
4.6.3 Säulenversuche mit gesiebtem Zeitzer Sedimentmaterial 123
4.6.4 Säulenversuche mit nativem Zeitzer Sedimentmaterial 134
4.7 Untersuchungen mit Carboxymethylcellulose als Stabilisator 139
4.8 Theoretische Betrachtungen zur Standzeit einer In-situ-Aktivkohle-
Barriere 146
5 Zusammenfassung 149
6 Literaturverzeichnis 154
Anhang
A Abkürzungsverzeichnis 167
B Formelverzeichnis 168
C Abbildungsverzeichnis 172
D Tabellenverzeichnis 175
C Abbildungsverzeichnis
172
C Abbildungsverzeichnis
Abbildung 1:
Abbildung 2:
Abbildung 3:
Abbildung 4:
Abbildung S.-
Abbildung 6:
Abbildung 7:
Abbildung 8:
Abbildung 9:
Abbildung 10:
Abbildung 11:
Abbildung 12:
Abbildung 13:
Abbildung 14:
Abbildung 15:
Abbildung 16:
Abbildung 17:
Abbildung 18:
Abbildung 19:
Abbildung 20:
Schematische Darstellung des Aufbaus einer In-situ-Barriere aus 10
kolloidaler AK
Gegenüberstellung von ex-situ und in-situ Verfahren zur 13
Grundwassereinigung
Oberflächenladungsdichte verschiedener Modellmineralien 24
Chromen- und Pyronartige basische Oberflächenfunktionen der AK 27
Schematischer Aufbau des Coulter-Counters 31
Partikeldeposition bei gleichsinniger Ladung von Kolloid und 33
Feststoffoberfläche
Transport von Kolloiden an die Kollektoroberflächen des Filtermediums 38
Theoretische Abschätzung der Einzelkollektoreffizienz t|o in
Abhängigkeit vom Partikeldurchmesser
Schematische Darstellung des Versuchsaufbaus
41
56
Bestimmung des PZC für die AK Co mittels Immersionsmethode (links) 69
sowie mittels Massenmethode (rechts)
Bestimmung des PZC für die AK Co mittels potentiometrischer Titration 71
Abhängigkeit der Oberflächenladungsdichte (links) und des 72
Zetapotenzials (rechts) vom Gleichgewichts-pH-Wert der AK-
Suspension Co
Mikroskopische Aufnahme der AK-Kolloide Bo
Thermogramm für die Aktivkohlen Ao, Ah2O2 und Ahno3,i
Thermogramm für die Aktivkohlen Bo und BH2O2,2
75
79
81
Abhängigkeit der Oberflächenladungsdichte sowie des Zetapotenzials 82
vom Gleichgewichts-pH-Wert der AK-Suspensionen von Bo und BH2o2,2
Strukturformel von Natriumdodecylbenzolsulfonat 84
Sorptionsisotherme von SDBS an Bo und Zetapotenzial von AK- 84
Suspensionen Bo in Gegenwart von SDBS
Sorptionsisotherme von HA an Bo 85
Ablagerungsprofil der AK-Kolloide entlang der Säule mit zunehmendem 95
Beladungsgrad
C Abbildungsverzeichnis
173
Abbildung 21:
Beladung einer mit Sedimentmaterial gefüllten Säule (S1-B) und
Ausdehnung der sichtbaren AK-Zone in Abhängigkeit von aPV
96
Abbildung 22: Mikroskopische Betrachtung des Sedimentmaterials einer Säule nach 97
der AK-Beladung
Abbildung 23: Abhängigkeit der Mobilität der AK-Kolloide Bo vom Säulenmaterial 99
Abbildung 24: Mikroskopische Betrachtung der Glaskugelschüttung nach der AK- 100
Beladung
Abbildung 25: Bestimmung der Partikelgrößenverteilung von AK-Kolloiden Bo vor und 103
nach der Elution mit Hilfe des Coulter-Counters
Abbildung 26: Durchbruchskurven von Nitrat und SDBS-beladenen AK-Kolloiden 107
Abbildung 27: Vergleich der Mobilitäten der AK-Kolloide Bo in Abhängigkeit von der 110
Ca2+-Konzentration des Fließmittels und der zugesetzten HA-
Konzentration
Abbildung 28: Mikroskopische Aufnahme der AK-Ablagerung auf dem 111
Sedimentmaterial (links) Vergleich des Ablagerungsverhaltens von AK-
Kolloiden mit und ohne HA-Beladung (rechts)
Abbildung 29: Einzelstoff-Sorptionsisothermen von CF, DCM, Tetra, MCB und Toluol 113
an AK Bo
Abbildung 30: Sorptionsisothermen von MCB an unbehandelten und behandelten 114
Aktivkohlen
Abbildung 31: Sorptionsisotherme für MCB an SDBS-beladenen Aktivkohlen Bo 115
Abbildung 32: Sorptionsisothermen von MCB an AK BO in Gegenwart von HA und 116
Kalziumionen
Abbildung 33: Beladung des Sedimentmaterials Q5 mit HA-beladenen AK-Kolloiden 122
Abbildung 34: Abhängigkeit des mobilen Anteils der AK-Kolloide Bo von der 124
Filterstrecke
Abbildung 35: Abhängigkeit des mobilen Anteils der AK-Kolloide Bo von der 125
Filterstrecke
Abbildung 36: Sorption von Toluol an Zeitzer Sedimentmaterial (Z2) 127
Abbildung 37: Durchbruchskurven eines inerten (Nitrat) und der sorptionsaktiven 127
Tracer
Abbildung 38: Durchbruchskurven von DCM (links) und CF (rechts) an AK-beladenem 131
Sedimentmaterial in Abhängigkeit von der Fließstrecke
C Abbildungsverzeichnis
174
Abbildung 39 Durchbruchskurven von Nitrat, DCM und CF an AK-beladenem 131
Sedimentmaterial (I = 65 cm)
Abbildung 40: Durchbruchskurven von Nitrat, Toluol und Naphthalin durch eine mit 137
Zeitzer Sedimentmaterial gefüllte Säule
Abbildung 41 Durchbruchskurven von Nitrat, DCM und CF an AK-beladenem 138
Sedimentmaterial
Abbildung 42 Strukturformel von Carboxymethylcellulose 140
Abbildung 43 Sorptionsisotherme von CMC an AK 141
Abbildung 44 Sorptionsisotherme von MCB an nativen sowie CMC-beladenen AK- 143
Kolloiden
Abbildung 45 Mikroskopische Aufnahme des Sedimentmaterials vor und nach der 145
AK-Beladung
D Tabellenverzeichnis
175
D Tabellen verzeichnis
Tabelle 1: Definition des PZC
Tabelle 2: Übersicht über die im Rahmen der Arbeit eingesetzten Aktivkohlen
Tabelle 3: Übersicht über die eingesetzten gemahlenen AK-Chargen
23
45
47
Tabelle 4:
Tabelle 5:
Tabelle 6:
Tabelle 7:
Tabelle 8:
Tabelle 9:
Tabelle 10:
Tabelle 11:
Tabelle 13:
Tabelle 14:
Tabelle 15:
Tabelle 16:
Tabelle 17:
Tabelle 18:
Tabelle 19:
Tabelle 20:
Tabelle 21:
Übersicht über die eingesetzten nasschemisch behandelten AK-Chargen 49
Charakterisierung der eingesetzten Sedimentmaterialien 53
Bestimmung der Korngrößenverteilung der nativen Sedimentmaterialien 54
mit Hilfe von Siebanalysen
Übersicht über die verwendeten Glassäulen 55
Experimentelle Bedingungen der Versuche S1-A, S1-B, S1-HA und S2-C 59
Bezeichnung der Probenahmeports der Säulenapparatur S3 63
Bedingungen für die Beladung einer mit Sediment gefüllten Säule mit HA- 64
beladener AK
Bedingungen für die Beladung einer mit Zeitzer Sediment gefüllten Säule
mit CMC-beladenen AK-Kolloiden
Tabelle 12: Bestimmung des PZC für die AK Co mittels verschiedener Methoden
PZC-Werte der unbehandelten und der nasschemisch behandelten AK-
Charge A sowie Ergebnisse der TGA-Analysen
lEP-Werte und PZC-Werte für die unbehandelte und behandelten AK-
Proben B
Vergleich der Stabilität von Suspensionen von unbehandelten und
nasschemisch behandelten Aktivkohlen
Stabilität der Suspensionen von Bo in Gegenwart von SDBS in
Abhängigkeit von der Ca2*-Konzentration
Stabilität von Suspensionen von Bo in Gegenwart von HA
68
70
73
AK-Screening: Aschegehalt und PZC verschiedener Aktivkohlen
Bestimmung der Partikelgrößenverteilung der AK-Kolloide Bo, B2 sowie Co 75
mit verschiedenen Methoden
Stabilität von AK-Suspensionen bei pH = 7,5
77
79
81
87
88
89
Zetapotenziale von ausgewählten AK-HA-Suspenstonen in Abhängigkeit 90
von Ch* und
D Tabellenverzeichnis
176
Tabelle 22: Abhängigkeit der Mobilität der AK-Kolloide von verschiedenen AK-Chargen 93
(B2, Co und Do) vom pH-Wert und Charakterisierung der
Oberflächeneigenschaften der AK-Chargen
Tabelle 23: Abhängigkeit der Mobilität der AK-Kolloide vom pH-Wert des Fließmittels 94
sowie der AK-Suspension
Tabelle 24: Abhängigkeit der Mobilität der AK-Kolloide Bo von der Filterstrecke und 95
vom pH-Wert des Fließmittels
Tabelle 25: Abhängigkeit der Mobilität der AK-Kolloide B von der Partikelgröße und 102
dem pH-Wert des Fließmittels sowie die Partikelgrößenverteilung
Tabelle 26: Bestimmung der Partikelgrößenverteilung von AK-Kolloiden Bo vor und 102
nach der Elution mit Hilfe der Laserbeugung
Tabelle 27: Abhängigkeit der Mobilität der AK-Kolloide Bo von der lonenstärke des 104
Fließmediums
Tabelle 28: Abhängigkeit der Mobilität der AK-Kolloide von der Korngröße des
Sandmaterials
105
Tabelle 29: Vergleich der Mobilitäten der AK-Kolloide in Abhängigkeit vom pH-Wert
und der Vorbehandlungsmethode
106
Tabelle 30: Abhängigkeit der Mobilität der AK-Kolloide Bo von der Konzentration an 108
zugesetztem SDBS
Tabelle 31: Vergleich der Mobilitäten von AK-Kolloiden mit unterschiedlichem 109
Partikeldurchmesser (Bo und B^ in Abhängigkeit von der SDBS-Beladung
und der Korngröße des Sedimentmaterials
Tabelle 32: Sorption von Toluol an Aktivkohlen mit unterschiedlicher Partikelgröße - 112
Auswertung nach Freundlich
Tabelle 33: Einzelstoff-Sorptionsisothermen von Chloroform, DCM, Tetra, MCB und 113
Toluol an AK Bo - Auswertung nach Freundlich
Tabelle 34: Sorption von MCB an SDBS-beladenen AK-Kolloiden Bo - Auswertung 115
nach Freundlich
Tabelle 35:
Vergleich der Mobilitäten der AK-Kolloide Bo in Abhängigkeit von der Ca2*- 120
Konzentration des Fließmittels und dem verwendeten Sedimentmaterial
Tabelle 36: Siebanalyse der Sedimentmaterialien Zeitz, Wallendorf und Welferlingen 121
für die Fraktion mit d £ 2 mm
Tabelle 37: Elementzusammensetzung der Oberflächen der Sedimente nach ESCA 121
Tabelle 38: Beladung einer mit Zertzer Sedimentmaterial gefüllten Säule mit HA- 123
betadenen AK-Kolloiden unter Variation der Ca2+-Konzentrafon sowie der
AK-Eingangskonzentration Cbo.,*,
D Tabellenverzeichnis
177
Tabelle 39: Vergleich zwischen den experimentell bestimmten und den theoretisch 129
abgeschätzten Retardierungsfaktoren und K j-Werten für Toluol an Z2
Tabelle 40: Experimentell bestimmte Retardierungsfaktoren für CF und DCM an AK- 132
beladenem Sedimentmaterial in Abhängigkeit von der Transportstrecke
Tabelle 41: Vergleich der experimentell bestimmten und theoretisch abgeschätzten 133
Retardierungsfaktoren für die Modellverbindungen DCM und CF an AK-
beladenem Sedimentmateriai
Tabelle 42: Beladung der Sedimentsäule mit HA-beladenen AK-Kolloiden 135
Tabelle 43: Stabilität von AK-Suspensionen in Gegenwart von CMC bei Variation der 142
Parameter (pH = 7)
Tabelle 44: Beladung einer mit nativem Zeitzer Sedimentmaterial gefüllten Säule mit 144
CMC-beladenen AK-Kolloiden
Tabelle 45: Abschätzung der Standzeit einer AK-Barriere für verschiedene 146
Modellschadstoffe
|
| adam_txt |
Inhaltsverzeichnis
1 Einleitung und Problemdarstellung 9
2 Theoretischer Teil 12
2.1 Stand der Technik 12
2.1.1 Aktive Ex-situ-Verfahren 12
2.1.2 Aktive In-situ-Verfahren 13
2.1.3 Natural Attenuation 14
2.1.4 Passive In-situ-Verfahren 14
2.1.5 Trends - Einspülbare Reagenzien zum Aufbau von In-situ-Sorptionszonen
und In-situ-Reaktionszonen 16
2.2 Transport von gelösten Stoffen im Aquifer 18
2.2.1 Hydrodynamische Prozesse 18
2.2.2 Transport von organischen Verbindungen 19
2.3 Ausbildung von Oberflächenladungen in aquatischen Systemen 21
2.4 Aktivkohle 25
2.4.1 Eigenschaften von Aktivkohlen 25
2.4.2 Beschaffenheit von Aktivkohleoberflächen 26
2.4.3 Methoden zur Bestimmung der Oberflächenladung und des ,Point ofZero
Charge' von Aktivkohlen 28
2.4.4 Methoden zur Bestimmung der Partikelgrößenverteilung von gemahlenen
Aktivkohlen 30
2.5 Stabilität von Kolloidsuspensionen 32
2.5.1 DLVO-Theorie und Anlagerung von Partikeln an Oberflächen 32
2.6 Transportverhalten von Kolloiden in porösen Medien 35
2.6.1 Modelle zur Beschreibung des Partikeltransports in porösen Medien 36
3 Experimenteller Teil 43
3.1 Verwendete Geräte und Chemikalien 43
3.2 Herstellung von feinstkörniger Aktivkohle 46
3.2.1 Trockenmahlung 46
3.2.2 Nassmahlung 46
3.2.3 Herstellung von Aktivkohlesuspensionen 46
3.3 Methoden zur Bestimmung der Oberflächeneigenschaften von Aktivkohlen 47
3.4 Modifizierung von Aktivkohlen 48
3.4.1 Nasschemische Behandlung von Aktivkohlen 49
3.4.2 Imprägnierung von Aktivkohlen mit anionischen organischen Substanzen 49
3.5 Stabilität von Aktivkohlesuspensionen 50
3.5.1 Sedimentationsversuche mit nativen und nasschemisch behandelten
Aktivkohlekolloiden 50
3.5.2 Methoden zur Bestimmung der Partikelgrößenverteilung von gemahlenen
Aktivkohlen 51
3.5.3 Stabilität von Aktivkohlesuspensionen in Gegenwart von anionischen organischen
Substanzen 51
3.6 Eingesetzte Sedimentmaterialien und deren Charakterisierung 52
3.6.1 Eingesetzte Sedimentmaterialien 52
3.6.2 Charakterisierung der eingesetzten Sedimentmaterialien 53
3.7 Untersuchungen zum Transportverhalten von Aktivkohlekolloiden in
Sedimenten 55
3.7.1 Versuchsaufbau und allgemeine Versuchsdurchführung im Labormaßstab 55
3.7.2 Bestimmung der Porosität, Sedimentdichte und Dispersivität 57
3.7.3 Transportverhalten von unbehandelten Aktivkohlekolloiden in Sedimenten 58
3.7.4 Transportverhalten von modifizierten Aktivkohlekolloiden in Sedimenten 59
3.8 Sorption von organischen Verbindungen an Aktivkohlekolloiden 61
3.8.1 Sorption von verschiedenen Modellverbindungen an Aktivkohlekolloiden -
Aufnahme von Einzelstoff-Sorptionsisothermen 61
3.8.2 Sorption von Monochlorbenzol an Aktivkohlekolloiden in Gegenwart von
anionischen organischen Substanzen 61
3.9 Aufbau von Sorptionsbarrieren durch Einspülung und
Immobilisierung von kolloidaler Aktivkohle unter realitätsnahen
Bedingungen 62
3.9.1 Säulenversuche unter Einsatz von verschiedenen Sedimentmaterialien 62
3.9.2 Säulenversuche mit gesiebtem Zeitzer Sedimentmaterial 62
3.9.3 Säulenversuche mit nativem Zeitzer Sedimentmaterial 64
3.10 Untersuchungen mit Carboxymethylcellulose als Stabilisator 66
4 Ergebnisse und Diskussion 69
4.1 Charakterisierung der Oberflächeneigenschaften von Aktivkohlen 69
4.1.1 Vergleich verschiedener Methoden zur Bestimmung des .Point ofZero Charge' 69
4.1.2 Charakterisierung von kommerziell erhältlichen Aktivkohlen 73
4.1.3 Bestimmung der Partikelgrößenverteilung von gemahlenen Aktivkohlen 74
4.1.4 Stabilität von Suspensionen der unbehandetten Aktivkohlen 76
4.2 Modifizierung der Oberflächeneigenschaften von Aktivkohlen 78
4.2.1 Oxidative Vorbehandlungsmethoden 78
4.2.2 Imprägnierung von Aktivkohlen mit anionischen organischen Substanzen 83
4.3 Stabilität von Suspensionen der modifizierten Aktivkohlen 87
4.3.1 Stabilität von Suspensionen der nasschemisch behandelten Aktivkohlekolloide 87
4.3.2 Stabilität von Aktivkohlesuspensionen in Gegenwart von
Natriumdodecylbenzolsulfonat 88
4.3.3 Stabilität von Aktivkohlesuspensionen in Gegenwart von Huminsäuren 88
4.4 Untersuchungen zum Transportverhalten von
Aktivkohlekolloiden in Aquifersedimenten 91
4.4.1 Transportverhalten von unbehandelten Aktivkohlekolloiden in sandigen Sedimenten 92
4.4.2 Transportverhalten von modifizierten Aktivkohlekolloiden in sandigen Sedimenten 105
4.5 Sorption von organischen Verbindungen an Aktivkohlekolloiden 112
4.5.1 Sorption von verschiedenen Modellverbindungen an unbehandelten
Aktivkohlekolloiden 112
4.5.2 Sorption von Monochlorbenzol an modifizierten Aktivkohlekolloiden 113
4.6 Aufbau von Sorptionsbarrieren durch Einspülung und
Immobilisierung von kolloidaler Aktivkohle unter realitätsnahen
Bedingungen 117
4.6.1 Auswahl einer injizierbaren Suspension 117
4.6.2 Säulenversuche unter Einsatz von verschiedenen nativen Sedimentmaterialien 119
4.6.3 Säulenversuche mit gesiebtem Zeitzer Sedimentmaterial 123
4.6.4 Säulenversuche mit nativem Zeitzer Sedimentmaterial 134
4.7 Untersuchungen mit Carboxymethylcellulose als Stabilisator 139
4.8 Theoretische Betrachtungen zur Standzeit einer In-situ-Aktivkohle-
Barriere 146
5 Zusammenfassung 149
6 Literaturverzeichnis 154
Anhang
A Abkürzungsverzeichnis 167
B Formelverzeichnis 168
C Abbildungsverzeichnis 172
D Tabellenverzeichnis 175
C Abbildungsverzeichnis
172
C Abbildungsverzeichnis
Abbildung 1:
Abbildung 2:
Abbildung 3:
Abbildung 4:
Abbildung S.-
Abbildung 6:
Abbildung 7:
Abbildung 8:
Abbildung 9:
Abbildung 10:
Abbildung 11:
Abbildung 12:
Abbildung 13:
Abbildung 14:
Abbildung 15:
Abbildung 16:
Abbildung 17:
Abbildung 18:
Abbildung 19:
Abbildung 20:
Schematische Darstellung des Aufbaus einer In-situ-Barriere aus 10
kolloidaler AK
Gegenüberstellung von ex-situ und in-situ Verfahren zur 13
Grundwassereinigung
Oberflächenladungsdichte verschiedener Modellmineralien 24
Chromen- und Pyronartige basische Oberflächenfunktionen der AK 27
Schematischer Aufbau des Coulter-Counters 31
Partikeldeposition bei gleichsinniger Ladung von Kolloid und 33
Feststoffoberfläche
Transport von Kolloiden an die Kollektoroberflächen des Filtermediums 38
Theoretische Abschätzung der Einzelkollektoreffizienz t|o in
Abhängigkeit vom Partikeldurchmesser
Schematische Darstellung des Versuchsaufbaus
41
56
Bestimmung des PZC für die AK Co mittels Immersionsmethode (links) 69
sowie mittels Massenmethode (rechts)
Bestimmung des PZC für die AK Co mittels potentiometrischer Titration 71
Abhängigkeit der Oberflächenladungsdichte (links) und des 72
Zetapotenzials (rechts) vom Gleichgewichts-pH-Wert der AK-
Suspension Co
Mikroskopische Aufnahme der AK-Kolloide Bo
Thermogramm für die Aktivkohlen Ao, Ah2O2 und Ahno3,i
Thermogramm für die Aktivkohlen Bo und BH2O2,2
75
79
81
Abhängigkeit der Oberflächenladungsdichte sowie des Zetapotenzials 82
vom Gleichgewichts-pH-Wert der AK-Suspensionen von Bo und BH2o2,2
Strukturformel von Natriumdodecylbenzolsulfonat 84
Sorptionsisotherme von SDBS an Bo und Zetapotenzial von AK- 84
Suspensionen Bo in Gegenwart von SDBS
Sorptionsisotherme von HA an Bo 85
Ablagerungsprofil der AK-Kolloide entlang der Säule mit zunehmendem 95
Beladungsgrad
C Abbildungsverzeichnis
173
Abbildung 21:
Beladung einer mit Sedimentmaterial gefüllten Säule (S1-B) und
Ausdehnung der sichtbaren AK-Zone in Abhängigkeit von aPV
96
Abbildung 22: Mikroskopische Betrachtung des Sedimentmaterials einer Säule nach 97
der AK-Beladung
Abbildung 23: Abhängigkeit der Mobilität der AK-Kolloide Bo vom Säulenmaterial 99
Abbildung 24: Mikroskopische Betrachtung der Glaskugelschüttung nach der AK- 100
Beladung
Abbildung 25: Bestimmung der Partikelgrößenverteilung von AK-Kolloiden Bo vor und 103
nach der Elution mit Hilfe des Coulter-Counters
Abbildung 26: Durchbruchskurven von Nitrat und SDBS-beladenen AK-Kolloiden 107
Abbildung 27: Vergleich der Mobilitäten der AK-Kolloide Bo in Abhängigkeit von der 110
Ca2+-Konzentration des Fließmittels und der zugesetzten HA-
Konzentration
Abbildung 28: Mikroskopische Aufnahme der AK-Ablagerung auf dem 111
Sedimentmaterial (links) Vergleich des Ablagerungsverhaltens von AK-
Kolloiden mit und ohne HA-Beladung (rechts)
Abbildung 29: Einzelstoff-Sorptionsisothermen von CF, DCM, Tetra, MCB und Toluol 113
an AK Bo
Abbildung 30: Sorptionsisothermen von MCB an unbehandelten und behandelten 114
Aktivkohlen
Abbildung 31: Sorptionsisotherme für MCB an SDBS-beladenen Aktivkohlen Bo 115
Abbildung 32: Sorptionsisothermen von MCB an AK BO in Gegenwart von HA und 116
Kalziumionen
Abbildung 33: Beladung des Sedimentmaterials Q5 mit HA-beladenen AK-Kolloiden 122
Abbildung 34: Abhängigkeit des mobilen Anteils der AK-Kolloide Bo von der 124
Filterstrecke
Abbildung 35: Abhängigkeit des mobilen Anteils der AK-Kolloide Bo von der 125
Filterstrecke
Abbildung 36: Sorption von Toluol an Zeitzer Sedimentmaterial (Z2) 127
Abbildung 37: Durchbruchskurven eines inerten (Nitrat) und der sorptionsaktiven 127
Tracer
Abbildung 38: Durchbruchskurven von DCM (links) und CF (rechts) an AK-beladenem 131
Sedimentmaterial in Abhängigkeit von der Fließstrecke
C Abbildungsverzeichnis
174
Abbildung 39 Durchbruchskurven von Nitrat, DCM und CF an AK-beladenem 131
Sedimentmaterial (I = 65 cm)
Abbildung 40: Durchbruchskurven von Nitrat, Toluol und Naphthalin durch eine mit 137
Zeitzer Sedimentmaterial gefüllte Säule
Abbildung 41 Durchbruchskurven von Nitrat, DCM und CF an AK-beladenem 138
Sedimentmaterial
Abbildung 42 Strukturformel von Carboxymethylcellulose 140
Abbildung 43 Sorptionsisotherme von CMC an AK 141
Abbildung 44 Sorptionsisotherme von MCB an nativen sowie CMC-beladenen AK- 143
Kolloiden
Abbildung 45 Mikroskopische Aufnahme des Sedimentmaterials vor und nach der 145
AK-Beladung
D Tabellenverzeichnis
175
D Tabellen verzeichnis
Tabelle 1: Definition des PZC
Tabelle 2: Übersicht über die im Rahmen der Arbeit eingesetzten Aktivkohlen
Tabelle 3: Übersicht über die eingesetzten gemahlenen AK-Chargen
23
45
47
Tabelle 4:
Tabelle 5:
Tabelle 6:
Tabelle 7:
Tabelle 8:
Tabelle 9:
Tabelle 10:
Tabelle 11:
Tabelle 13:
Tabelle 14:
Tabelle 15:
Tabelle 16:
Tabelle 17:
Tabelle 18:
Tabelle 19:
Tabelle 20:
Tabelle 21:
Übersicht über die eingesetzten nasschemisch behandelten AK-Chargen 49
Charakterisierung der eingesetzten Sedimentmaterialien 53
Bestimmung der Korngrößenverteilung der nativen Sedimentmaterialien 54
mit Hilfe von Siebanalysen
Übersicht über die verwendeten Glassäulen 55
Experimentelle Bedingungen der Versuche S1-A, S1-B, S1-HA und S2-C 59
Bezeichnung der Probenahmeports der Säulenapparatur S3 63
Bedingungen für die Beladung einer mit Sediment gefüllten Säule mit HA- 64
beladener AK
Bedingungen für die Beladung einer mit Zeitzer Sediment gefüllten Säule
mit CMC-beladenen AK-Kolloiden
Tabelle 12: Bestimmung des PZC für die AK Co mittels verschiedener Methoden
PZC-Werte der unbehandelten und der nasschemisch behandelten AK-
Charge A sowie Ergebnisse der TGA-Analysen
lEP-Werte und PZC-Werte für die unbehandelte und behandelten AK-
Proben B
Vergleich der Stabilität von Suspensionen von unbehandelten und
nasschemisch behandelten Aktivkohlen
Stabilität der Suspensionen von Bo in Gegenwart von SDBS in
Abhängigkeit von der Ca2*-Konzentration
Stabilität von Suspensionen von Bo in Gegenwart von HA
68
70
73
AK-Screening: Aschegehalt und PZC verschiedener Aktivkohlen
Bestimmung der Partikelgrößenverteilung der AK-Kolloide Bo, B2 sowie Co 75
mit verschiedenen Methoden
Stabilität von AK-Suspensionen bei pH = 7,5
77
79
81
87
88
89
Zetapotenziale von ausgewählten AK-HA-Suspenstonen in Abhängigkeit 90
von Ch* und
D Tabellenverzeichnis
176
Tabelle 22: Abhängigkeit der Mobilität der AK-Kolloide von verschiedenen AK-Chargen 93
(B2, Co und Do) vom pH-Wert und Charakterisierung der
Oberflächeneigenschaften der AK-Chargen
Tabelle 23: Abhängigkeit der Mobilität der AK-Kolloide vom pH-Wert des Fließmittels 94
sowie der AK-Suspension
Tabelle 24: Abhängigkeit der Mobilität der AK-Kolloide Bo von der Filterstrecke und 95
vom pH-Wert des Fließmittels
Tabelle 25: Abhängigkeit der Mobilität der AK-Kolloide B von der Partikelgröße und 102
dem pH-Wert des Fließmittels sowie die Partikelgrößenverteilung
Tabelle 26: Bestimmung der Partikelgrößenverteilung von AK-Kolloiden Bo vor und 102
nach der Elution mit Hilfe der Laserbeugung
Tabelle 27: Abhängigkeit der Mobilität der AK-Kolloide Bo von der lonenstärke des 104
Fließmediums
Tabelle 28: Abhängigkeit der Mobilität der AK-Kolloide von der Korngröße des
Sandmaterials
105
Tabelle 29: Vergleich der Mobilitäten der AK-Kolloide in Abhängigkeit vom pH-Wert
und der Vorbehandlungsmethode
106
Tabelle 30: Abhängigkeit der Mobilität der AK-Kolloide Bo von der Konzentration an 108
zugesetztem SDBS
Tabelle 31: Vergleich der Mobilitäten von AK-Kolloiden mit unterschiedlichem 109
Partikeldurchmesser (Bo und B^ in Abhängigkeit von der SDBS-Beladung
und der Korngröße des Sedimentmaterials
Tabelle 32: Sorption von Toluol an Aktivkohlen mit unterschiedlicher Partikelgröße - 112
Auswertung nach Freundlich
Tabelle 33: Einzelstoff-Sorptionsisothermen von Chloroform, DCM, Tetra, MCB und 113
Toluol an AK Bo - Auswertung nach Freundlich
Tabelle 34: Sorption von MCB an SDBS-beladenen AK-Kolloiden Bo - Auswertung 115
nach Freundlich
Tabelle 35:
Vergleich der Mobilitäten der AK-Kolloide Bo in Abhängigkeit von der Ca2*- 120
Konzentration des Fließmittels und dem verwendeten Sedimentmaterial
Tabelle 36: Siebanalyse der Sedimentmaterialien Zeitz, Wallendorf und Welferlingen 121
für die Fraktion mit d £ 2 mm
Tabelle 37: Elementzusammensetzung der Oberflächen der Sedimente nach ESCA 121
Tabelle 38: Beladung einer mit Zertzer Sedimentmaterial gefüllten Säule mit HA- 123
betadenen AK-Kolloiden unter Variation der Ca2+-Konzentrafon sowie der
AK-Eingangskonzentration Cbo.,*,
D Tabellenverzeichnis
177
Tabelle 39: Vergleich zwischen den experimentell bestimmten und den theoretisch 129
abgeschätzten Retardierungsfaktoren und K j-Werten für Toluol an Z2
Tabelle 40: Experimentell bestimmte Retardierungsfaktoren für CF und DCM an AK- 132
beladenem Sedimentmaterial in Abhängigkeit von der Transportstrecke
Tabelle 41: Vergleich der experimentell bestimmten und theoretisch abgeschätzten 133
Retardierungsfaktoren für die Modellverbindungen DCM und CF an AK-
beladenem Sedimentmateriai
Tabelle 42: Beladung der Sedimentsäule mit HA-beladenen AK-Kolloiden 135
Tabelle 43: Stabilität von AK-Suspensionen in Gegenwart von CMC bei Variation der 142
Parameter (pH = 7)
Tabelle 44: Beladung einer mit nativem Zeitzer Sedimentmaterial gefüllten Säule mit 144
CMC-beladenen AK-Kolloiden
Tabelle 45: Abschätzung der Standzeit einer AK-Barriere für verschiedene 146
Modellschadstoffe |
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