Untersuchungen zum intramolekularen Elektronentransfer in unterschiedlich verbrückten Phenothiazin-Pyren-Derivaten mittels (Sub-)Pikosekunden-zeitaufgelöster optischer Spektroskopie:
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2001
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1
INHALTSVERZEICHNIS
EINLEITUNG
UND
PROBLEMSTELLUNG
1
1
GRUNDLAGEN
5
1.1
INTER
UND
INTRAMOLEKULARER
ELEKTRONENTRANSFER
.
5
1.2
PHOTOINDUZIERTER
ELEKTRONENTRANSFER
.
10
2
CHARAKTERISIERUNG
DES
GRUND
UND
LADUNGSSEPARIERTEN
ZUSTANDES
MITTELS
STATIONAERER
SPEKTROSKOPIE
13
2.1
STATIONAERE
UV/VIS-ABSORPTIONSMESSUNGEN
.
13
2.1.1
REFERENZSUBSTANZEN
.
14
2.1.2
VERBRUECKTE
PHENOTHIAZIN-PYREN
DERIVATE
.
17
2.2
GRUNDZUSTANDSGEOMETRIEN
AUS
SEMI-EMPIRISCHEN
RECHNUNGEN
.
21
2.3
ERWARTETE
DIPOLMOMENTE
IM
CT-ZUSTAND
AUF
BASIS
DER
GEOMETRIEDATEN
.
25
2.4
BETRACHTUNGEN
ZUR
THERMODYNAMIK
DES
PHOTOINDUZIERTEN
ELEKTRONENTRANSFERS
.
26
2.4.1
.POLAR
DRIVING
FORCE"
.
26
2.4.2
ABSCHAETZUNG
DER
FREIEN
REAKTIONSENTHALPIE
FUER
DEN
PHOTOINDU
ZIERTEN
ELEKTRONENTRANSFER
.
28
UE
2.5
STATIONAERE
FLUORESZENZMESSUNGEN
.
31
2.5.1
EXPERIMENTELLE
DETAILS
.
31
2.5.2
ERGEBNISSE
.
32
2.6
ANALYSE
DER
SOLVATOCHROMIE
ZUR
BESTIMMUNG
DER
DIPOLMOMENTE
.
33
2.6.1
ERWEITERUNG
DES
MODELLS
FUER
ELLIPTISCHE
HOHLRAEUME
.
35
2.6.2
BESTIMMUNG
DER
HOHLRAUMVOLUMINA
FUER
DIE
PHENOTHIAZIN-PYREN
DERIVATE
.
37
2.6.3
LIPPERT-MATAGA
AUFTRAGUNG
.
38
2.6.4
DISKUSSION
DER
ERGEBNISSE
.
41
2.6.5
DIPOLMOMENTBESTIMMUNG
AUS
MESSUNGEN
BEI TIEFEN
TEMPERATUREN
.
45
3
ZEITAUFGELOESTE
FLUORESZENZMESSUNGEN
ZUR
UNTERSUCHUNG
DER
KINETIK
DES
ELEKTRONENTRANSFERS
47
3.1
EXPERIMENTELLE
DETAILS
.
47
3.1.1
ZEIT-UND
WELLENLAENGENAUFGELOESTE
EINZELPHOTONENZAEHLUNG
.
47
3.1.2
VERWENDETE
LASERSYSTEME
.
50
3.2
BEMERKUNGEN
ZUR
ANALYSE
DER
FLUORESZENZABKLINGKURVEN
.
53
3.3
EXPERIMENTELLE
ERGEBNISSE
.
55
3.3.1
REFERENZSUBSTANZEN
.
55
3.3.2
VEFBRUECKTE
PHENOTHIAZIN-PYREN
DERIVATE
.
59
3.4
DISKUSSION
DER
EXPERIMENTELLEN
ERGEBNISSE
.
69
3.4.1
PHOTOPHYSIKALISCHES
VERHALTEN
IM
UNPOLAREN
LOESUNGSMITTEL
.
69
3.4.2
PHOTOPHYSIKALISCHES
VERHALTEN
IN
POLAREN
LOESUNGSMITTELN
.
71
III
4
ANALYSE
UND
DISKUSSION
DER
LADUNGSREKOMBINATION
ANHAND
DER
STATIONAEREN
UND
ZEITAUFGELOESTEN
FLUORESZENZDATEN
79
4.1
BESTIMMUNG
RELEVANTER
PARAMETER
ZUM
ELEKTRONENTRANSFER
.
79
4.1.1
BILDUNGSENTHALPIE
EINES
SOLVENSSEPARIERTEN
RADIKALIONENPAARES
.
81
4.1.2
BILDUNGSENTHALPIE
EINES
SOLVATISIERTEN
DIPOLS
.
82
4.1.3
BESTIMMUNG
DER
BILDUNGSENTHALPIEN
FUER
DIE
PHENOTHIAZIN-PYREN
DERIVATE
.
82
4.1.4
ABSCHAETZUNGEN
DER
INNEREN
REORGANISATIONSENERGIE
.
84
4.1.5
ABSCHAETZUNGEN
DER
AEUSSEREN
REORGANISATIONSENERGIEN
.
88
4.1.6
DISKUSSION
DER
REORGANISATIONSENERGIEN
.
91
4.2
DISKUSSION
DER
GEMESSENEN
CT-LEBENSDAUERN
.
94
4.2.1
ERGEBNISSE
DER
KLASSISCHEN
MARCUS-THEORIE
.
94
4.2.2
ASPEKTE
ZUR
LADUNGSREKOMBINATION
IN
DEN
ELEKTRONISCHEN
GRUNDZUSTAND
.
96
4.2.3
EINFLUSS
DER
REKOMBINATIONSRATEN
AUF
DIE
LEBENSDAUER
ANGEREGTER
ZUSTAENDE
.
98
4.2.4
CT-LEBENSDAUEM
IN
VERSCHIEDENEN
SOLVENZIEN
.
100
4.2.5
EINFLUSS
DER
SOLVENSPOLARITAET
AUF
DIE
STRAHLUNGSLOSEN
REKOMBINATIONSRATEN
.
101
5
ZEITAUFGELOESTE
MESSUNGEN
ZUR
UNTERSUCHUNG
UND
IDENTIFIZIERUNG
KURZ
BZW.
LANGLEBIGER
TRANSIENTER
SPEZIES
103
5.1
EINSATZ
DER
TRANSIENTEN
ABSORPTIONSSPEKTROSKOPIE
ZUR
BESTIMMUNG
DER
PHOTOINDUZIERTEN
PRIMAERPROZESSE
UND
DER
ELEKTRONENTRANSFERRATE
.
104
5.1.1
ERGEBNISSE
FUER
DIE
REFERENZSUBSTANZEN
.
105
IV
5.1.2
ERGEBNISSE
UND
DISKUSSION
FUER
DIE
SUBSTITUTIONSISOMERE
APND
UND
AMND
.
108
5.1.3
ZUSAMMENFASSUNG
UND
DISKUSSION
DER
ERGEBNISSE
FUER
EDLE
PHENOTHIAZIN-PYREN
DERIVATE
.
114
5.2
EINSATZ
DER
BLITZLICHTPHOTOLYSE
ZUR
UNTERSUCHUNG
LANGLEBIGER
ZUSTAENDE
122
5.2.1
EXPERIMENTELLE
ERGEBNISSE
IM
MITTELPOLAREN
LOESUNGSMITTEL
.
122
5.2.2
POLARITAETSABHAENGIGKEIT
DER
TRIPLETT-AUSBEUTE
FUER
APND
.
126
5.2.3
RUECKSCHLUESSE
AUF
DIE
LADUNGSREKOMBINATION
.
128
5.3
ZEITAUFGELOESTE
RESONANZ-RAMAN
MESSUNGEN
ZUM
NACHWEIS
DES
ELEKTRONENTRANSFERS
.
130
ZUSAMMENFASSUNG
135
A
EIGENSCHAFTEN
DER
VERWENDETEN
LOESUNGSMITTEL
139
GLOSSAR
140
LITERATURVERZEICHNIS
142 |
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| title_full | Untersuchungen zum intramolekularen Elektronentransfer in unterschiedlich verbrückten Phenothiazin-Pyren-Derivaten mittels (Sub-)Pikosekunden-zeitaufgelöster optischer Spektroskopie von André Werner Herbert Stockmann |
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| title_short | Untersuchungen zum intramolekularen Elektronentransfer in unterschiedlich verbrückten Phenothiazin-Pyren-Derivaten mittels (Sub-)Pikosekunden-zeitaufgelöster optischer Spektroskopie |
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| topic | Phenothiazinderivate - Pyrenderivate - Überbrückte Verbindungen - Elektronentransfer - Intramolekulare Reaktion - Pikosekundenspektroskopie Pyrenderivate (DE-588)4176463-8 gnd Überbrückte Verbindungen (DE-588)4186549-2 gnd Phenothiazinderivate (DE-588)4308251-8 gnd Intramolekulare Reaktion (DE-588)4162173-6 gnd Elektronentransfer (DE-588)4151907-3 gnd Pikosekundenspektroskopie (DE-588)4174685-5 gnd |
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