Impedanzspektroskopische und quantenchemische Untersuchungen zur Wirt-Gast-Wechselwirkung in H-Form-Zeolithen:
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| Format: | Buch |
| Sprache: | German |
| Veröffentlicht: |
Berlin
Mensch-und-Buch-Verl.
2002
|
| Schriftenreihe: | Forschungsberichte aus den Naturwissenschaften
|
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| Online-Zugang: | Inhaltsverzeichnis |
| Beschreibung: | Zugl.: Aachen, Techn. Hochsch., Diss., 2002 |
| Beschreibung: | IV, 169 S. graph. Darst. : 21 cm |
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INHALTSVERZEICHNIS
INHALTSVERZEICHNIS
1
EINLEITUNG
UND
PROBLEMSTELLUNG
1
2
STRUKTUR
UND
EIGENSCHAFTEN
VON
ZEOLITHEN:
STAND
DER
FORSCHUNG
6
2.1
STRUKTURELLE
EIGENSCHAFTEN
VON
ZEOLITHEN
AM
BEISPIEL
VON
ZSM-5
.
6
2.2
MODULABHAENGIGE
EIGENSCHAFTEN
VON
ZEOLITHEN
.
9
2.2.1
CHEMISCHE
UND
PHYSIKALISCHE
EIGENSCHAFTEN
.
9
2.2.2
KATALYTISCHE
EIGENSCHAFTEN
.
10
2.3
BRPNSTED
-
ACIDITAET
VON
ZEOLITHEN
.
11
2.3.1
THEORETISCHE
MODELLE
ZUR
BESCHREIBUNG
DER
BRPNSTED
-
ACI
DITAET
VON
ZEOLITHEN
.
11
2.3.2
EXPERIMENTELLE
CHARAKTERISIERUNG
DER
O-H
-
BINDUNGSSTAERKE
12
2.3.3
ENERGETIK
UND
DYNAMIK
DER
ON-SITE
PROTONENMOBILITAET
IN
DEHYDRATISIERTEN
ZEOLITHEN
.
15
2.4
TRANSLATORISCHE
INTER-SITE
PROTONENBEWEGUNG
IN
DEHYDRATISIERTEN
ZEOLITHEN
.
19
2.4.1
KLASSISCHE
HOPPING
-
THEORIE
.
19
2.4.2
DEBYE-HUECKEL-ONSAGER
-
THEORIE
.
22
3
IMPEDANZSPEKTROSKOPISCHE
UNTERSUCHUNGEN
AN
H-ZSM-5
24
3.1
GRUNDLAGEN
DER
IMPEDANZSPEKTROSKOPIE
.
24
3.1.1
MESSGROESSEN
DER
IMPEDANZSPEKTROSKOPIE
.
24
3.1.2
DARSTELLUNG
DER
MESSDATEN
.
27
3.1.3
BESTIMMUNG
DER
AKTIVIERUNGSENERGIE
.
30
3.2
EXPERIMENTELLES
.
31
3.2.1
INTERDIGITALKONDENSATOREN
.
31
3.2.2
UNTERSUCHTE
ZEOLITH
-
PROBEN
.
32
3.2.3
MESSAUFBAU
.
33
3.2.4
DURCHFUEHRUNG
DER
IMPEDANZMESSUNGEN
.
34
3.3
IMPEDANZSPEKTROSKOPISCHE
UNTERSUCHUNGEN
ZUR
MODULABHAENGIGEN
WECHSELWIRKUNG
MIT
NH
3
UND
H
2
O
.
35
3.3.1
TEMPERATURABHAENGIGE
MESSUNGEN
AN
DEHYDRATISIERTEM
H-ZSM-5
.
36
INHALTSVERZEICHNIS
3.3.2
TEMPERATURABHAENGIGE
MESSUNGEN
UNTER
PERMANENTER
BE
AUFSCHLAGUNG
MIT
NH
3
.
40
3.3.3
TEMPERATURABHAENGIGE
MESSUNGEN
UNTER
PERMANENTER
BE
AUFSCHLAGUNG
MIT
H
2
O
.
45
3.3.4
DESORPTIONSMESSUNGEN
VON
NH
3
UND
H
2
O
.
49
3.3.5
KONZENTRATIONSABHAENGIGE
MESSUNGEN
UNTER
NH
3
.
52
3.3.6
KONZENTRATIONSABHAENGIGE
MESSUNGEN
UNTER
H
2
O
.
56
3.3.7
ZEITABHAENGIGE
DESORPTIONSMESSUNGEN
VON
NH
3
.
57
4
ANALYSE
DER
UNTERSUCHUNGEN
AN
H-ZSM-5
IN
GEGENWART
VON
NH
3
UND
H
2
O
59
4.1
ZUORDNUNG
DER
RELAXATIONSPROZESSE
.
60
4.1.1
NIEDERFREQUENTES
MAXIMUM
IM
MODULUS
-
SPEKTRUM
.
60
4.1.2
HOCHFREQUENTES
MAXIMUM
IM
MODULUS
-
SPEKTRUM
.
62
4.1.3
ZUORDNUNG
DES
MITTELFREQUENTEN
HALBKREISES
IM
ARGAND
-
DIAGRAMM
.
65
4.2
ERWEITERTES
MODELL
DES
SOLVATUNTERSTUETZTEN
PROTONENTRANSPORTES
IN
ZEOLITHEN
.
69
4.2.1
MECHANISMEN
ZUR
UNTERSTUETZUNG
DES
PROTONENTRANSPORTES
IN
ZEOLITHEN
.
69
4.2.2
EXPERIMENTELLE
UND
THEORETISCHE
UNTERSUCHUNGEN
ZUR
WECH
SELWIRKUNG
VON
NH
3
UND
H
2
O
MIT
H-FORM
ZEOLITHEN
.
70
4.2.3
ANALYSE
DES
TEMPERATUR
UND
MODULABHAENGIGEN
DESORPTI
ONSVERHALTENS
.
74
4.2.4
ANALYSE
DES
TEMPERATURABHAENGIGEN
VERHALTENS
UNTER
PER
MANENTER
BEAUFSCHLAGUNG
MIT
NH
3
UND
H
2
O
.
79
4.3
ZUSAMMENFASSUNG
.
83
5
WEITERFUEHRENDE
IMPEDANZSPEKTROSKOPISCHE
UNTERSUCHUNGEN 85
5.1
ENTWICKLUNG
EINES
FEUCHTESENSORS
.
85
5.1.1
EMPIRISCHE
OPTIMIERUNG
DER
SENSORPARAMETER
.
85
5.2
IS
-
MESSUNGEN
AN
PT/H-ZSM-5
ZUR
UNTERSUCHUNG
VON
WASSERSTOFF
-
SPILLOVER
.
89
5.2.1
SPILLOVER
-
WASSERSTOFF
.
89
II
INHALTSVERZEICHNIS
5.2.2
EXPERIMENTELLES
.
90
5.2.3
ERGEBNISSE
UND
DISKUSSION
.
91
6
QM-POT
-
BESCHREIBUNG
DER
TRANSLATORISCHEN
PROTONENBEWEGUNG
IN
H-ZSM-5
95
6.1
KOMBINIERTE
QUANTENMECHANIK/POTENTIALFUNKTIONS
-
METHODE
.
95
6.1.1
METHODISCHE
GRUNDLAGEN
.
97
6.1.2
CLUSTER
-
MODELLE
IN
AUSGEDEHNTEN
SYSTEMEN
.
100
6.1.3
LINK
-
ATOME
.
102
6.1.4
AUFTEILUNG
DER
REAKTIONSENERGIEN
.
102
6.1.5
INTERATOMARE
POTENTIALFUNKTIONEN
.
104
6.2
DURCHFUEHRUNG
DER
RECHNUNGEN
.
106
6.2.1
CHARAKTERISIERUNG
STATIONAERER
PUNKTE
.
106
6.2.2
RECHNERISCHE
DETAILS
.
108
6.2.3
VERWENDETE
ZEOLITH
-
MODELLE
.
110
6.2.4
VERWENDETE
CLUSTER
-
MODELLE
.
113
6.2.5
KONVERGENZSTUDIE
.
115
6.3
ERGEBNISSE
DER
QM-POT
-
RECHNUNGEN
.
117
6.3.1
STRUKTURELLE
MERKMALE
DER
GLEICHGEWICHTSPOSITIONEN
.
117
6.3.2
STRUKTURELLE
MERKMALE
DER
UEBERGANGSSTRUKTUREN
.
122
6.3.3
ENERGIEN
FUER
DIE
PROTONENBEWEGUNG
.
128
6.3.4
PROTONEN-SPRUNGRATEN
.
133
6.4
DISKUSSION
DER
QM-POT
-
ERGEBNISSE
.
134
6.4.1
BEDEUTUNG
STRUKTURELLER
PARAMETER
FUER
DIE
INTER-SITE
BEWE
GUNG
.
134
6.4.2
ROLLE
DES
RAEUMLICHEN
AL-AL
-
ABSTANDES
.
138
6.4.3
ON-SITE
SPRUENGE
MIT
ZWEI
AL-ATOMEN
PRO
ELEMENTARZELLE
.
138
6.5
DISKUSSION
DER
QM-POT
-
RECHNUNGEN
UNTER
BERUECKSICHTIGUNG
DER
IMPEDANZSPEKTROSKOPISCHEN
MESSUNGEN
.
139
7
ZUSAMMENFASSUNG
UND
AUSBLICK 143
8
ANHANG
147
8.1
LISTE
DER
VERWENDETEN
ABKUERZUNGEN
.
147
III
INHALTSVERZEICHNIS
8.2
LISTE
DER
VERWENDETEN
GASE
.
149
LITERATUR
150
IV |
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