Entwicklung eines methodischen Ansatzes zur Untersuchung der ökotoxikologischen Wirkung von Herbiziden in der bodennahen Atmosphäre:
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Autor: Greiner, Anja
Jahr: 2001
Inhalts verze ichn is
INHALTSVERZEICHNIS
1 Einleitung I
2 Literaturübersicht 3
2.1 Kontamination der Atmosphäre mit Pflanzenschutzmitteln 3
2.1.1 Pflanzenschutzmittelanwendung und Umwelt 3
2.1.2 Quellen des Eintrags von Pflanzenschutzmitteln in die Atmosphäre 4
2.1.2.1 Abtrift von Pflanzenschutzmitteln 4
2.1.2.2 Verflüchtigung von Pflanzenschutzmitteln 6
2.1.2.3 Winderosion 9
2.1.3 Legislative Bestimmungen zur Verflüchtigung 10
2.2 Methoden zur Messung der Verflüchtigung 12
2.3 Verbleib von Pflanzenschutzmitteln in der Atmosphäre 14
2.3.1 Pflanzenschutzmittelkonzentrationen in der Atmosphäre 14
2.3.2 Verbleib und Abbau von Pflanzenschutzmitteln in der Atmosphäre 16
2.4 Rückführung der Pflanzenschutzmittel in bodennahe Luftschichten 19
2.5 Mögliche Auswirkungen von Pflanzenschutzmitteln in der bodennahen
Atmosphäre auf Nichtzielpflanzen 23
2.5.1 Wirkung von Pflanzenschutzmitteln auf Nichtzielpflanzen 24
2.5.1.1 Aufnahme der Pflanzenschutzmittel durch die Pflanze 24
2.5.1.2 Wirkung auf Pflanzen 26
2.6 Angewandte Methoden zur Erfassung der Auswirkungen von Pflanzen-
schutzmitteln auf Nichtzielpflanzen 27
2.6.1 Möglichkeiten zur Erfassung ökotoxikologischer Wirkungen 27
2.6.2 Bisherige Erkenntnisse über die ökotoxikologische Wirkung von
Pflanzenschutzmitteln auf Nichtzielpflanzen 31
2.7 Bewertung des ökotoxikologischen Potentials 33
2.7.1 Grundlagen der ökotoxikologischen Beurteilung von Schadstoffen 34
2.7.2 Ökotoxikologische Bewertung von atmosphärischen Pflanzen-
schutzmittelwirkstoffen 35
2.7.3 Vorgeschlagene und bestehende Konzepte zur ökotoxikologischen
Risikoabschätzung der Wirkung von luftgetragenen Pflanzen-
schutzmittelwirkstoffen auf Nichtzielpflanzen 36
3 Entwicklung eines methodischen Ansatzes 39
3.1 Aufbau und Funktionsweise der Windkanalanlage 39
3.1.1 Schematischer Aufbau der Windkanaianlage 39
3.1.2 Technische Konstruktion der Windkanalanlage 40
3.1.3 Strömungstechnik 41
3.1.3.1 Anforderungen 41
3.1.3.2 Realisierung 42
Inhaltsverzeichnis
3.1.3.3 Messmethodik 43
3.1.4 Klimatisierung
3.1.4.1 Anforderungen **
3.1.4.2 Realisierung 4-*
3.1.4.3 Messmethodik 46
3.
.4.4 Regelungstechnik
.5 Verflüchtigungssystem
.5.1 Anforderungen
4
.5.1 Anforderungen
.5.2 Realisierung 49
.5.3 Messmethodik 50
.6 Expositionskammer
.6.1 Anforderungen -^
.6.2 Realisierung 52
.7 Luftprobenahme
.7.1 Anforderungen 55
.7.2 Realisierung 55
.8 Zur Validierung eingesetztes Luftbeprobungssystem
3.2 Auswahl von Pflanzenschutzmittelwirkstoffen und Pflanzenarten °
3.2.1 Auswahl der Wirkstoffe 6°
3.2.1.1 Bromxoynil(-octanoat) 61
3.2.1.2 Fluroxypyr(-methylheptylester) 64
3.2.2 Auswahl der Pflanzen 67
3.2.2.1 Nichtzielpflanzen zur Durchführung der Expositionsstudien 67
3.2.2.2 Pflanzen zur Durchführung der Verflüchtigungsstudien
3.3 Analytik der Wirkstoffe **
3.3.1 Eingesetzte Chemikalien und Reagenzien
3.3.2 Analyse der Verneblerlösung 69
3.3.3 Luftanalytik 69
3.3.3.1 Methodenoptimierung
3.3.3.2 Glasfaserfilter-/PU-Schaumanalytik 7I
3.3.3.3 Kaskadenimpaktoren/Tenax-System-Analytik
3.3.4 Analysenverfahren zur quantitativen Bestimmung der Wirkstoffe 4
3.3.4.1 HPLC-Analytik 74
3.3.4.2 GC-Analytik 75
3.3.5 Nachweis- und Bestimmungsgrenzen
3.4 Auswahl von Untersuchungsverfahren zur Erfassung der Wirkung auf 77
Pflanzen
3.4.1 Auswahlkriterien
3.4.2 Untersuchung der Photosyntheseleistung der Pflanzen 7
3.4.3 Untersuchung des Proteinstoffwechsels der Pflanzen
3.4.4 Untersuchung der Enzymaktivitäten von Pflanzen 82
3.4.4.1 Katalase 83
3.4.4.2 Ascorbat-Peroxidase
3.4.4.3 Peroxidase 84
3.4.4.4 Phenylalanin-Ammonium-Lyase S4
3.4.4.5 Glutathion-S-Transferase S5
3.4.5 Bonitur der Pflanzen 85
3.4.6 Verfahrensentwicklung und -Validierung
Inhaltsverzeichnis
Validierung der Windkanalanlage 87
4.1 Strönwngstechnik 87
4.1.1 Strömungsprofil 87
4.1.2 Theoretische Berechnung des Volumenstroms in einem Pflanzenbe-
stand 90
4.1.3 Kalibrierung der Strömungs-Messfiihler 91
4.1.4 Untersuchung der bauteilebedingten Limitierung der Windge-
schwindigkeit innerhalb der Anlage 93
4.2 Wirkstoffverflüchtigung in der Windkanalanlage 94
4.2.1 Verflüchtigung der Wirkstoffe 94
4.2.2 Bestimmung der Reproduzierbarkeit der Wirkstoffverflüchtigung
mittels Ultraschallvernebler 96
4.2.3 Bestimmung der Größenverteilung der verflüchtigten Wirkstoffmo-
leküle 98
4.2.4 Bestimmung der Wirkstoffverteilung in der Windkanalanlage (Kon-
zentrationsprofil) 101
4.3 Klimatisierung 104
4.3.1 Bestimmung der Regelungskoeffizienten HI4
4.3.2 Berechnung der Klimatisierungskapazität 104
4.4 Luftbeprobung 105
4.4.1 Bestimmung der Sammeleffizienz der High-Volume-Sampler 106
4.4.2 Bestimmung der Verteilung der verflüchtigten Wirkstoffmoleküle 107
auf den Adsorbermaterialien
4.5 Gesamtbilanzierung der Wirkstoff Verteilung in der Windkanalanlage 109
Material und Methoden zur Durchführung der Windkanalexperimente 113
5.1 Übersicht über die durchgeführten Untersuchungen 113
5.2 Validierungsuntersuchungen der angewandten Verfahren 115
5.2.1 Untersuchungen der Reproduzierbarkeit und Varianz der Untersu-
chungsparameter innerhalb nicht-exponierter Pflanzen 115
5.2.1.1 Versuchsbeschreibung 115
5.2.1.2 Versuchsanstellung 115
5.2.2 Vergleich der Testpflanzenstandorte Gewächshaus und Windkanal-
anlage 116
5.2.2.1 Versuchsbeschreibung 116
5.2.2.2 Versuchsanstellung 116
5.2.3 Kinetikuntersuchungen an nicht-exponierten Pflanzen 117
5.2.3.1 Versuchsbeschreibung 117
5.2.3.2 Versuchsanstellung 117
SJ Expositionsversuche in der Windkanalanlage 118
5.3.1 Untersuchung der Wirkung von Bromoxynil und Fluroxypyr auf die
Chlorophyllfluoreszenz von Tomaten und Sonnenblumen 119
5.3.1.1 Versuchsbeschreibung 119
5.3.1.2 Versuchsanstellung 120
5.3.1.3 Datenerhebung und-aoswenung 122
Inhaltsverzeichnis
5.3.1.4 Weitere Versuchsansätze 24
5.3.2 Untersuchung der Wirkung von Bromoxynil und Fluroxypyr auf die
15N-Inkorporation bei Tomaten und Sonnenblumen 125
5.3.2.1 Versuchsbeschreibung 125
5.3.2.2 Versuchsanstellung 126
5.3.2.3 Datenerhebung und-auswertung 27
5.3.3 Untersuchung der Wirkung von Bromoxynil und Fluroxypyr auf die
Enzymaktivitäten der Ascorbat-Peroxidase, Katalase, Phenylalanin-
Ammonium-Lyase, Glutathion-S-Transferase und Peroxidase von
Tomaten und Sonnenblumen 2
5.3.3.1 Versuchsbeschreibung 128
5.3.3.2 Versuchsanstellung 128
5.3.3.3 Datenerhebung und-auswertung 30
5.3.3.4 Weitere Versuchsansätze 133
5.3.4 Erfassung der sichtbaren Schäden von Tomaten und Sonnenblumen
nach Exposition der Pflanzen mit Bromoxynil und Fluroxypyr 134
5.4 Verflüchtigungsexperimente in der Windkanalanlage 134
5.4.1 Untersuchung der prozentualen Verflüchtigung sowie der Verflüch-
tigungskinetik von Bromoxynil und Fluroxypyr von Pflanzenober-
flächen I34
5.4.1.1 Versuchsbeschreibung 34
5.4.1.2 Versuchsanstellung 35
5.4.1.3 Datenerhebung und-auswertung 36
5.4.2 Untersuchung des Einflusses von Temperatur und relativer Luft-
feuchtigkeit auf die Verflüchtigung am Beispiel vom Bromoxynil
und Fluroxypyr 37
5.4.2.1 Versuchsbeschreibung 37
5.4.2.2 Versuchsanstellung 37
Ergebnisse 138
6.1 Vatidierungsuntersuchungen der angewandten Verfahren 138
6.1.1 Untersuchung der Reproduzierbarkeit und Variabilität der Untersu-
chungsparameter bei nicht-exponierten Pflanzen 138
6.1.2 Vergleich der Pflanzenstandorte Gewächshaus und Windkanalanlage 139
6.1.3 Kinetikuntersuchungen ^0
6.2 Expositionsversuche in der Windkanalanlage l44
6.2.1 Untersuchung der Wirkung von Bromoxynil und Fluroxypyr auf die
Chlorophyllfluoreszenz von Tomaten und Sonnenblumen ^
6.2.1.1 Expositionsversuche über 48 h 44
6.2.1.2 Untersuchungen zum Regenerationsvermögen der Pflanzen nach 48-
stündiger Exposition mit Bromoxynil und Fiuroxypyr 14i*
6.2.1.3 Untersuchung weiterer Pflanzenspezies: Erbsen und Gurken 51
6.2.1.4 Untersuchung der Kinetik der Bromoxynilwirkung am Beispiel von
Tomaten 152
6.2.1.5 Untersuchung des Einflusses der Expositionszeit auf die Wirkung
von Bromoxynil und Ruroxypyr 54
6.2.2 Untersuchung der Wirkung von Bromxynil und Fluroxyoyr auf die
15N-Inkorporation von Tomaten und Sonnenblumen 56
Inhaltsverzeichnis
6.2.2.1 Expositionsversuche über 48 h 156
6.2.2.2 Untersuchungen zum Regenerationsvermögen der Pflanzen nach
48stündiger Exposition mit Bromoxynil und Fluroxypyr 161
6.2.3 Untersuchung der Wirkung von Bromoxynil und Fluroxypyr auf die
Enzymaktivitäten Ascorbat-Peroxidase, Katalase, Phenylalanin-
Ammonium-Lyase, Glutathion-S-Transferase und Peroxidase von
Tomaten und Sonnenblumen 164
6.2.3.1 Expositionsversuche über 48 h 164
6.2.3.2 Untersuchungen zum Regenerationsvermögen der Pflanzen nach
48stündiger Exposition mit Bromoxynil und Fluroxypyr 168
6.2.3.3 Untersuchung der Wirkung von Bromoxynil und Fluroxypyr auf
verschiedene Pflanzenteile von Tomaten und Sonnenblumen 170
6.2.3.4 Untersuchung der Kinetik der Bromoxynilwirkung am Beispiel von
Tomaten 173
6.2.4 Sichtbare Schädigung von Tomaten und Sonnenblumen nach Expo-
sition der Pflanzen mit Bromoxynil und Fluroxypyr 175
6.2.4.1 Erfassung der Schädigung der Pflanzen nach Exposition mit Brom-
oxynil 175
6.2.4.2 Erfassung der Schädigung der Pflanzen nach Exposition mit Flur-
oxypyr i 77
6.2.5 Zusammenfassung der Ergebnisse der Expositionsstudien 178
6J Verflüchtigungsexperimente in der Windkanalanlage 179
6.3.1 Untersuchung der prozentualen Verflüchtigung sowie der Verflüch-
tigungskinetik von Bromoxynil und Fluroxypyr von Pflanzenober-
flächen 179
6.3.2 Untersuchung des Einflusses von Temperatur und relativer Luft-
feuchte auf die Verflüchtigung von Bromoxynil und Fluroxypyr 182
Diskussion 184
7.1 Diskussion des methodischen Gesamtansatzes 184
7.1.1 Exposition von Nichtzielpflanzen 184
7.1.2 Ausgewählte Untersuchungsverfahren 187
7.1.3 Repräsentanz der Testpflanzen 188
7.1.4 Auswertung und Ableitung des ökotoxikologischen Potentials 191
7.1.5 Übertragbarkeit auf das Freiiand 193
7.2 Diskussion der Ergebnisse der Expositionsuntersuchungen 194
7.2.1 Wirkung auf die Chlorophyllfluoreszenz der Nichtzielpflanzen 196
7.2.2 Wirkung auf den Stickstoffstoffwechsel der Nichtzielpflanzen 199
7.2.3 Wirkung auf verschiedene Enzymaktivitäten der Nichtzielpflanzen 201
7.2.4 Bewertung der eingesetzten Untersuchungsparameter 204
7.2.5 Diskussion der Verflüchtigungsstudien 2(18
7.2.5.1 Verflüchtigungspotentiale der Wirkstoffe Bromoxynil und Fluroxy-
pyr 208
7.2.5.2 Einfluss von Klimabedingungen auf das Verflüchtigungspotential 210
7.3 Risikoabschätzung 211
7.4 Folgebewertung 217
7.4.1 Repräsentativität der Stoffwechseluntersuchungen 217
Inhaltsverzeichnis
7.4.2 Extrapolation der Toxizitätsdaten 220
7.4.3 Etablierung eines einheitlichen Prüfkonzepts 221
7.5 Ausblick und weiterführende Versuchsoptionen 222
7.6 Schlussbetrachtung 223
8 Literaturverzeichnis 225
9 Anhang 241
10 Zusammenfassung / Summary 247
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