Zeitaufgelöste Photoelektronenspektroskopie an Molekülen und Molekülclustern:
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| Sprache: | German |
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München
Utz, Wiss.
2000
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INHALTSVERZEICHNIS
XI
INHALTSVERZEICHNIS
1
EINLEITUNG
.
1
2
GRUNDLAGEN
UND
METHODEN.
9
2.1
SCHNELLE
MOLEKULARE
PROZESSE
.
9
2.1.1
EINFUEHRUNG
.
9
2.1.2
KONZEPTE
DER
FEMTOSEKUNDEN-SPEKTROSKOPIE
.
12
2.1.3
PHOTOCHEMIE
.
14
2.1.3.1
INTRAMOLEKULARE
RELAXATIONSPROZESSE
.
14
2.1.3.2
DIE
PHOTODISSOZIATION
.
17
2.1.3.3
LADUNGSTRANSFERREAKTIONEN
.
20
2.1.3.4
SOLVATATIONSDYNAMIK
DES
ELEKTRONS
.
23
2.2
BESCHREIBUNG
VON
REAKTIONEN
MITTELS
POTENTIALFLAECHEN
.
24
2.2.1
DIE
ZEITABHAENGIGE
SCHROEDINGER-GLEICHUNG
.
24
2.2.2
DIE
BOM-OPPENHEIMER-NAEHERUNG
.
25
2.2.3
KONISCHE
DURCHSCHNEIDUNGEN
.
28
2.3
ULTRAKURZE
IMPULSE
.
31
2.4
ANREGUNGSMECHANISMEN
UND
NACHWEISTECHNIKEN
IN
DER
KURZZEITSPEKTROSKOPIE
.
32
2.4.1
DIE
PUMP-PROBE-SPEKTROSKOPIE
.
34
2.4.1.1
ABFRAGE
DES
ZWISCHENZUSTANDES
.
35
2.4.1.2
ABFRAGE
DES
ENDZUSTANDES
.
36
2.4.2
DIE
MULTIPHOTONENIONISATION
.
37
2.4.3
DER
PHOTOELEKTRONENNACHWEIS
-
PHOTOELEKTRONENSPEKTROSKOPIE
.
38
2.4.4
DIE
MULTIPLEXING-TECHNIK
.
39
2.4.5
DIE
LASERFELDIONISATION
.
44
2.4.5.1
TUNNELIONISATION
UND
YYBARRIER
SUPPRESSION
"
-IONISATION
.
44
2.4.5.2
DAS
ERWEITERTE
TUNNELIONISATIONSMODELL
.
48
3
EXPERIMENTELLER
AUFBAU
.
53
3.1
DAS
MASSEN
UND
PHOTOELEKTRONEN-FLUGZEITSPEKTROMETER
.
53
3.1.1
PRINZIP
UND
APPARATIVER
GESAMTUEBERBLICK
.
54
XII
INHALTSVERZEICHNIS
3.1.2
APPARATIVE
UMSETZUNG
DES
KONZEPTES
.
57
3.1.3
AUFLOESUNG
DES
FLUGZEITSPEKTROMETERS
.
60
3.2
DAS
FEMTOSEKUNDEN-LASERSYSTEM
.
64
3.2.1
DER
OSZILLATOR
.
66
3.2.2
DER
VERSTAERKER
.
68
3.2.3
DIE
OPTISCH-PARAMETRISCHEN
FREQUENZGENERATOREN
.
72
3.2.4
IMPULSDIAGNOSTIK
.
73
3.3
DATENAUFNAHME
UND
STEUERUNG
DER
EXPERIMENTE
.
76
3.3.1
DIE
MESSELEKTRONIK
.
76
3.3.2
DAS
MESSPROGRAMM
.
79
4
IONISATION
UND
FRAGMENTIERUNG
GROSSER
MOLEKUELE
IN
STARKEN
LASERFELDERN
.
81
4.1
EINFUEHRUNG
.
81
4.1.1
KLASSISCHE
MULTIPHOTONENIONISATIONSMODELLE
.
81
4.1.2
DIE
LASERFELDIONISATION
.
83
4.2
EXPERIMENTELLE
ERGEBNISSE
.
84
4.2.1
BESTIMMUNG
DER
LASERINTENSITAET
.
84
4.2.2
ABHAENGIGKEIT
DES
LONISATIONS
UND
FRAGMENTIERUNGSVERHALTENS
VOM
LONISATIONSPOTENTIAL
.
87
4.2.3
ABHAENGIGKEIT
DES
LONISATIONS
UND
FRAGMENTIERUNGSVERHALTENS
VON
DER
MOLEKUELGROESSE
.
91
4.2.4
ABHAENGIGKEIT
DES
LONISATIONS
UND
FRAGMENTIERUNGSVERHALTENS
VON
DER
STAERKE
DER
CHEMISCHEN
BINDUNG
.
94
4.3
DISKUSSION
DER
EXPERIMENTELLEN
BEFUNDE
.
96
4.3.1
DER
LONISATIONSMECHANISMUS
.
98
4.3.2
DIE
GRENZEN
DER
LONISATIONSMODELLE
BEI
STARKEN
LASERFELDEM
.
100
4.3.3
DIE
ZWEIFACH
GELADENEN
MOLEKUELIONEN
.
101
4.4
ZUSAMMENFASSUNG
.
102
5
INTER-SYSTEM-CROSSING
IN
THIOPHEN
.
105
5.1
EINFUEHRUNG
.
105
5.2
EXPERIMENTELLE
ERGEBNISSE
.
106
5.2.1
DAS
FEMTOSEKUNDEN-MULTIPHOTONENIONISATIONSSPEKTRUM
VON
THIOPHEN
.
106
5.2.2
ZEITAUFGELOESTE
MESSUNGEN
AM
ST-ZUSTAND
.
108
5.3
INTERPRETATION
UND
ZUSAMMENFASSUNG
.
112
INHALTSVERZEICHNIS
XIII
6
DIE
PHOTODISSOZIATION
VON
METHYLJODID
IM
AE-ZUSTAND
.
115
6.1
EINFUEHRUNG
.
115
6.1.1
DIE
ELEKTRONISCHE
STRUKTUR
DES
METHYLJODIDS
.
116
6.1.2
DIE
DISSOZIATION
DES
METHYLJODIDS
AUS
DEM
AE-BAND
.
118
6.2
EXPERIMENTELLE
ERGEBNISSE
.
119
6.2.1
SEPARATION
DER
DISSOZIATIONSPROZESSE
IM
NEUTRALEN
UND
IM
KATION
.
119
6.2.2
DYNAMIK
DES
DISSOZIATIONSPROZESSES
IM
NEUTRALEN
METHYLJODID
.
124
6.3
INTERPRETATION
UND
ZUSAMMENFASSUNG
.
128
7
LADUNGSTRANSFER
IM
PHENYLETHYL-NN-DIMETHYLAMIN
RADIKAL-KATION.
131
7.1
EINFUEHRUNG
.
131
7.1.1
DAS
KONZEPT
DER
LOKALEN
LONISATIONSPOTENTIALE
.
133
7.1.2
DAS
KONZEPT
DER
LOKALEN
IONISATION
.
134
7.2
EXPERIMENTELLE
ERGEBNISSE
.
135
7.2.1
DIE
LOKALE
IONISATION
MIT
NANO
UND
FEMTOSEKUNDEN-IMPULSEN
.
135
7.2.2
DIE
ZEITSKALA
DES
LADUNGSTRANSFERS
.
137
7.3
INTERPRETATION
UND
ZUSAMMENFASSUNG
.
139
8
DIE
SOLVATATION
DES
ELEKTRONS
IM
MOLEKULAREN
CLUSTER
.
141
8.1
EINFUEHRUNG
.
141
8.1.1
DAS
SOLVATISIERTE
ELEKTRON
IN
LOESUNG
.
141
8.1.2
DAS
YYSOLVATISIERTE
ELEKTRON
"
IM
MOLEKUELCLUSTER
.
144
8.2
EXPERIMENTELLE
ERGEBNISSE
AN
JOD-WASSER-ANIONENCLUSTEM
.
148
8.2.1
NICHTRESONANTES
ZWEIPHOTONEN-PHOTODETACHMENT
AM
JODANION
.
151
8.2.2
DYNAMIK
DES
I*(
2
P
I
/2)
CTTS-VORLAEUFERZUSTANDES
IM
I'-(D
2
O)
2
ANIONENCLUSTER
.
151
8.2.3
DYNAMIK
DES
I(
2
P3/
2
)
CTTS-VORLAEUFERZUSTANDES
IM
T-(D
2
O)4
ANIONENCLUSTER
.
154
8.2.4
DYNAMIK
DES
I(
2
P3/
2
)
CTTS-VORLAEUFERZUSTANDES
IM
R-(D
2
O)N,
N
=
5
10
ANIONENCLUSTER
.
154
8.2.5
DYNAMIK
DES
CTTS-VORLAEUFERZUSTANDES
IM
I'-(H
2
O)N,
N
=
2,4-7
ANIONENCLUSTER
UND
DER
ISOTOPENEFFEKT
.
157
8.3
QUALITATIVES
MODELL
DER
SOLVATATION
DES
ELEKTRONS
IN
JOD-WASSER-CLUSTERN
.
160
8.3.1
DIE
STABILISIERUNG
DES
ELEKTRONS
IM
CLUSTER
.
160
8.3.2
DIE
GUELTIGKEIT
DER
BOM-OPPENHEIMER-NAEHERUNG
UND
DIE
BETEILIGUNG
VERSCHIEDENER
POTENTIALENERGIEFLAECHEN
.
163
8.4
STRUKTUR
DER
JOD-WASSER-CLUSTER
UND
INTERPRETATION
DER
DYNAMIK
.
167
XIV
INHALTSVERZEICHNIS
8.5
POPULATIONSZERFALL
DES
CTTS-VORLAEUFERZUSTANDES
BEI
LANGEN
ZEITVERZOEGERUNGEN
.
173
8.6
ZUSAMMENFASSUNG
.
177
AUSBLICK
.
179
ANHANG
.
181
A
1
CHARAKTERISIERUNG
ULTRASCHNELLER
IMPULSE
.
181
A
1.1
EINFUEHRUNG
IN
DIE
BESCHREIBUNG
KURZER
LASERIMPULSE
.
181
AL.
1.1
DIE
MATHEMATISCHE
BESCHREIBUNG
VON
FEMTOSEKUNDEN
LASERIMPULSEN
.
181
AL.
1.2
DIE
AUSBREITUNG
VON
LICHT
IN
MATERIE
.
184
AL
.2
KORRELATIONSTECHNIKEN
ZUR
BESTIMMUNG
VON
LASERIMPULSBREITEN
.
187
A
1.2.1
KORRELATIONSMETHODEN
.
187
AL.2.2
DIE
SUMMENFREQUENZMISCHUNG
.
191
A2
APPARATIVE
PARAMETER
.
193
A3
DIE
OPTISCH-PARAMETRISCHEN
GENERATOREN
DER
FIRMA
LIGHT
CONVERSION
(TOPAS)
.
194
A4
MENUESTRUKTUR
DES
MESSPROGRAMMS
(LABVIEW
5.0.1F)
.
196
A5
AUSWERTUNG
DER
FLUGZEITSPEKTREN
.
198
A6
AUSWERTUNG
DER
PUMP-PROBE-SPEKTREN
.
199
A6.1
DIE
RATENGLEICHUNGEN
DES
GEKOPPELTEN
ZWEINIVEAUSYSTEMS
UND
DAS
PROBE-SIGNAL
FUER
DIRAC'SCHE
DELTAIMPULSE
.
199
A6.2
DAS
PROBE-SIGNAL
FUER
GAUSS-LASERIMPULSE
.
201
A7
APPARATIVER
AUFBAU
DER
EXPERIMENTE
IN
BERKELEY
.
203
A8
DIPOLGEBUNDENE
ANIONEN
.
206
LITERATURVERZEICHNIS
.
209
DANKSAGUNG
.
233 |
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| title_full_unstemmed | Zeitaufgelöste Photoelektronenspektroskopie an Molekülen und Molekülclustern Leo Lehr |
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| title_sort | zeitaufgeloste photoelektronenspektroskopie an molekulen und molekulclustern |
| topic | Femtosekundenspektroskopie (DE-588)4276916-4 gnd Photoelektronenspektroskopie (DE-588)4174491-3 gnd |
| topic_facet | Femtosekundenspektroskopie Photoelektronenspektroskopie Hochschulschrift |
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