Oxidative Eigenschaften und katalytische Aktivität von Einelektronentransferzentren in den Zeolithen H-Mordenit und H-ZSM-5:
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| Format: | Buch |
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2002
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1
INHALTSVERZEICHNIS
1
EINLEITUNG
UND
ZIELSETZUNG
3
2
STRUKTUR,
EIGENSCHAFTEN
UND
OEKONOMISCHE
BEDEUTUNG
DER
ZEOLITHE
5
3
ACIDE
UND
REDOXAKTIVE
EIGENSCHAFTEN
FUNKTIONALISIERTER
ALUMOSILIKATE
15
3.1
ZEOLITHE
ALS
FESTKOERPERSAEUREN
.
15
3.1.1
DIE
BRONSTED-ACIDE
FORM
.
15
3.1.1.1
DARSTELLUNG
UND
MODELLVORSTELLUNGEN
.
15
3.1.1.2
SPEKTROSKOPISCHE
CHARAKTERISIERUNG
.
21
3.1.1.3
KATALYTISCHE
WIRKWEISE
DER
BRONSTED-ZENTREN
.
24
3.1.2
DIE
LEWIS-ACIDE
FORM
.
27
3.1.2.1
DARSTELLUNG
UND
MODELLVORSTELLUNGEN
.
27
3.1.2.2
SPEKTROSKOPISCHE
CHARAKTERISIERUNG
.
33
3.1.2.3
KATALYTISCHE
WIRKWEISE
DER
LEWIS-ZENTREN
.
38
3.2
ACIDE
EIGENSCHAFTEN
VERWANDTER
ALUMINIUMOXID-PHASEN
.
43
3.3
ZEOLITHE
ALS
ELEKTRONENAKZEPTOREN
.
45
3.3.1
GENERIERUNG
RADIKALISCHER
KATIONEN
AN
OXIDISCHEN
OBERFLAECHEN
.
45
3.3.2
MODELLVORSTELLUNGEN
ZUR
NATUR
DER
AKTIVEN
ZENTREN
.
30
3.3.3
BEDEUTUNG
RADIKALISCHER
KATIONEN
IN
DER
KATALYSE
.
56
3.4
EINELEKTRONENOXIDATION
BEI
ZEOLITHEN:
OFFENE
FRAGEN
.
59
4
APPARATIVE
AUSSTATTUNG
61
4.1
ESR-SPEKTROSKOPIE
UND
ANALYSE
.
61
4.2
BESCHREIBUNG
DER
ADSORPTIONSANLAGE
.
63
5
ERGEBNISSE
UND
DISKUSSION
69
5.1
DAS
RADIKALKATION
DES
DMHD
IN
DEN
ZEOLITHEN
H-MORDENIT
UND
H-ZSM-S
.
69
5.1.1
PRAEPARATION,
MESSUNG
UND
MODELLIERUNG
DER
SYSTEME
.
69
5.1.1.1
OPTIMIERUNG
VON
AUSBEUTE
UND
LEBENSDAUER
DES
RADIKALKATIONS
.
69
5.1.1.2
TEMPERATURABHAENGIGE
ESR-SPEKTREN
DES
RADIKALKATIONS
.
74
5.1.1.3
VISUALISIERUNG
DER
WIRT-GAST-SYSTEME
.
84
5.1.2
ANALYSE
DER
ESR-SPEKTREN
MITTELS
COMPUTERSIMULATION
.
91
5.1.2.1
GRUNDLAGEN
ZUR
ANISOTROPIE
RADIKALISCHER
SPEZIES
IN
FESTKOERPERN
.
91
5.1.2.2
EINZELHEITEN
ZUR
DURCHFUEHRUNG
DER
SIMULATIONEN
.
99
5.1.2.3
ERGEBNISSE
DER
AUSWERTUNG
.
101
5.1.2.4
DISKUSSION
ZUR
DYNAMIK
DER
SYSTEME
.
114
5.2
CHARAKTERISTIK
DES
EINELEKTRONENTRANSFERS
IN
DEN
ZEOLITHEN
H-MORDENIT
UND
H-ZSM-S
.
121
5.2.1
DIE
ROLLE
DES
SAUERSTOFFS
BEIM
EINELEKTRONENTRANSFER.
.
121
5.2.1.1
EINFLUSS
DER
PROBENPRAEPARATION
.
121
5.2.1.2
DER
NACHWEIS
VON
MOLEKULAREM
SAUERSTOFF
IM
WIRTSMATERIAL
.
125
2
I
NHALTSVERZEICHNIS
5.2.2
SPEKTROSKOPISCHE
CHARAKTERISIERUNG
DER
AKTIVEN
ZENTREN
.
130
5.2.2.1
NMR-SPEKTROSKOPISCHE
UNTERSUCHUNGEN
.
130
S.2.2.2
ESR-SPEKTROSKOPISCHE
UNTERSUCHUNGEN
.
132
52.2.3
STICKSTOFFMONOXID
ALS
SONDENMOLEKUEL
FUER
LEWIS-ACIDE
ZENTREN
.
133
S.2.2.4
BLOCKIERUNG
LEWIS-ACIDER
ZENTREN
DURCH
BASEN
.
134
5.2.3
BETRACHTUNGEN
ZUR
MOEGLICHEN
BETEILIGUNG
VON
FREMDATOMEN
AM
EINELEKTRO
NENTRANSFER
.
137
5.2.4
DISKUSSION
ZUR
NATUR
DER
AKTIVEN
ZENTREN
.
141
5.2.4.1
NOTWENDIGKEIT
DER
DIFFERENZIERUNG
ZWISCHEN
ACIDEN
UND
REDOXAKTIVEN
ZENTREN
IN
ALUMOSILIKATEN
.
141
5-2.4.Z
EINFLUSS
SPEZIELLER
GAESTE
AUF
DIE
AUSBILDUNG
DER
EINELEKTRONENAKZEPTOR
EIGENSCHAFTEN
DES
WIRTSMATERIALS
.
143
S.2.4-3
DEFEKTSTRUKTUREN
ALS
MOEGLICHE
AUSLOESER
DES
EINELEKTRONENTRANSFERS.
.
145
52.4.4
RESUEMEE
.
147
5.3
DIE
KATALYTISCHE
FUNKTION
DER
EINELEKTRONENTRANSFERZENTREN
IN
H-MORDENIT
.
149
5.3.1
ESR-SPEKTROSKOPISCHE
BEOBACHTUNG
DER
REAKTION
DES
DMHD-RADIKALKATIONS
MIT
SAUERSTOFF
UNTER
IN-SITU-BEDINGUNGEN
.
149
5.3.1.1
INITIALTSIERUNGSPHASE
DER
REAKTION
.
149
5.3.1.2
ENDPHASE
DER
REAKTION
.
161
5.3.1.3
INTERPRETATION
DER
VERSUCHSERGEBNISSE.
164
5.3.2
KATALYTISCHE
KENNZAHLEN
DER
EINELEKTRONENTRANSFERZENTREN
IN
H-MORDENIT
BEI
DER
REAKTION
DES
DMHD
MIT
SAUERSTOFF.
.
170
5.3.3
DISKUSSION
MOEGLICHER
OXIDATIONSREAKTIONEN
.
174
5.4
ANALYSE
DER
REAKTIONEN
DES
DMHD-RADIKALKATIONS
IN
H-MORDENIT
.
182
5.4.1
MASSENSPEKTROMETRISCHE
UNTERSUCHUNGEN
.
182
5.4.2
DISKUSSION
DER
EINELEKTRONENTRANSFER-INDUZIERTEN
OLIGOMERISIERUNGSREAK
TIONEN
DES
DMHD
.
192
5.4.2.1
REAKTIONSMECHANISMEN
IN
LOESUNG.
.
192
5-4.2.Z
REAKTIONSMECHANISMEN
IN
ZEOLITHISCHER
MATRIX:
DEUTUNG
DER
ESR-SIGNAL
ANNIHILATION
RADIKALISCHER
KATIONEN
.
196
5.5
DER
EINELEKTRONENTRANSFER
ALS
NEUARTIGE
METHODE
DER
KATALYTISCHEN
OXIDA
TION:
DISKUSSION
UND
AUSBLICK
.
203
5.5.1
ERFORDERLICHE
MASSNAHMEN
ZUR
WEITERENTWICKLUNG
DER
METHODE.
.
203
5.5.2
DERZEITIGER
FORSCHUNGSSTAND
BEI
DER
OXIDATIONSKATALYSE
UND
GESAMTWIRT
SCHAFTLICHE
BEDEUTUNG
DIESER
DISZIPLIN
.
208
6
ZUSAMMENFASSUNG
213
7
ABSTRACT
217
7.1
INTRODUCTION
AND
OBJECTIVE.
.
217
7.2
ESSENTIAL
RESULTS
AND
DISCUSSION
.
219
8
LITERATURVERZEICHNIS
225
9
ABKUERZUNGSVERZEICHNIS
255 |
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