Einfluß eisenoxidhaltiger Bodenzusätze auf die Mobilität von Schwermetallen in kontaminierten Böden:
Gespeichert in:
| 1. Verfasser: | |
|---|---|
| Format: | Abschlussarbeit Buch |
| Sprache: | German |
| Veröffentlicht: |
Gießen
Inst. für Bodenkunde und Bodenerhaltung
2000
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| Schriftenreihe: | Boden und Landschaft
27 |
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| Online-Zugang: | Inhaltsverzeichnis |
| Beschreibung: | Zsfassung in engl. Sprache |
| Beschreibung: | XII, 161 S., [39] Bl. Ill., graph. Darst. |
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| adam_text | Titel: Einfluß eisenoxidhaltiger Bodenzusätze auf die Mobilität von Schwermetallen in kontaminierten Bö
Autor: Müller, Ingo
Jahr: 2000
Inhaltsverzeichnis
INHALTSVERZEICHNIS
Tabellenverzeichnis..................................................................................................iii
Abbildungsverzeichnis.............................................................................................vii
Kurzfassung / Abstract..............................................................................................xi
1 EINLEITUNG.................................................................................................1
2 ZIELSETZUNG..............................................................................................3
2.1 Versuchsfragen............................................................................................................4
2.1.1 Versuchsfragen zum Arbeitsziel „Wirkung ...............................................................4
2.1.2 Versuchsfragen zum Arbeitsziel „Mechanismen .......................................................4
2.1.3 Versuchsfragen zum Arbeitsziel „Nebenwirkungen .................................................5
3 STAND DER FORSCHUNG / LITERATURÜBERBLICK..............................6
3.1 Schwermetalle zwischen Bodenlösung und Festphase: Steuernde Reaktionen.........6
3.2 Einflußparameter der Schwermetallbindung im Boden..............................................8
3.3 Wirkung von Schwermetallen in Pflanzen................................................................12
3.4 Möglichkeiten der Sanierung schwermetallbelasteter Böden...................................13
4 MATERIAL UND METHODEN....................................................................19
4.1 Gefäßversuch.............................................................................................................19
4.1.1 Versuchsboden..........................................................................................................20
4.1.1.1 Berne(B)..................................................................................................................21
4.1.1.2 SCHLADEN(S)............................................................................................................22
4.1.1.3 NORDENHAM(N).......................................................................................................24
4.1.2 Als Bodenzusatz verwendete Fe-oxidhaltige Materialien.........................................26
4.1.3 Anlage des Gefaßversuchs........................................................................................27
4.2 Untersuchungen/Analysen.........................................................................................30
4.2.1 Untersuchungen zum Einfluß der Bodenzusätze auf die Mobilität der
Schwermetalle...........................................................................................................30
4.2.2 Untersuchungen zu den Mechanismen der Mobilitätsänderung...............................31
4.2.3 Untersuchungen zu möglichen schädlichen Nebenwirkungen der Bodenzusätze.....36
4.2.4 Analysemethoden......................................................................................................37
4.2.5 Statistische Auswertung............................................................................................38
5 ERGEBNISSE UND INTERPRETATION....................................................40
5.1 Einfluß der Bodenzusätze auf die Schwermetallmobilität........................................40
5.1.1 Ermittlung der Mobilität über Bodenextraktionen....................................................40
5.1.1.1 DTPA-Extrakt...........................................................................................................40
5.1.1.2 NHjNOj-Extrakt........................................................................................................44
5.1.1.3 Vergleich der Bodenextraktionsverfahren.................................................................48
Inhaltsverzeichnis
Kennzeichnung der Mobilität über Pflanzenkonzentrationen...................................51
Vergleich der Methoden zur Bestimmung der Schwermetallmobilität.....................62
Mechanismen der Mobilitätsverminderung...............................................................67
Kennzeichnung der Schwermetallbindungsformen durch sequentielle Extraktion... 67
5.2.1.1 Bindungsformen in den unbehandelten Versuchsböden...........................................67
5.2.1.2 Veränderungen der Bindungsformen durch die Bodenzusätze.................................68
5.2.1.3 Vergleich der sequentiellen Extraktion mit dem DTPA-Extrakt..............................74
5.2.2 Einfluß des pH-Wertes..............................................................................................75
5.2.3 Mikromorphologische Verteilung und oxidative Umsetzung der Bodenzusätze......80
5.2.4 Veränderungen des Fe-Oxidbestandes der Böden durch die Bodenzusätze..............81
5.2.5 Veränderungen der spezifischen Oberfläche und der KAK der Böden.....................87
5.2.6 Einfluß der Bodenzusätze auf die Cd-Adsorptionseigenschaften der Böden............91
5.2.6.1 Cd-Adsorption an die Fe-oxidhaltigen Materialien...................................................92
5.2.6.2 Einfluß der Bodenzusätze auf die Cd-Adsorption der Böden...................................96
5.3 Unerwünschte Nebenwirkungen der Bodenzusätze................................................101
5.3.1 Eintrag von Metallen und anderen Elementen durch die Bodenzusätze.................101
5.3.2 Veränderung der Mobilität von Ni, Cr und Zn durch die Bodenzusätze.................103
5.3.3 Mögliche Nährstoffestlegung und Ertragsveränderung durch die Bodenzusätze.... 107
6 DISKUSSION............................................................................................109
6. l Verminderung der Schwermetallmobilität belasteter Böden durch eine Zugabe
von Eisenoxiden......................................................................................................109
6.1.1 Grundsätzliche Wirkung der Bodenzusätze............................................................110
6.1.2 Ursachen für die (unterschiedliche) Mobilitätsverminderung................................. 4
6.1.3 Unterschiede zwischen den Bodenzusätzen............................................................1 ?
6.1.4 Bewertung des Rückgangs der absoluten Schwermetallkonzentrationen
(Bodenextrakte/Pflanzen).......................................................................................122
6.1.5 Unterschiede zwischen Gefäßversuchen und reinen Laboruntersuchungen...........128
6.2 Studien über Bodenzusätze zur Verminderung der Schwermetallmobilität...........131
6.3 Möglichkeiten eines Einsatzes von Fe-oxidhaltigen Materialien, insbesondere
Reststoffen. zurVerminderung der Mobilität von Schwermetallen in belasteten
Böden.......................................................................................................................136
6.4 Ausblick..................................................................................................................140
7 ZUSAMMENFASSUNG / SUMMARY.......................................................141
8 LITERATUR..............................................................................................151
9 ANHANG...........................................................................................165
Tabellenverzeichnis
Tabellenverzeichnis
Tab. 1: Obersicht über den Aufbau des Gefaßversuchs
General view of the pot experimental plan..............................................................19
Tab. 2: Kenndaten des Versuchsbodens Berne
Characteristics of the soil Berne.............................................................................21
Tab. 3: Kenndaten des Versuchsbodens Schladen
Characteristics of the soil Schiaden........................................................................23
Tab. 4: Veränderung der Emissionssituation der Zn-/Pb-Hütte Nordenham
General changes in emmission of the Zn-/Pb-smelter at Nordenham.....................24
Tab. 5: Kenndaten des Versuchsbodens Nordenham
Characteristics of the soil Nordenham.....................................................................25
Tab. 6: Kenndaten der eisenhaltigen Materialien
Characteristics of the iron bearing materials...........................................................27
Tab. 7: Siebanalyse und Volumengewichte der Bodenzusätze
Dry sieve analysis and wheights per volume of the soil additives..........................28
Tab. 8: Anteil des DTPA-löslichen Schwermetallgehalts am Königswassergehalt der
Böden zu Versuchsbeginn
DTPA extractable heavy metal content in soil at the beginning of experimems
given in % of the aqua regia soluble amount...........................................................41
Tab. 9: Relative Schwermetallgehalte im DTPA-Extrakt der Böden als mittlere
Ergebnisse aus drei Versuchsjahren
Relative DTPA extractable heavy metal content in soil (mean over three years)... 43
Tab. 10: Prüf- und Maßnahmenwerte für den Wirkungspfad Boden-Nutzpflanze nach
Anhang 2 BBodSchV (1999) für Cd, Pb, Cu und Zn
Trigger values and action values for the soil-to-plant transfer as given in
App. 2 BBodSchV (1999) for Cd, Pb. CuandZn...................................................45
Tab. 11: Anteil des NHjNO3-lös)ichen Schwermetallgehalts am Königswassergehalt
der Böden zu Versuchsbeginn
NH4NO3 extractable heavy meta! content in soil at the beginning of experiments
given in % of the aqua regia soluble amount...........................................................46
Tab. 12: Relative Schwermetallgehalte im NH+NCb-Extrakt der Böden als mittlere
Ergebnisse aus drei Versuchsjahren
Relative NH4NO3 extractable heavy metal content in soil (mean over three years) 47
iv Tabellen Verzeichnis
Tab. 13: Bestimmtheitsmaße (R2) für den Zusammenhang zwischen DTPA- und
NH4NO3-Extrakt
Coefficents (R2) for the relation between DTPA and NH4NO3 extract...................49
Tab. 14: Relative Schwermetallgehalte in den Versuchspflanzen, angegeben als Mittel
über alle Pflanzen im Versuchszeitraum
Relative heavy metal concentration in plants given as a mean over all plants
used in the pot tests within three years....................................................................52
Tab. 15: Abweichungen einzelner Versuchspflanzen vom Mittel der relativen
Schwermetallgehalte in Tab. 14
Deviation of Single plants from the mean relative concentration given in Tab. 14.54
Tab. 16: Absolute Schwermetallgehalte in den Pflanzen der Kontrollvarianten
Absolut concentration of heavy metals in plants from untreated soil.....................57
Tab. 17: Veränderung der Pflanzenerträge durch die Bodenzusätze
Changes in yield of the plants caused by the soil additives.....................................59
Tab. 18: Signifikante Beziehungen (R2) zwischen Ertrag und Schwermetallgehalten der
Pflanzen vom Versuchsboden Nordenham
Statistically significant correlations (R2) between yield and heavy metal
concentration in plants from the soil Nordenham...................................................61
Tab. 19: Beziehungen (R2) zwischen den absoluten Schwermetallkonzentrationen im
NH4NO3-Extrakt bzw. DTPA-Extrakt und in den Versuchspflanzen, getrennt
nach Versuchsböden
Correlations (R2) between absolut concentration of heavy metals in soil extracts
and in plants seperatelly for each Single soil...........................................................64
Tab. 20: Einfluß der Bodenzusätze auf den Carbonatgehalt und den pH-Wert der
Versuchsböden
Changes in pH and carbonate in soil caused by the soil additives..........................76
Tab. 21: Geschätzte Anteile an wenig kristallinen (oxalatlöslichen, Feu) und kristallinen
Fe- Oxiden (Fekrisi) in den Fe-oxidhaltigen Materialien 2 Jahre nach dem Zusatz
Calculated content of poorly cristalline iron oxides (oxalate soluble. Feo) and of
cristalline iron oxides (Fekr,M) in the iron bearing materials two years after
addition to soil.........................................................................................................86
Tab. 22: Äußere Oberfläche (BET-N2) der Fe-oxidhaltigen Materialien
Outer surface area (BET-N2) of the iron bearing materials.....................................88
Tabellenverzeichnis
Tab. 23: Gemessene und berechnete Oberfläche der Fe-oxidhaltigen Materialien nach
zwei Jahren im Boden
Measured and caculated surface of the iron bearing materials two years after
addition to soil.........................................................................................................90
Tab. 24: KAKpo, in Bodenproben der Varianten aus dem Gefäßversuch
CEC in soil samples from the pot experiments.......................................................91
Tab. 25: Konstanten der angepaßten Adsorptionsmodelle für die Fe-oxidhaltigen
Materialien
Characteristic constants from the fitted adsorption equations of the iron bearing
materials..................................................................................................................93
Tab. 26: Mögliche Redoxreaktionen von metallischem Fe in einer Cd-Lösung
Electrochemical reactions possible with zerovalent Fe in a Cd solution................94
Tab. 27: Cd-Adsorption an die Fe-oxidhaltigen Materialien in % des Angebots nach
2 h, 24 h und nach 3 Wochen
Adsorption of Cd onto the iron bearing materials in % of the Cd supply in
solution after 2 h, 24 h and 3 weeks........................................................................96
Tab. 28: FREUNDLICH-Parameter zur Beschreibung der Cd-Adsorption an die
Versuchsböden mit und ohne Zusatz von Fe-oxidhaltigen Materialien
FREUNDLICH parameter K describing the Cd adsorbtion of soil with or
without added iron oxides.......................................................................................97
Tab. 29: Unterschiede zwischen geschätzten (Kr*) und gemessenen (Kr) Adsorptions-
konstanten für die Versuchsböden mit Zusatz Fe-oxidhaltiger Materialien
Difference between caiculated (Kf ) and measured (Kf) constants of the
FREUNDLICH equation for soils containing added iron oxides............................98
Tab. 30: Zusammenhang zwischen FREUNDLICH K und Werten für die Mobilität
von Cd
Correlation between FREUNDLICH K and data for mobility of heavy
metals.....................................................................................................................100
Tab. 31: Elementgehalte der Fe-oxidhaltigen Materialien
Some element concentration in the iron bearing materials....................................101
Tab. 32: Signifikante Erhöhung ausgewählter Elementgehalte in den Versuchsböden
durch den Zusatz Fe-oxidhaltiger Materialien (Königswasserextraktion)
Statistically significant increase of some element concentration in soil caused by
the soil additives (aqua regia digestion)................................................................102
Tabellenverzeichnis
Tab. 33: Einfluß der Bodenzusätze auf die Ni-Gehalte in den Versuchspflanzen von
den Böden Berne und Schladen
Changes of Ni concentration in plants from the soil Berne and Schladen............105
Tab. 34: Einfluß der Bodenzusätze auf die Cr-Gehalte in den Versuchspflanzen von
den Böden Berne und Schladen
Changes of Cr concentration in plants from the soil Berne and Schladen............106
Tab. 35: Mittlerer Rückgang der Schwermetallmobilität durch die Bodenzusätze
Mean decrease of heavy metal mobility caused by the additives..........................111
Tab. 36: Überblick über die Zusammensetzung und Eigenschaften der Fe-oxidhaltigen
Materialien (im Boden bei Zusatz von 1 % Fe)
Survey over the chemical compounds and properties of the iron bearing
materials mixed with the soil in amounts of 1% Fe (w/w)..................................118
Tab. 37: Ableitung eines Grenzbereiches für mobiles Cd im Boden im Hinblick auf
die höchst zulässigen Cd-Gehalte in Pflanzen
Deductive estimation of a concentration limit for mobile NH4NO3 extractable
Cd in soil using german threshold values for Cd in plants....................................125
Tab. 38: Schwermetallaumahme von Weidelgras in Gefäßversuchen mit dem gemeinsamen
Versuchsboden Nordenham (Vergleich INRA /Bordeaux und BTI /Bremen)
Heavy metal concentration in lolium multiflorum from comparable pot tests
using the same soil (Nordenham) in INRA /Bordeaux, France and BTI
/Bremen, Germany.................................................................................................134
Abbildungsverzeichnis
Abbildungsverzeichnis
Abb. 1: Beispiele für Sanierungsmaßnahmen auf schwermetallbelasteten Böden
Different remediation strategies for heavy metal contaminated soil.......................14
Abb. 2: Herkunft der Versuchsböden in Niedersachsen
Origin of the tested soil in Lower Saxony, Germany..............................................20
Abb. 3: Schema zur zielgerichteten Untersuchung der Proben des Gefaßversuchs
Systematic investigation strategy of the samples from the pot tests.......................30
Abb. 4: Zusammenhang zwischen der Cd-Konzentration im NH4NO3- und im DTPA-
Extrakt (doppeltlogarithmisehe Darstellung)
Correlation between Cd concentration in NH4NO3 and DTPA extract...................49
Abb. 5: Beispiele für eine abweichende Reaktion der Versuchspflanzen auf die Boden-
zusätze mit steigenden bzw. unveränderten Zn-Gehalten im Vergleich zu den
mittleren relativen Zn-Gehalten der übrigen Versuchspflanzen
Examples for irregulär reaction of some plants caused by the soil additives,
e.g. showing raised or unchanged Zn concentration compared with the
reduced mean Zn concentration in all other plants.................................................55
Abb. 6: Relative Cd-Konzentration in Weizen (Korn und Stroh) der Varianten des
Bodens Schladen im Vergleich zum Mittel der Versuchspflanzen
Relative Cd concentration in wheat (com and straw) from the soil Schladen
compared with the mean Cd concentration in all other plants................................56
Abb. 7: Jahreszeitlicher Verlauf der Cd-Konzentrationen und Erträge des Grasauf-
wuchses am Beispiel der Kontrollvariante des Versuchsbodens Nordenh.am
Changes of Cd concentration and yield of lolium multiflorum within the year,
e.g. for the untreated soil Nordenham.......................................................................61
Abb. 8: Beziehungen der relativen Schwermetallkonzentrationen für die Problem-
elemente der Böden zwischen den Bodenextrakten DTPA bzw. Ammonium-
nitrat und den Versuchspflanzen (gemittelt)
Correlation between the relativ heavy metal concentration in DTPA or
NH4NO3 extract and the mean concentration in plants...........................................62
Abb. 9: Zusammenhang zwischen Schwermetallkonzentrationen in Bodenextrakten
(DTPA, Ammoniumnitrat) und Pflanzen, Beispiele für hoch-, normal- und
nicht signifikante Korrelationen
Correlation between heavy metal concentration in soil extraets (DTPA,
NHjNO}) and in plants: examples for statistically high, normal and non
significant correlations............................................................................................65
viii Abbildungsverzeichnis
Abb. 10: Bindungsformen der Problem-Schwermetalle nach Zeien Brummer (1989)
in den unbehandelten Versuchsböden
How streng are heavy metals bound in untreated soil using a 7-step extraction
procedure according to Zeien Brummer (1989)..................................................68
Abb. 11: Veränderung der Bindungsform von Cd und Zn im Boden Berne durch den
Zusatz Fe-oxidhaltiger Materialien als Differenz zur Kontrollvariante
Changing binding strength of Cd and Zn in soil Berne caused by the soil
additives compared with untreated soil...................................................................69
Abb. 12: Veränderung der Bindungsform von Cd, Zn, Pb und Cu im Boden Schladen
durch den Zusatz Fe-oxidhaltiger Materialien als Differenz zur Kontrollvariante
Changing binding strength of Cd, Zn, Pb, and Cu in soil Schladen caused by
the soil additives compared with untreated soil.......................................................70
Abb. 13: Veränderung der Bindungsform von Cd, Zn und Pb im Boden Nordenham
durch den Zusatz Fe-oxidhaltiger Materialien als Differenz zur Kontrollvariante
Changing binding strength of Cd, Zn and Pb in soil Nordenham caused by
the soil additives compared with untreated soil.......................................................72
Abb. 14: Gesamtmenge an Cd, die in den Böden aufgrund der Zusätze einem Wechsel
der Bindungsformen unterliegt im Vergleich zur Abnahme der Gehalte im
DTPA-Extrakt
Total amount of Cd that changed binding strength caused by soil additives
in relation to the decrease of Cd concentration in DTPA extract...........................74
Abb. 15: Beziehungen zwischen pH-Wert und mobilen, NH4NO3-extrahierbaren Cd-,
Zn- und Pb-Gehalten im Boden Nordenham
Correlation between pH and NH4NO3 extractable Cd, Zn and Pb in soil
Nordenham.............................................................................................................77
Abb. 16: Beziehungen zwischen pH-Wert und Cd-, Zn- und Pb-Gehalten im Weidelgras
des Bodens Nordenham
Correlation between pH and Cd, Zn and Pb concentration in lolium multifiorum
from soil Nordenham..............................................................................................79
Abb. 17: Röntgendiffraktogramme der Fe-oxidhaltigen Bodenzusätze
X-ray diffraktion diagrams of the iron bearing materials........................................83
Abb. 18: Einfluß der Bodenzusätze auf die Menge an aktiven, oxalatlöslichen bzw.
kristallinen Fe-Oxiden in den Versuchsböden
Changes in poorly cristalline and cristalline iron oxid minerals in soil caused
by the soil additives.................................................................................................84
Abbildungsverzeichnis
Abb. 19: (Fehlender) Zusammenhang zwischen dem Anteil aktiver Fe-Oxide in den
Bodenzusätzen im Boden nach 2 Jahren und den mittleren relativen Cd-
Konzentrationen im NHtNOj-Extrakt und in den Versuchspflanzen
Missing correlation between cristallinity of iron oxides 2 years after addition
and mobility of heavy metal, e.g. relative Cd concentration in NH4NO3
extract or in plants...................................................................................................87
Abb. 20: Einfluß der Bodenzusätze auf die äußere Oberfläche der Versuchsböden
Changes in outer surface area in soil caused by soil additives................................89
Abb. 21: (Fehlender) Zusammenhang zwischen der spezifischen Oberfläche der Boden-
zusätze im Boden nach 2 Jahren und den mittleren relativen Cd-Konzentrationen
im NH4NO3 extract und in den Versuchspflanzen
Missing correlation between surface area of iron oxides in soil 2 years after
addition and mobility of heavy metal. e.g. relative Cd concentration in
NH4NO3 extract or in plants...................................................................................90
Abb. 22: Darstellung der Gleichgewichte für die Cd-Adsorption an die Fe-oxidhaltigen
Materialien im Vergleich zu den angepaßten FREUNDLICH-Isothermen
Equilibrum for Cd adsorption in batch experiments with iron bearing material
compared with fitted isotherms from FREUNDLICH equation.............................92
Abb. 23: Schematische Darstellung zum Rückgang der Schwermetallmobilität
General viewof thedecrease in mobility of heavy metals....................................110
Abb. 24: Methodenvergleich hinsichtlich der absoluten Cd-Ausbeute und deren
Abnahme durch eine Kalkgabe bzw. eine kombinierte Kalk- und Wasserwerks-
schlammgabe am Beispiel des Bodens Nordenham im 3. Versuchsjahr
Amounts of Cd extracted by different extraction procedures and their decrease
caused by application of lime only or lime combined with precipitation
sludge from drinking water treatment in soil Nordenham (3rd year).....................113
Abb. 25: Einfluß von pH-Wert bzw. Fe-Oxiden auf die Schwermetallbindung im Boden
General relation between pH or addition of iron oxides and the fixation
of heavy metals in soil...........................................................................................116
Abb. 26: Beziehungen zwischen mobilem, NHtNOi-löslichem Cd in den drei Versuchs-
böden und dem Cd-Gehalt im Weidelgras für drei Versuchsjahre
Correlation between NH4NO3 extractable Cd in three investigated soils and
Cd concentration in lolium multifiorum within 3 years........................................123
Abbildungsverzeichnis
Abb. 27: Ableitung mobiler Cd-Gehalte im Boden, unterhalb derer in der Regel die höchst
zulässigen Gehalte in den Pflanzen unterschritten werden, dargestellt am Beispiel
von Weidelgras
Deductive estimation of a concentration limit for mobile NH4NO3 extractable
Cd in soil which normally leads to concentration in plants below threshold
values, e.g. shown for lolium multiflorum as a fodder plant for animals..............124
Abb. 28: Verhältnis von mobilem Cd in Böden mit neutralem pH-Wert ohne bzw. mit
Zusatz von 1 % Fe in Form von Wasserwerksschlamm oder Rotschlamm
Mobile NH4NO3 extractable Cd in soil with neutral pH with or without
addition of 1% Fe using precipitation sludge or red mud......................................126
Abb. 29: Verhältnis zwischen Cd-Gesamtgehalten und mobilen Gehalten in den
Versuchsböden bei neutralem pH-Wert, im unbehandelten Boden und bei
Zusatz von Wasserwerksschlamm
Total (aqua regia) Cd and mobile NH4NO3 extractable Cd in soil with
neutral pH with or without an addition of precipitation sludge.............................127
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