Aktivierung von Kohlendioxid an vanadiumpromotierten Rh-SiO 2 -Katalysatoren:
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1999
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INHALTSVERZEICHNIS
1.
EINLEITUNG
.
1
1.1
ALLGEMEINES
UND
GRUNDLAGEN
.
1
1.2
CO2
UND
DER
TREIBHAUSEFFEKT
.
3
1.3
ZIEL
DIESER
ARBEIT
.
7
2.
EXPERIMENTELLE
METHODEN
.
9
2.1
VERWENDETE
CHEMIKALIEN
UND
GASE
.
9
2.2
PROBENPRAEPARATION
.
10
2.3
INFRAROTSPEKTROSKOPIE
.
12
2.4
THERMISCHE
DESORPTIONSSPEKTROSKOPIE
(TDS)
UND
TEMPERATURPROGRAMMIERTE
OXIDATION
(TPO)
.
16
2.5
CHEMISORPTION
VON
HZ
UND
CO
.
20
2.6
KATALYTISCHE
TESTREAKTIONEN
.
23
2.7
ROENTGEN-PHOTOELEKTRONEN-SPEKTROSKOPIE
(XPS)
.
25
2.8
BET-OBERFLAECHENMESSUNGEN
.
26
2.9
ATOMABSORPTIONS-SPEKTROSKOPIE
(AAS)
.
26
2.10
DIFFERENZ-THERMOANALYTIK
(DTA)
UND
THERMOGRAVIMETRIE
(TG)
.
27
3.
CHARAKTERISIERUNG
DER
PROBEN
.
29
3.1
STARKE
METALL-TRAEGER
WECHSELWIRKUNG
(SMSI-EFFEKT)
.
29
3.2
PHYSIKALISCHE
CHARAKTERISIERUNG
DER
KATALYSATOREN
.
31
3.2.1
BET-OBERFLAECHEN
.
32
3.2.2
TEMPERATURPROGRAMMIERTE
REDUKTION
(TPR)
.
34
3.3
ATOMABSORPTIONS-SPEKTROSKOPIE
(AAS)
.
35
3.4
DIFFERENZTHERMOANALYSE
(DTA)
UND
THERMOGRAVIMETRIE
(TG)
.
36
3.5
CHEMISORPTION
VON
H
2
UND
CO
.
39
3.6
ROENTGEN-PHOTOELEKTRONEN-SPEKTROSKOPIE
.
47
3.7
ZUSAMMENFASSUNG
.
55
4.
WECHSELWIRKUNG
MIT
KOHLENDIOXID
.
57
4.1
GRUNDLAGEN
.
57
4.2
INFRAROTSPEKTROSKOPIE
.
58
4.2.1
SPEKTROSKOPISCHE
EIGENSCHAFTEN
VON
COA
IN
DER
GASPHASE
.
58
4.2.2
ADSORPTION
VON
CO
.
63
4.2.3
ADSORPTION
VON
CO2
.
66
4.3
TEMPERATURPROGRAMMIERTE
DESORPTIONSSPEKTROSKOPIE
(TDS)
.
82
4.4
ZUSAMMENFASSUNG
.
92
5.
REFORMIERUNG
VON
METHAN
MIT
KOHLENDIOXID
.
95
5.1
EINLEITUNG
.
95
5.2
KATALYTISCHE
TESTREAKTIONEN
.
99
5.2.1
NEBEN
UND
FOLGEREAKTIONEN
.
99
5.2.2
REAKTIONSBEDUNGUNGEN
.
102
5.2.3
TEMPERATURPROGRAMMIERTE
REAKTIONSSPEKTROSKOPIE
(TPRS)
.
104
5.2.4
TESTREAKTIONEN
UNTER
DIFFERENTIELLEN
BEDINGUNGEN
.
110
5.2.5
CO
2
-CH
4
-REFORMIERUNG
MIT
ISOTOPENMARKIERTEM
13
CH
4
.
114
5.2.6
VERGLEICH
MIT
LITERATURDATEN
.
116
5.3
OBERFLAECHENSPEZIES
WAEHREND
DER
CO
2
-CH
4
-REAKTION
.
119
5.3.1
INFRAROTSPEKTROSKOPIE
BEI
RAUMTEMPERATUR
.
119
5.3.2
IN
SITU
CHARAKTERISIERUNG
UNTER
REAKTIONSBEDINGUNGEN
.
123
5.3.3
ADSORPTION
VON
CH3I
.
126
5.4
DESAKTIVIERUNG
UND
KOHLENSTOFFDEPOSITION
.
131
5.5
ZUSAMMENFASSUNG
.
134
6.
GESAMTZUSAMMENFASSUNG
.
137
LITERATURVERZEICHNIS
.
141 |
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