Natürliche Radionuklide in der Umwelt: ein Beitrag zur Lokalisierung und Charakterisierung natürlicher Heißer Teilchen in festen Proben
Gespeichert in:
| 1. Verfasser: | |
|---|---|
| Format: | Abschlussarbeit Buch |
| Sprache: | German |
| Veröffentlicht: |
Leipzig
UFZ
2006
|
| Schriftenreihe: | Dissertation / Helmholtz-Zentrum für Umweltforschung, UFZ
2006,15 |
| Schlagworte: | |
| Online-Zugang: | Inhaltsverzeichnis |
| Beschreibung: | getr. Zählung Ill., graph. Darst., Kt. 1 CD-ROM (12 cm) |
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| adam_text | Inhaltsverzeichnis
Inhaltsverzeichnis
Inhaltsverzeichnis......................................................................................................................i
Abbildungsverzeichnis............................................................................................................iii
Tabellenverzeichnis................................................................................................................vii
Zusammenfassung...................................................................................................................ix
1 Einleitung und Fragestellungen......................................................................................1
2 Theoretische Grundlagen................................................................................................5
2. 1 Radioaktivität in der Umwelt.....................................................................................................5
2.1.1 Der radioaktive Zerfall....................................................................................................................5
2.1.2 Strahlungsarten................................................................................................................................6
2.1.3 Radionuklide..................................................................................................................................10
2.1.4 Strahlenexposition.........................................................................................................................11
2.2 Uran und Thorium in der Natur.............................................................................................13
2.2.1 Uran...............................................................................................................................................13
2.2.2 Uranisotope....................................................................................................................................14
2.2.3 Thorium.........................................................................................................................................15
2.3 Heiße Teilchen.........................................................................................................................19
2.3.1 Definitionen...................................................................................................................................19
2.3.2 Gefahrdungspotential von Heißen Teilchen..................................................................................19
3 Material und Methoden.................................................................................................22
3.1 Autoradiographie..................................................................................................................... 22
3.2 Festkörperspurdetektoren.......................................................................................................23
3.2.1 Arten und Anwendung von Festkörperspurdetektoren..................................................................23
3.2.2 Der Festkörperspurdetektor CR-39................................................................................................23
3.2.3 Spurbildungsmechanismen in Festkörperspurdetektoren..............................................................24
3.2.3.1 Latente Spuren.....................................................................................................................24
3.2.3.2 Ätzprozess............................................................................................................................25
3.2.3.3 Registrierschwelle................................................................................................................27
3.3 Spurmuster (Autoradiogramme) von Alphateilchen auf dem Festkörperspurdetektor
CR-39___________________________________________________________________________28
3.3.1 Spurmuster Heißer Teilchen..........................................................................................................28
3.3.2 Spurmuster der homogen verteilten Alphaemitter (Background)..................................................32
3.4 Techniken und Methoden zur Lokalisierung und Identifizierung natürlicher Heißer
Teilchen in festen Proben...____.„.„______......___._________................____...___.____..„__34
3.4.1 Probenpräparation..........................................................................................................................34
3.4.2 Ortsbestimmung natürlicher Heißer Teilchen in festen Proben mit Festkörperspurdetektoren.....35
3.4.2.1 Vorbereitung von Probe und Festkörperspurdetektor für die Exposition.............................35
3.4.2.2 Ätztechnik für die Festkörperspurdetektoren.......................................................................37
3.4.2.3 Lichtmikroskopische Untersuchungen.................................................................................37
3.4.3 Identifizierung natürlicher Heißer Teilchen mittels Elektronenmikroskopie.................................40
3.4.3.1 Messbedingungen.................................................................................................................40
3.4.3.2 Physikalischer Hintergrund..................................................................................................41
3.4.3.3 Energiedispersive und wellenlängendispersive Analyse......................................................43
3.4.3.4 Darstellung der Ergebnisse der elektronenmikroskopischen Untersuchungen.....................45
3.4.3 Grenzen der beschriebenen Methode zur Lokalisierung und Identifizierung natürlicher
Heißer Teilchen in festen Proben..................................................................................................45
Inhaltsverzeichnis
5.5 Spektrometrìe...........................................................................................................................47
3.5.1 Gammaspektrometrie.....................................................................................................................47
3.5.2 Alphaspektrometrie........................................................................................................................47
4 Ergebnisse.......................................................................................................................48
4.1 Ergebnisse der Lokalisierung und Charakterisierung natürlicher Heißer Teilchen in
festen Proben...........................................................................................................................48
4.1.1 Industrielle Reststoffe, Industrieprodukte und Nebenprodukte.....................................................48
.1 Theisenschlamm...................................................................................................................49
.2 Mansfelder Kupferschlacke..................................................................................................56
.3 Urantailings Dänkritz...........................................................................................................56
.4 Haldenmaterial (Uranerzbergbau) von Lengenfeld..............................................................61
.5 Fällungsrückstände aus der Wasserbehandlungsanlage Schlema-Alberoda.........................66
.6 Kraftwerksaschen.................................................................................................................68
.7 Phosphatgesteine, Phosphorgips und Versuchsbausteine von Brasilien...............................70
4.1
4.1.
4.1.
4.1.
4.1.
4.1.
4.1.
4.1.
4.1.
Phosphatdünger, Stickstoffdünger........................................................................................77
1.9 Uranblech.............................................................................................................................80
4.1.2 Natürliche Vorkommen (Gesteine, Sedimente, Minerale).............................................................81
4.1.2.1 Kupferschiefer......................................................................................................................82
4.1.2.2 Fluss- und Bachsedimente des Mansfelder Landes..............................................................85
4.1.2.3 Sedimente aus dem Schlüsselstollen....................................................................................90
4.1.2.4 Seesedimente vom Süßen See..............................................................................................92
4.1.2.5. Überflutungssedimente von Elbe und Mulde.......................................................................93
4.1.2.6 Sedimente aus der Luppe.....................................................................................................95
4.1.2.7 Seesedimente aus Südamerika..............................................................................................99
4.1.2.8 Monazitsande von Brasilien...............................................................................................100
4.1.2.9 Zirkone von Bornholm.......................................................................................................105
4.1.2.10 Autunit (Uranphosphatglimmer)........................................................................................106
4.1.2.11 Uranhaltiges Konglomerat der Blind River-Formation, Canada........................................107
4.1.2.12 Uranhaltiger Granit von Menzenschwand..........................................................................110
4.1.2.13 Gesteinsproben verschiedener Regionen Sachsens............................................................112
4.2 Methodische Ergebnisse........................................................................................................115
4.2.1 Abhängigkeit der Anzahl von Sternspurmustern von der Expositionszeit...................................115
4.2.2 Abhängigkeit der Anzahl von Sternspurmustern bzw. der Anzahl natürlicher Heißer Teilchen
von der Korngröße des exponierten Materials.............................................................................117
4.2.3 Vergleich von durch Gammaspektrometrie und Autoradiographie ermittelten
Radioaktivitätsgehalten................................................................................................................118
4.2.4 Einfluss von Lösungs- und Kristallisationsprozessen auf den Gehalt an natürlichen Heißen
Teilchen.......................................................................................................................................120
4.2.4.1 Auflösung einer Autunitprobe............................................................................................120
4.2.4.2 Chemische Behandlung einer uranhaltigen Konglomeratprobe (Canada)..........................122
4.2.4.3 Uranylacetat Dihydrat (CH3COO2UO2-2H2O)...................................................................123
4.2.4.4 Präzipitat aus einer 2H)Pb-Lösung.......................................................................................123
5 Diskussion und Schlussfolgerungen...........................................................................125
6 Ausblick........................................................................................................................131
7 Literaturverzeichnis.....................................................................................................132
Danksagung..........................................................................................................................140
Anhang_____________________________________.....—...------------.----------.—......141
Bibliographische Daten
Zusammenfassung der wissenschaftlichen Ergebnisse zur Dissertation
Wissenschaftlicher Werdegang
Anlagen (Tafeln, auf beiliegender CD)
Abbildungsverzeichnis iii
Abbildungsverzeichnis
Abb. 1 Periodensystem der Elemente.....................................................................................5
Abb. 2 Der Alphazerfall..........................................................................................................6
Abb. 3 Durchdringungsvermögen ionisierender Strahlung.....................................................7
Abb. 4 Nebelkammerbild eines Alphastrahlers.......................................................................8
Abb. 5 Zusammensetzung der jährlichen Strahlenbelastung der Bevölkerung in
Deutschland...............................................................................................................11
Abb. 6 Prinzip der Probenanordnung und Spurentstehung bei der Autoradiographie mit
Festkörperspurdetektoren..........................................................................................22
Abb. 7 Schematische Darstellung der Kettenspaltung in Polymeren....................................24
Abb. 8 Seitenansicht und räumliche Ansicht der Ätzspur eines ionisierenden Teilchens.... 25
Abb. 9 Charakteristische Ätzspuren (Ätzkegel) von Alphateilchen in einem CR-39
Festkörperspurdetektor..............................................................................................25
Abb. 10 Schematische Seitenansicht eines geätzten Detektors...............................................26
Abb. 11 Phänomen des kritischen Winkels ctobeim Ätzen....................................................27
Abb. 12 Autoradiogramm (Festkörperspurdetektor CR-39) und REM-Aufnahme eines
radioaktiven Partikels................................................................................................28
Abb. 13 Festkörperspurdetektor-Autoradiogramme und schematische Seitenansicht einer
Probenanordnung bei der Autoradiographie mit Festkörperspurdetektoren.
Formen von Sternspurmustern in Abhängigkeit von der räumlichen Lage der
Alphaemitter..............................................................................................................29
Abb. 14 Formen von Sternspurmustern: Stemspurmuster mit hoher und geringer
Spurdichte..................................................................................................................30
Abb. 15 Formen von Sternspurmustern: große und kleine Stemspurmuster..........................30
Abb. 16 Symmetrische und asymmetrische Stemspurmuster.................................................31
Abb. 17 Autoradiogramm mit Ätzspuren von Alphateilchen mit sternenförmiger
Anordnung (Heiße Teilchen-Spur) und chaotischer Anordnung (Background-
Spurmuster)...............................................................................................................32
Abb. 18 Cluster-Spurmuster....................................................................................................33
Abb. 19 In Kunststoff (Epoxydharz) eingebettete und polierte Sedimentprobe.....................34
Abb. 20 Für die Exposition präparierte Probe und Festkörperspurdetektor, schematische
Darstellung................................................................................................................35
Abb. 21 Schematische Experimentanordnung von Probe und Detektor bei der Exposition... 36
Abb. 22 Schematische Darstellung des Ätzgestells................................................................37
Abb. 23 Ätzspuren von Alphateilchen auf einem Festkörperspurdetektor CR-39..................38
Abb. 24 Fixierung von Probe und zugehörigem Detektor auf dem Mikroskopiertisch und
markierte Probenoberfläche......................................................................................38
Abb. 25 Markierung einer Probe und Dokumentation der Markierungen..............................39
Abb. 26 Aufsicht auf ein Detektor-Probe-Arrangement und eine geritzte
Probenoberfläche unter dem Lichtmikroskop...........................................................40
Abb. 27 Wechselwirkungen zwischen den Primärelektronen eines Elektronenstrahls und
dem bombardierten Probenausschnitt.......................................................................41
Abb. 28 Modellmäßig angenommene Atomhülle mit den Elektronenschalen K, L, M,
und N zur Darstellung des Prinzips der Anregung bei der Röntgenspektrometrie ...42
Abb. 29 Termschema zur Bezeichnung der Röntgenemissionslinien der K-, L- und M-
Serien.........................................................................................................................43
Abb. 30 Charakteristisches Röntgenemissionsspektrum (EDX-Spektrum) und Sekundär-
elektronenbild eines delektierten Probenbereiches...................................................45
iv Abbildungsverzeichnis
Abb. 31 Prinzipdarstellung zur Erklärung methodischer Grenzen der Elektronen-
mikroskopie ..............................................................................................................46
Abb. 32 Die Schlackehalde der ehemaligen Kupferhütte Helbra...........................................49
Abb. 33 Topografische Karte von Helbra und Hergisdorf.....................................................50
Abb. 34 EDX-Spektrum, REM-Aufhahme und Spurbild eines natürlichen Heißen
Teilchens der Theisenschlamm-Probe 233 a............................................................53
Abb. 35 EDX-Spektrum, lichtmikroskopische Aufnahme, REM-Aufhahme und Spurbild
eines Heißen Teilchens der Theisenschlamm-Probe 360 f.......................................54
Abb. 36 EDX-Spektrum, REM-Aufhahme und Cluster-Spurbild eines Partikels aus
gediegen Blei. Theisenschlamm 361 q.....................................................................55
Abb. 37 Lage der Aufbereitungsbetriebe Crossen und Lengenfeld........................................57
Abb. 38 Geographische Lage des Aufbereitungsbetriebes Crossen und seiner
Absetzanlagen Dänkritz I und II und Helmsdorf......................................................58
Abb. 39 Charakteristische Spurbilder natürlicher Heißer Teilchen der Dänkritz-Proben......59
Abb. 40 Polierte Oberfläche einer eingebetteten Dänkritz-Probe und Sternspurmuster auf
dem mit der Probe korrelierten Detektor.................................................................. 60
Abb. 41 EDX-Spektrum, REM-Aufhahme und Spurbild eines natürlichen Heißen
Teilchens aus dem Tailingsmaterial Lengenfeld (298 g)..........................................62
Abb. 42 EDX-Spektrum, REM-Aufhahme und Spurbild eines natürlichen Heißen
Teilchens aus dem Tailingsmaterial Lengenfeld (298 q)..........................................63
Abb. 43 EDX-Spektrum, REM-Aufhahme und Spurbild von Heißen Teilchen aus dem
Tailingsmaterial Lengenfeld (298 1).........................................................................64
Abb. 44 Elementverteilungsbilder der Lengenfeld-Probe 298 1.............................................65
Abb. 45 Standorte der Wasserbehandlungsanlagen in Sachsen und Thüringen.....................66
Abb. 46 Autoradiogramm einer Rückstandsprobe von Schlema-Alberoda (Probe 404).......68
Abb. 47 Lage der Kohlekraftwerke Lippendorf, Deuben und Mumsdorf..............................69
Abb. 48 Brasilien mit Lage der beschriebenen Karbonatit-Komplexe in den
Bundesstaaten Goiâs und Minas Gérais....................................................................71
Abb. 49 Anzahl der Heiße Teilchen-Spuren pro cm2 in Abhängigkeit vom Proben-
material (brasilianische Phosphatgesteine und -produkte und Zuschlagstoffe).......72
Abb. 50 Charakteristische Sternspurmuster in den Versuchsbausteinen................................73
Abb. 51 Charakteristische Stemspurmuster in Sand und Phosphorgips.................................73
Abb. 52 EDX-Spektrum, REM-Aufnahme und Spurbild eines natürlichen Heißen
Teilchens der Probe Concentrate of rock Tapira-Araxâ (276 j)...............................74
Abb. 53 EDX-Spektrum, Spur und REM-Aufnahme eines natürlichen Heißen Teilchens
der Probe Phosphate rock Araxâ (275 z)..................................................................75
Abb. 54 EDX-Spektrum, REM-Aufhahme und Spurbild eines Heißen Teilchens aus der
Probe Phosphate rock Araxâ (275 t).........................................................................76
Abb. 55 Beispiele für typische Sternspurmuster in den Phosphatdünger-Proben..................78
Abb. 56 EDX-Spektrum, REM-Aufhahme und Spurbild eines Heißen Teilchens der
Phosphat-Düngerprobe (291 e).................................................................................79
Abb. 57 Oberblick über die Mansfelder Mulde......................................................................82
Abb. 58 EDX-Spektrum, REM-Aufhahme und Spurbild von natürlichen Heißen Teilchen
der Kupferschiefer-Probe 185 a................................................................................84
Abb. 59 Oberblick über das Gewässersystem der Mansfelder Mulde mit Lage der
Probennahmepunkte..................................................................................................86
Abb. 60 Schematische Darstellung der westlichen Mansfelder Mulde mit Gewässernetz
und Lage der Halden mit Abraum- und Verarbeitungsrückständen der
Erzverhüttung............................................................................................................87
Abbildungsverzeichnis
Abb. 61 EDX-Spektrum, REM-Aufnahme und Spurbild eines charakteristischen
natürlichen Heißen Teilchens in den Bachsedimenten des Mansfelder Landes
(Probe 3771)..............................................................................................................88
Abb. 62 Gewässersystem der Mansfelder Mulde mit den Probenahmepunkten und der
Anzahl der Sternspurmuster pro cm2. Das Gewässerbild ist mit der schematisch
gezeichneten abgedeckten geologischen Übersichtskarte der Mansfelder Mulde
hinterlegt....................................................................................................................88
Abb. 63 EDX-Spektrum, REM-Aufnahme und Spurbild (Cluster) eines stängligen
Partikels (Probe 393 i)...............................................................................................89
Abb. 64 Mundloch des Schlüsselstollens................................................................................90
Abb. 65 Charakteristisches Sternspurmuster in der Sedimentprobe 211 (Schlüsselstollen)...91
Abb. 66 Gewässernetz von Elbe und Mulde...........................................................................93
Abb. 67 EDX-Spektrum, REM-Aufnahme und Spurbild eines natürlichen Heißen
Teilchens aus den Überflutungssedimenten der Mulde (Probe 231 c)......................94
Abb. 68 Alte Luppe bei Horburg............................................................................................95
Abb. 69 Gewässerlandschaft westlich von Leipzig an der Grenze von Sachsen zu
Sachsen-Anhalt mit Weißer Elster und Luppe..........................................................96
Abb. 70 Flusslauf der Weißen Elster und Detailkarte mit der schematischen Darstellung
der IAA Culmitzsch und Trünzig..............................................................................97
Abb. 71 EDX-Spektrum, REM-Aufnahme und Spurbild eines natürlichen Heißen
Teilchens der Probe Zöschen (Nr. 272 a)..................................................................98
Abb. 72 Südamerika mit Lage der Region Biobio und der Provinz Neuquen........................99
Abb. 73 Charakteristische Sternspurmuster der Sedimentproben von Caviahue 1
(Expositionsnummem 308 und 312).......................................................................100
Abb. 74 Brasilien mit Bundesstaaten und Fundort der monazithaltigen Strandsande im
Bundesstaat Espirito Santo......................................................................................101
Abb. 75 Heller und dunkler Monazitsand.............................................................................101
Abb. 76 Aktivitätskonzentrationen (Thoriumreihe) der untersuchten Monazitsande...........102
Abb. 77 Autoradiogramm eines hellen Monazitsandes........................................................102
Abb. 78 Beispiele für typische Clusterspurmuster auf den Autoradiogrammen der
Monazitsand-Proben................................................................................................103
Abb. 79 Sedimentkömer des hellen Monazitsandes und korrelierter
Festkörperspurdetektor............................................................................................103
Abb. 80 Lichtmikroskopische Aufnahme der mit der Elektronenstrahlmikrosonde
untersuchten Probenoberfläche (Monazitsand hell, Probe 234)..............................104
Abb. 81 Die Ostseeinsel Bornholm.......................................................................................105
Abb. 82 Rasterelektronenmikroskop-Aufhahme eines Zirkonkristalls.................................105
Abb. 83 Autunitkristalle aus dem Steinbruch Bergen...........................................................106
Abb. 84 Autoradiogramme eines Autunitkristalls aus dem Steinbruch Bergen nach einer
Expositionszeit von 90 Minuten und nach 64 Stunden...........................................107
Abb. 85 Anschliffeines Blind River-Konglomerates...........................................................107
Abb. 86 Canada mit Lage des Lake Elliot Districts am Nordufer des Huronsees................108
Abb. 87 Autoradiogramme der Blind River-Proben 205 und 358 mit charakteristischen
Sternspurmustern, Clusterspurmustem und Backgroundspurmustem....................109
Abb.88a EDX-Spektrum eines natürlichen Heißen Teilchens der Blind River-
Konglomeratprobe 205 k.........................................................................................109
Abb.88b REM-Aufnahme und Spurmuster des natürlichen Heißen Teilchens aus der
Blind River-Konglomera^probe 205 k.....................................................................110
Abb. 89 Deutschland mit Lage von Schwarzwald und Menzenschwand.............................110
Abb. 90 Autoradiogramme typischer Sternspurmuster der Granitproben von
Menzenschwand......................................................................................................Hl
vi Abbildungsverzeichnis
Abb. 91 Deutschland mit den Fundpunkten der untersuchten Gesteinsproben im
Bundeslandsachsen................................................................................................112
Abb. 92 Autoradiogramme mit charakteristischen Sternspurmustern von Gesteinsproben
aus der Region Sachsen..........................................................................................113
Abb. 93 Typische Autoradiogramme mit Sternspurmustern und Backgroundspurmustern
von Gesteinsproben aus der Region Sachsen..........................................................114
Abb. 94 Die Anzahl von Sternspurmustern (pro cm2) in Abhängigkeit von der
Expositionszeit bei Phosphatgesteinen und Phosphorgipsen von Brasilien...........115
Abb. 95 Die Anzahl von Sternspurmustern (pro cm2) in Abhängigkeit von der
Expositionszeit bei einer Probe des uranhaltigen Granits von Menzenschwand.... 116
Abb. 96 Anzahl von Sternspurmustern pro cm2 bei jeweils 5 und 8 Wochen exponierten
Proben aus der Probengruppe der brasilianischen Phosphatgesteine.....................116
Abb. 97 Die Anzahl von Heiße Teilchen-Spuren in Abhängigkeit von der Korngröße.
Probe: Haldenmaterial (Uranerzbergbau) von Lengenfeld.....................................117
Abb. 98 Die Anzahl von Heiße Teilchen-Spuren in Abhängigkeit von der Korngröße bei
den Sedimenten aus der Luppe...............................................................................117
Abb. 99 Komgrößenabhängige Zahl von Sternspurmustern in Proben der brasilianischen
Phosphatgesteine und Phosphorgipse.....................................................................118
Abb. 100 Synoptische Gegenüberstellung von Anzahl der Sternspurmuster und
entsprechenden Elementgehalten (Thorium und Uran) von Sedimentproben der
Elbe und Mulde.......................................................................................................119
Abb. 101 Autoradiogramm einer aufgelösten und wieder auskristallisierten Autunitprobe
bei einer Expositionszeit von 4 Stunden.................................................................121
Abb. 102 Autoradiogramm einer aufgelösten und wieder auskristallisierten Autunitprobe
bei einer Expositionszeit von 4 Tagen....................................................................121
Abb. 103 Autoradiogramme der nach Schmelze und Auflösung auskristallisierten
Konglomeratproben, denen Kohlenstoff und Schwefel zugesetzt wurde...............122
Abb.104 Autoradiogramme einer 7 Tage exponierten Probe des 21oPb-Präzipitats..............124
Tabellenverzeichnis________________________________________________________________________yjj
Tabellenverzeichnis
Tab. 1 Reichweite von Alphateilchen in verschiedenen Materialien.....................................7
Tab. 2 Vergleich der Eigenschaften von a-, ß- und y-Strahlung............................................9
Tab. 3 Die häufigsten primordialen und kosmogenen Radionuklide...................................10
Tab. 4 Die Uran-Radium-Zerfallsreihe................................................................................17
Tab. 5 Die Thorium-Zerfallsreihe.........................................................................................18
Tab. 6 Aufhahmeenergien verschiedener Kunststoffdetektoren im Vergleich....................23
Tab. 7 Nomenklatur der Spurdichte in Abhängigkeit von der Anzahl der Spuren...............33
Tab. 8 Übersicht der untersuchten anthropogenen Proben...................................................48
Tab. 9 Elementgehalte für Theisenschlamm........................................................................51
Tab. 10 Ergebnisse der Gammaspektrometrie der elektronenmikroskopisch untersuchten
Dänkritz-Proben........................................................................................................60
Tab. 11 Überblick über die exponierte Uranblech-Probe und Ergebnisse der
lichtmikroskopischen Auswertung des Alphaspuren-Inventars auf den
Festkörperspurdetektoren..........................................................................................80
Tab. 12 Übersicht der untersuchten Proben natürlicher Vorkommen....................................81
Tab. 13 Durchschnittsgehalte der wichtigsten Haupt- und Spurenmetalle im
Kupferschiefer...........................................................................................................83
Tab. 14 Überblick über die exponierten Sedimentproben des Schlüsselstollens und
Ergebnisse der lichtmikroskopischen Auswertung des Alphaspuren-Inventars
auf den Festkörperspurdetektoren.............................................................................91
Tab. 15 Tabellarische Gegenüberstellung der Ergebnisse von Autoradiographie und
Gammaspektrometrie (Sedimente von Elbe und Mulde)........................................119
Tab. 16 Übersicht über die Verteilung der Radioaktivitätskonzentration in den unter-
suchten anthropogenen Materialien.........................................................................125
Tab. 17 Übersicht über die Verteilung der Radioaktivitätskonzentration in den unter-
suchten natürlichen Materialien..............................................................................125
Tab. 18 Überblick über die in den einzelnen Proben gefundenen natürlichen Heißen
Teilchen und deren Charakteristika.........................................................................127
|
| adam_txt |
Inhaltsverzeichnis
Inhaltsverzeichnis
Inhaltsverzeichnis.i
Abbildungsverzeichnis.iii
Tabellenverzeichnis.vii
Zusammenfassung.ix
1 Einleitung und Fragestellungen.1
2 Theoretische Grundlagen.5
2. 1 Radioaktivität in der Umwelt.5
2.1.1 Der radioaktive Zerfall.5
2.1.2 Strahlungsarten.6
2.1.3 Radionuklide.10
2.1.4 Strahlenexposition.11
2.2 Uran und Thorium in der Natur.13
2.2.1 Uran.13
2.2.2 Uranisotope.14
2.2.3 Thorium.15
2.3 Heiße Teilchen.19
2.3.1 Definitionen.19
2.3.2 Gefahrdungspotential von Heißen Teilchen.19
3 Material und Methoden.22
3.1 Autoradiographie. 22
3.2 Festkörperspurdetektoren.23
3.2.1 Arten und Anwendung von Festkörperspurdetektoren.23
3.2.2 Der Festkörperspurdetektor CR-39.23
3.2.3 Spurbildungsmechanismen in Festkörperspurdetektoren.24
3.2.3.1 Latente Spuren.24
3.2.3.2 Ätzprozess.25
3.2.3.3 Registrierschwelle.27
3.3 Spurmuster (Autoradiogramme) von Alphateilchen auf dem Festkörperspurdetektor
CR-39_28
3.3.1 Spurmuster Heißer Teilchen.28
3.3.2 Spurmuster der homogen verteilten Alphaemitter (Background).32
3.4 Techniken und Methoden zur Lokalisierung und Identifizierung natürlicher Heißer
Teilchen in festen Proben._.„.„_._._._._._.„_34
3.4.1 Probenpräparation.34
3.4.2 Ortsbestimmung natürlicher Heißer Teilchen in festen Proben mit Festkörperspurdetektoren.35
3.4.2.1 Vorbereitung von Probe und Festkörperspurdetektor für die Exposition.35
3.4.2.2 Ätztechnik für die Festkörperspurdetektoren.37
3.4.2.3 Lichtmikroskopische Untersuchungen.37
3.4.3 Identifizierung natürlicher Heißer Teilchen mittels Elektronenmikroskopie.40
3.4.3.1 Messbedingungen.40
3.4.3.2 Physikalischer Hintergrund.41
3.4.3.3 Energiedispersive und wellenlängendispersive Analyse.43
3.4.3.4 Darstellung der Ergebnisse der elektronenmikroskopischen Untersuchungen.45
3.4.3 Grenzen der beschriebenen Methode zur Lokalisierung und Identifizierung natürlicher
Heißer Teilchen in festen Proben.45
Inhaltsverzeichnis
5.5 Spektrometrìe.47
3.5.1 Gammaspektrometrie.47
3.5.2 Alphaspektrometrie.47
4 Ergebnisse.48
4.1 Ergebnisse der Lokalisierung und Charakterisierung natürlicher Heißer Teilchen in
festen Proben.48
4.1.1 Industrielle Reststoffe, Industrieprodukte und Nebenprodukte.48
.1 Theisenschlamm.49
.2 Mansfelder Kupferschlacke.56
.3 Urantailings Dänkritz.56
.4 Haldenmaterial (Uranerzbergbau) von Lengenfeld.61
.5 Fällungsrückstände aus der Wasserbehandlungsanlage Schlema-Alberoda.66
.6 Kraftwerksaschen.68
.7 Phosphatgesteine, Phosphorgips und Versuchsbausteine von Brasilien.70
4.1
4.1.
4.1.
4.1.
4.1.
4.1.
4.1.
4.1.
4.1.
Phosphatdünger, Stickstoffdünger.77
1.9 Uranblech.80
4.1.2 Natürliche Vorkommen (Gesteine, Sedimente, Minerale).81
4.1.2.1 Kupferschiefer.82
4.1.2.2 Fluss- und Bachsedimente des Mansfelder Landes.85
4.1.2.3 Sedimente aus dem Schlüsselstollen.90
4.1.2.4 Seesedimente vom Süßen See.92
4.1.2.5. Überflutungssedimente von Elbe und Mulde.93
4.1.2.6 Sedimente aus der Luppe.95
4.1.2.7 Seesedimente aus Südamerika.99
4.1.2.8 Monazitsande von Brasilien.100
4.1.2.9 Zirkone von Bornholm.105
4.1.2.10 Autunit (Uranphosphatglimmer).106
4.1.2.11 Uranhaltiges Konglomerat der Blind River-Formation, Canada.107
4.1.2.12 Uranhaltiger Granit von Menzenschwand.110
4.1.2.13 Gesteinsproben verschiedener Regionen Sachsens.112
4.2 Methodische Ergebnisse.115
4.2.1 Abhängigkeit der Anzahl von Sternspurmustern von der Expositionszeit.115
4.2.2 Abhängigkeit der Anzahl von Sternspurmustern bzw. der Anzahl natürlicher Heißer Teilchen
von der Korngröße des exponierten Materials.117
4.2.3 Vergleich von durch Gammaspektrometrie und Autoradiographie ermittelten
Radioaktivitätsgehalten.118
4.2.4 Einfluss von Lösungs- und Kristallisationsprozessen auf den Gehalt an natürlichen Heißen
Teilchen.120
4.2.4.1 Auflösung einer Autunitprobe.120
4.2.4.2 Chemische Behandlung einer uranhaltigen Konglomeratprobe (Canada).122
4.2.4.3 Uranylacetat Dihydrat (CH3COO2UO2-2H2O).123
4.2.4.4 Präzipitat aus einer 2H)Pb-Lösung.123
5 Diskussion und Schlussfolgerungen.125
6 Ausblick.131
7 Literaturverzeichnis.132
Danksagung.140
Anhang_.—.------------.----------.—.141
Bibliographische Daten
Zusammenfassung der wissenschaftlichen Ergebnisse zur Dissertation
Wissenschaftlicher Werdegang
Anlagen (Tafeln, auf beiliegender CD)
Abbildungsverzeichnis iii
Abbildungsverzeichnis
Abb. 1 Periodensystem der Elemente.5
Abb. 2 Der Alphazerfall.6
Abb. 3 Durchdringungsvermögen ionisierender Strahlung.7
Abb. 4 Nebelkammerbild eines Alphastrahlers.8
Abb. 5 Zusammensetzung der jährlichen Strahlenbelastung der Bevölkerung in
Deutschland.11
Abb. 6 Prinzip der Probenanordnung und Spurentstehung bei der Autoradiographie mit
Festkörperspurdetektoren.22
Abb. 7 Schematische Darstellung der Kettenspaltung in Polymeren.24
Abb. 8 Seitenansicht und räumliche Ansicht der Ätzspur eines ionisierenden Teilchens. 25
Abb. 9 Charakteristische Ätzspuren (Ätzkegel) von Alphateilchen in einem CR-39
Festkörperspurdetektor.25
Abb. 10 Schematische Seitenansicht eines geätzten Detektors.26
Abb. 11 Phänomen des kritischen Winkels ctobeim Ätzen.27
Abb. 12 Autoradiogramm (Festkörperspurdetektor CR-39) und REM-Aufnahme eines
radioaktiven Partikels.28
Abb. 13 Festkörperspurdetektor-Autoradiogramme und schematische Seitenansicht einer
Probenanordnung bei der Autoradiographie mit Festkörperspurdetektoren.
Formen von Sternspurmustern in Abhängigkeit von der räumlichen Lage der
Alphaemitter.29
Abb. 14 Formen von Sternspurmustern: Stemspurmuster mit hoher und geringer
Spurdichte.30
Abb. 15 Formen von Sternspurmustern: große und kleine Stemspurmuster.30
Abb. 16 Symmetrische und asymmetrische Stemspurmuster.31
Abb. 17 Autoradiogramm mit Ätzspuren von Alphateilchen mit sternenförmiger
Anordnung (Heiße Teilchen-Spur) und chaotischer Anordnung (Background-
Spurmuster).32
Abb. 18 Cluster-Spurmuster.33
Abb. 19 In Kunststoff (Epoxydharz) eingebettete und polierte Sedimentprobe.34
Abb. 20 Für die Exposition präparierte Probe und Festkörperspurdetektor, schematische
Darstellung.35
Abb. 21 Schematische Experimentanordnung von Probe und Detektor bei der Exposition. 36
Abb. 22 Schematische Darstellung des Ätzgestells.37
Abb. 23 Ätzspuren von Alphateilchen auf einem Festkörperspurdetektor CR-39.38
Abb. 24 Fixierung von Probe und zugehörigem Detektor auf dem Mikroskopiertisch und
markierte Probenoberfläche.38
Abb. 25 Markierung einer Probe und Dokumentation der Markierungen.39
Abb. 26 Aufsicht auf ein Detektor-Probe-Arrangement und eine geritzte
Probenoberfläche unter dem Lichtmikroskop.40
Abb. 27 Wechselwirkungen zwischen den Primärelektronen eines Elektronenstrahls und
dem bombardierten Probenausschnitt.41
Abb. 28 Modellmäßig angenommene Atomhülle mit den Elektronenschalen K, L, M,
und N zur Darstellung des Prinzips der Anregung bei der Röntgenspektrometrie .42
Abb. 29 Termschema zur Bezeichnung der Röntgenemissionslinien der K-, L- und M-
Serien.43
Abb. 30 Charakteristisches Röntgenemissionsspektrum (EDX-Spektrum) und Sekundär-
elektronenbild eines delektierten Probenbereiches.45
iv Abbildungsverzeichnis
Abb. 31 Prinzipdarstellung zur Erklärung methodischer Grenzen der Elektronen-
mikroskopie .46
Abb. 32 Die Schlackehalde der ehemaligen Kupferhütte Helbra.49
Abb. 33 Topografische Karte von Helbra und Hergisdorf.50
Abb. 34 EDX-Spektrum, REM-Aufhahme und Spurbild eines natürlichen Heißen
Teilchens der Theisenschlamm-Probe 233 a.53
Abb. 35 EDX-Spektrum, lichtmikroskopische Aufnahme, REM-Aufhahme und Spurbild
eines Heißen Teilchens der Theisenschlamm-Probe 360 f.54
Abb. 36 EDX-Spektrum, REM-Aufhahme und Cluster-Spurbild eines Partikels aus
gediegen Blei. Theisenschlamm 361 q.55
Abb. 37 Lage der Aufbereitungsbetriebe Crossen und Lengenfeld.57
Abb. 38 Geographische Lage des Aufbereitungsbetriebes Crossen und seiner
Absetzanlagen Dänkritz I und II und Helmsdorf.58
Abb. 39 Charakteristische Spurbilder natürlicher Heißer Teilchen der Dänkritz-Proben.59
Abb. 40 Polierte Oberfläche einer eingebetteten Dänkritz-Probe und Sternspurmuster auf
dem mit der Probe korrelierten Detektor. 60
Abb. 41 EDX-Spektrum, REM-Aufhahme und Spurbild eines natürlichen Heißen
Teilchens aus dem Tailingsmaterial Lengenfeld (298 g).62
Abb. 42 EDX-Spektrum, REM-Aufhahme und Spurbild eines natürlichen Heißen
Teilchens aus dem Tailingsmaterial Lengenfeld (298 q).63
Abb. 43 EDX-Spektrum, REM-Aufhahme und Spurbild von Heißen Teilchen aus dem
Tailingsmaterial Lengenfeld (298 1).64
Abb. 44 Elementverteilungsbilder der Lengenfeld-Probe 298 1.65
Abb. 45 Standorte der Wasserbehandlungsanlagen in Sachsen und Thüringen.66
Abb. 46 Autoradiogramm einer Rückstandsprobe von Schlema-Alberoda (Probe 404).68
Abb. 47 Lage der Kohlekraftwerke Lippendorf, Deuben und Mumsdorf.69
Abb. 48 Brasilien mit Lage der beschriebenen Karbonatit-Komplexe in den
Bundesstaaten Goiâs und Minas Gérais.71
Abb. 49 Anzahl der Heiße Teilchen-Spuren pro cm2 in Abhängigkeit vom Proben-
material (brasilianische Phosphatgesteine und -produkte und Zuschlagstoffe).72
Abb. 50 Charakteristische Sternspurmuster in den Versuchsbausteinen.73
Abb. 51 Charakteristische Stemspurmuster in Sand und Phosphorgips.73
Abb. 52 EDX-Spektrum, REM-Aufnahme und Spurbild eines natürlichen Heißen
Teilchens der Probe Concentrate of rock Tapira-Araxâ (276 j).74
Abb. 53 EDX-Spektrum, Spur und REM-Aufnahme eines natürlichen Heißen Teilchens
der Probe Phosphate rock Araxâ (275 z).75
Abb. 54 EDX-Spektrum, REM-Aufhahme und Spurbild eines Heißen Teilchens aus der
Probe Phosphate rock Araxâ (275 t).76
Abb. 55 Beispiele für typische Sternspurmuster in den Phosphatdünger-Proben.78
Abb. 56 EDX-Spektrum, REM-Aufhahme und Spurbild eines Heißen Teilchens der
Phosphat-Düngerprobe (291 e).79
Abb. 57 Oberblick über die Mansfelder Mulde.82
Abb. 58 EDX-Spektrum, REM-Aufhahme und Spurbild von natürlichen Heißen Teilchen
der Kupferschiefer-Probe 185 a.84
Abb. 59 Oberblick über das Gewässersystem der Mansfelder Mulde mit Lage der
Probennahmepunkte.86
Abb. 60 Schematische Darstellung der westlichen Mansfelder Mulde mit Gewässernetz
und Lage der Halden mit Abraum- und Verarbeitungsrückständen der
Erzverhüttung.87
Abbildungsverzeichnis
Abb. 61 EDX-Spektrum, REM-Aufnahme und Spurbild eines charakteristischen
natürlichen Heißen Teilchens in den Bachsedimenten des Mansfelder Landes
(Probe 3771).88
Abb. 62 Gewässersystem der Mansfelder Mulde mit den Probenahmepunkten und der
Anzahl der Sternspurmuster pro cm2. Das Gewässerbild ist mit der schematisch
gezeichneten abgedeckten geologischen Übersichtskarte der Mansfelder Mulde
hinterlegt.88
Abb. 63 EDX-Spektrum, REM-Aufnahme und Spurbild (Cluster) eines stängligen
Partikels (Probe 393 i).89
Abb. 64 Mundloch des Schlüsselstollens.90
Abb. 65 Charakteristisches Sternspurmuster in der Sedimentprobe 211 (Schlüsselstollen).91
Abb. 66 Gewässernetz von Elbe und Mulde.93
Abb. 67 EDX-Spektrum, REM-Aufnahme und Spurbild eines natürlichen Heißen
Teilchens aus den Überflutungssedimenten der Mulde (Probe 231 c).94
Abb. 68 Alte Luppe bei Horburg.95
Abb. 69 Gewässerlandschaft westlich von Leipzig an der Grenze von Sachsen zu
Sachsen-Anhalt mit Weißer Elster und Luppe.96
Abb. 70 Flusslauf der Weißen Elster und Detailkarte mit der schematischen Darstellung
der IAA Culmitzsch und Trünzig.97
Abb. 71 EDX-Spektrum, REM-Aufnahme und Spurbild eines natürlichen Heißen
Teilchens der Probe Zöschen (Nr. 272 a).98
Abb. 72 Südamerika mit Lage der Region Biobio und der Provinz Neuquen.99
Abb. 73 Charakteristische Sternspurmuster der Sedimentproben von Caviahue 1
(Expositionsnummem 308 und 312).100
Abb. 74 Brasilien mit Bundesstaaten und Fundort der monazithaltigen Strandsande im
Bundesstaat Espirito Santo.101
Abb. 75 Heller und dunkler Monazitsand.101
Abb. 76 Aktivitätskonzentrationen (Thoriumreihe) der untersuchten Monazitsande.102
Abb. 77 Autoradiogramm eines hellen Monazitsandes.102
Abb. 78 Beispiele für typische Clusterspurmuster auf den Autoradiogrammen der
Monazitsand-Proben.103
Abb. 79 Sedimentkömer des hellen Monazitsandes und korrelierter
Festkörperspurdetektor.103
Abb. 80 Lichtmikroskopische Aufnahme der mit der Elektronenstrahlmikrosonde
untersuchten Probenoberfläche (Monazitsand hell, Probe 234).104
Abb. 81 Die Ostseeinsel Bornholm.105
Abb. 82 Rasterelektronenmikroskop-Aufhahme eines Zirkonkristalls.105
Abb. 83 Autunitkristalle aus dem Steinbruch Bergen.106
Abb. 84 Autoradiogramme eines Autunitkristalls aus dem Steinbruch Bergen nach einer
Expositionszeit von 90 Minuten und nach 64 Stunden.107
Abb. 85 Anschliffeines Blind River-Konglomerates.107
Abb. 86 Canada mit Lage des Lake Elliot Districts am Nordufer des Huronsees.108
Abb. 87 Autoradiogramme der Blind River-Proben 205 und 358 mit charakteristischen
Sternspurmustern, Clusterspurmustem und Backgroundspurmustem.109
Abb.88a EDX-Spektrum eines natürlichen Heißen Teilchens der Blind River-
Konglomeratprobe 205 k.109
Abb.88b REM-Aufnahme und Spurmuster des natürlichen Heißen Teilchens aus der
Blind River-Konglomera^probe 205 k.110
Abb. 89 Deutschland mit Lage von Schwarzwald und Menzenschwand.110
Abb. 90 Autoradiogramme typischer Sternspurmuster der Granitproben von
Menzenschwand.Hl
vi Abbildungsverzeichnis
Abb. 91 Deutschland mit den Fundpunkten der untersuchten Gesteinsproben im
Bundeslandsachsen.112
Abb. 92 Autoradiogramme mit charakteristischen Sternspurmustern von Gesteinsproben
aus der Region Sachsen.113
Abb. 93 Typische Autoradiogramme mit Sternspurmustern und Backgroundspurmustern
von Gesteinsproben aus der Region Sachsen.114
Abb. 94 Die Anzahl von Sternspurmustern (pro cm2) in Abhängigkeit von der
Expositionszeit bei Phosphatgesteinen und Phosphorgipsen von Brasilien.115
Abb. 95 Die Anzahl von Sternspurmustern (pro cm2) in Abhängigkeit von der
Expositionszeit bei einer Probe des uranhaltigen Granits von Menzenschwand. 116
Abb. 96 Anzahl von Sternspurmustern pro cm2 bei jeweils 5 und 8 Wochen exponierten
Proben aus der Probengruppe der brasilianischen Phosphatgesteine.116
Abb. 97 Die Anzahl von Heiße Teilchen-Spuren in Abhängigkeit von der Korngröße.
Probe: Haldenmaterial (Uranerzbergbau) von Lengenfeld.117
Abb. 98 Die Anzahl von Heiße Teilchen-Spuren in Abhängigkeit von der Korngröße bei
den Sedimenten aus der Luppe.117
Abb. 99 Komgrößenabhängige Zahl von Sternspurmustern in Proben der brasilianischen
Phosphatgesteine und Phosphorgipse.118
Abb. 100 Synoptische Gegenüberstellung von Anzahl der Sternspurmuster und
entsprechenden Elementgehalten (Thorium und Uran) von Sedimentproben der
Elbe und Mulde.119
Abb. 101 Autoradiogramm einer aufgelösten und wieder auskristallisierten Autunitprobe
bei einer Expositionszeit von 4 Stunden.121
Abb. 102 Autoradiogramm einer aufgelösten und wieder auskristallisierten Autunitprobe
bei einer Expositionszeit von 4 Tagen.121
Abb. 103 Autoradiogramme der nach Schmelze und Auflösung auskristallisierten
Konglomeratproben, denen Kohlenstoff und Schwefel zugesetzt wurde.122
Abb.104 Autoradiogramme einer 7 Tage exponierten Probe des 21oPb-Präzipitats.124
Tabellenverzeichnis_yjj
Tabellenverzeichnis
Tab. 1 Reichweite von Alphateilchen in verschiedenen Materialien.7
Tab. 2 Vergleich der Eigenschaften von a-, ß- und y-Strahlung.9
Tab. 3 Die häufigsten primordialen und kosmogenen Radionuklide.10
Tab. 4 Die Uran-Radium-Zerfallsreihe.17
Tab. 5 Die Thorium-Zerfallsreihe.18
Tab. 6 Aufhahmeenergien verschiedener Kunststoffdetektoren im Vergleich.23
Tab. 7 Nomenklatur der Spurdichte in Abhängigkeit von der Anzahl der Spuren.33
Tab. 8 Übersicht der untersuchten anthropogenen Proben.48
Tab. 9 Elementgehalte für Theisenschlamm.51
Tab. 10 Ergebnisse der Gammaspektrometrie der elektronenmikroskopisch untersuchten
Dänkritz-Proben.60
Tab. 11 Überblick über die exponierte Uranblech-Probe und Ergebnisse der
lichtmikroskopischen Auswertung des Alphaspuren-Inventars auf den
Festkörperspurdetektoren.80
Tab. 12 Übersicht der untersuchten Proben natürlicher Vorkommen.81
Tab. 13 Durchschnittsgehalte der wichtigsten Haupt- und Spurenmetalle im
Kupferschiefer.83
Tab. 14 Überblick über die exponierten Sedimentproben des Schlüsselstollens und
Ergebnisse der lichtmikroskopischen Auswertung des Alphaspuren-Inventars
auf den Festkörperspurdetektoren.91
Tab. 15 Tabellarische Gegenüberstellung der Ergebnisse von Autoradiographie und
Gammaspektrometrie (Sedimente von Elbe und Mulde).119
Tab. 16 Übersicht über die Verteilung der Radioaktivitätskonzentration in den unter-
suchten anthropogenen Materialien.125
Tab. 17 Übersicht über die Verteilung der Radioaktivitätskonzentration in den unter-
suchten natürlichen Materialien.125
Tab. 18 Überblick über die in den einzelnen Proben gefundenen natürlichen Heißen
Teilchen und deren Charakteristika.127 |
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| spelling | Böhnke, Antje 1970- Verfasser (DE-588)132448823 aut Natürliche Radionuklide in der Umwelt ein Beitrag zur Lokalisierung und Charakterisierung natürlicher Heißer Teilchen in festen Proben Antje Böhnke Leipzig UFZ 2006 getr. Zählung Ill., graph. Darst., Kt. 1 CD-ROM (12 cm) txt rdacontent n rdamedia nc rdacarrier Dissertation / Helmholtz-Zentrum für Umweltforschung, UFZ 2006,15 Zugl.: Leipzig, Univ., Diss., 2006 Radioökologie (DE-588)4221876-7 gnd rswk-swf Radionuklid (DE-588)4133541-7 gnd rswk-swf Radioaktivität (DE-588)4048198-0 gnd rswk-swf (DE-588)4113937-9 Hochschulschrift gnd-content Radionuklid (DE-588)4133541-7 s Radioökologie (DE-588)4221876-7 s Radioaktivität (DE-588)4048198-0 s DE-604 Helmholtz-Zentrum für Umweltforschung, UFZ Dissertation 2006,15 (DE-604)BV035421074 2006,15 HBZ Datenaustausch application/pdf http://bvbr.bib-bvb.de:8991/F?func=service&doc_library=BVB01&local_base=BVB01&doc_number=015492792&sequence=000002&line_number=0001&func_code=DB_RECORDS&service_type=MEDIA Inhaltsverzeichnis |
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