Untersuchungen zur heterogenen und homogenen Elektronentransferkinetik an Redoxsystemen mit großer innerer Reorganisation:
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| Format: | Buch |
| Sprache: | German |
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1999
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| Beschreibung: | Freiburg (Breisgau), Univ., Diss., 1999 |
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1
EINLEITUNG
8
2
EINFUEHRUNG
IN
DIE
MARCUS-THEORIE.
11
2.1
EINFUEHRUNG
IN
DIE
THEORIE
DER
ELEKTRONENTRANSFCRREAKTIONCN
.
11
2.2
DIE
MARCUS-THEORIE
-GRUNDLAGEN
UND
ERWEITERUNGEN.
_
.
_
.
_
.12
2.2.1
DIE
STANDARDAKTIVIERUNGSENTHALPIE
.
14
2.2.1.1
DIE
INNERE
REORGANISATIONSENERGIE
.
14
2.2.1.2
DIE
AEUSSERE
REORGANISATIONSENERGIE
.
16
2.2.1.3
DER
INVERSE
BEREICH
.
17
2.2.2
DER
PRAEEXPONENTIELLE
FAKTOR
.
19
2.2.2.1
DIE
ASSOZIATIONSGLEICHGEWICHTSKONSTANTE
K
A
.
19
2.2.2.2
DIE
UEBERSCHNEIDUNG
DER
PARABELN
UND
IHRE
QUALITATIVE
BEDEUTUNG
.
19
2.2.2.3
LOESUNGSMITTELRELAXATIONSEFFEKTE
.21
2.2.2.4
DIE
KREUZRELATION
FUER
GEMISCHTE
HOMOGENEN
REDOXREAKTIONEN.
.
22
2.2.3
VERGLEICH
VON
HOMOGENEM
ZU
HETEROGENEM
ELEKTRONENTRANSFER
.
22
13
WEITERENTWICKLUNGEN
UND
ALTERNATIVMODELLE
.
24
3
METHODEN
.26
3.1
CYCLOVOLTAMMETRIE
.
26
3.1.1
GRUNDLAGEN
.
28
3.1.2
DIAGNOSTISCHE
KRITERIEN
.
30
3.1.3
KOMPLEXERE
REAKTIONSMECHANISMEN
UND
IHRE
ANALYSE
.
32
3.1.3.1
ANALYSE
VON
EE/EEO^-MECHANISMEN
.
34
3.1.3.2
ANALYSE
VON
EC-MECHANISMEN
.
36
3.1.4
EINFLUSS
DER
LEITELEKTROLYTEN
AUF
DEN
HETEROGENEN
ELEKTRONENTRANSFER
.
38
3.1.5
BESTIMMUNG
VON
DIFFUSIONSKOEFLIZIENTEN
.
41
3.2
ESR
UND
ENDOR-SPCKTROSKOPIE
.
43
3.3
MOLECULAR
MODCLING
.
46
3.4
SIMULATION
VON
CYCLOVOLTAMMOGRAMMCN
MIT
DIGISIM*
.
47
4
UNTERSUCHUNGEN
AN
STICKSTOFFHALTIGEN
VERBINDUNGEN
.49
4.1
CYCLISCHE
VERBINDUNGEN
MIT
STICKSTOFF-STICKSTOFF-EINFACHBINDUNGCN
(HYDRAZINC)
_
_
.50
4.1.1
UEBERSICHT
UEBER
DIE
VERMESSENEN
HYDRAZINE
UND
ALLGEMEINE
ERGEBNISSE
.
50
4.1.1.1
CYCLISCHE
HYDRAZINE
(1-2)
.
53
4.1.1.2
CYCLISCHE
BISHYDRAZINE
(3-5)
.
56
4.1.1.3
VERBRAECHTE
BISHYDRAZINE
(TETRAZANE,
6-7)
.
70
4.1.1.4
A
CYLHYDRAZINE
(3-9)
.
74
4.1.1.5
BIS-MONOACYLHYDRAZINE
(10S,
10A)
.
77
4.1.1.6
DIACYLHYDRAZINE
UNDBIS-DIACYLHYDRAZINE
(11
-
14)
.
80
4.1.2
AUSWERTUNG
DER
EXPERIMENTELLEN
DATEN
NACH
DER
MARCUSTHEORIE
.
89
4.1.3
LOESUNGSMITTELEFFEKTE
BEI
BISHEXAHYDROPYRIDAZIN
(3)
.
1
N
4.2
CYCLISCHE
VERBINDUNGEN
MIT
STICKSTOFTDOPPCLBINDUNGCN
(AZOVCRBIN-DUNGCN)
.
115
4.2.1
REINE
AZOVERBINDUNGEN
(22-28)
.
115
4.2.2
CYCLISCHE
AZOXIDE
UND
AZODIOXIDE
(29-34)
.
117
5
DIE
FRAGE
DER
REORGANISATION
BEI
CYCLOOCTATETRAEN
.
126
5.1
COT
UND
DER
HETEROGENE
EICKTRONENTRANSFCR
.
128
5.1.1
EINFLUESSE
DES
ELEKTRODENMATERIALS
.
129
5.1.2
LEITSALZ-EINFLUESSE
AUF
DIE
HETEROGENE KINETIK
.
129
5.1.3
ELEKTROCHEMISCH
BESTIMMTE
AKTIVIERUNGSENERGIEN
DES
COT
.
133
5.2
REORGANISATIONSCNERGIC
DES
COT
.
136
5.3
ELEKTROCHCMIC-ESR-MESSUNG
AM
COT-TBAJ-SYSTCM
.
138
5.4
ZUSAMMENFASSUNG
UND
DISKUSSION
.
143
6
UNTERSUCHUNGEN
AN
HELICENEN
.
147
6.1
DAS
UNSUBSTITUIERTE
PENTAHCLICEN
(PH,36)
.148
6.2
2,13
DICYANOPENTAHCLICCN
(DCPH,
37)
.
158
6.3
11,14-DICYANO
1,3-DIMCTHYLPCNTAHCLICEN
(DCDMPH,
38)
.
170
6.4
ZUSAMMENFASSUNG
UND
DISKUSSION
DER
HELICCN-ERGCBNISSC
.
183
7
ZUSAMMENFASSUNG
.
188
8
ANHANG
.
192
8.1
MESSAUFBAUTEN
.
192
8.1.1
ELEKTROCHEMISCHE
MESSZELLE
.
192
8.1.1.1
PROBENVORBEREITUNG
.
193
8.1.1.2
EICHUNG
DER
POTENTIALE
.
193
8.1.2
ESR-PROBENVORBEREITUNG
.
194
8.1.2.1
ESR
UND
ENDOR-MESSUNGEN
(BASEL,
CH)
.
194
8.1.2.2
ESR-MESSUNGEN
(GRAZ,
A)
.
195
8.1.3
AUFBAU
DER
ELEKTROLYSE
-
EXPERIMENTE
.
195
8.2
REINIGUNG
VON
PROBESUBSTANZEN,
LOESUNGSMITTELN,
LCITCLCKTROLYTCN.
.
196
8.2.1
COT
.
196
8.2.2
HYDRAZINE
.
196
8.2.3
HELICENE
.
196
8.2.4
ACN
.
196
8.2.5
PRCN
.
196
8.2.6
CH
2
C1
2
.
197
8.2.7
THF
.
197
8.2.8
TETRAALKYLANUNONIUM-LEITELEKTROLYTE
.
197
8.2.9
NAB(PH)
.
197
8.3
VERWENDETE
GERAETE
UND
PROGRAMME
.
.
197
8.4
KINETISCHE
PARAMETER
UND
IHRE
BESTIMMUNGSART
FUER
ALLE
MESSZELLEN
.
198
8.5
VERWENDETE
ABKUERZUNGEN
UND
SYMBOLE
.
211
9
LITERATUR
.213 |
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