Modellierung und Identifizierung der Reaktionskinetik der Kohlepyrolyse:
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Düsseldorf
VDI-Verl.
1997
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| adam_text | Titel: Modellierung und Identifizierung der Reaktionskinetik der Kohlepyrolyse
Autor: Lohmann, Thomas Wilhelm
Jahr: 1997
FORTSCHRITT- BERICHTE VM Dipl.-Math. Dr. rer. nat. Thomas Wilhelm Lohmann, Augsburg Modellierung und Identifizierung der Reaktionskinetik der Kohlepyrolyse Reihe 3: Verfahrenstechnik Nr. 499
Inhaltsverzeichnis V Inhaltsverzeichnis Bezeichnungen VIII Einleitung 1 1 Modellierung der Reaktionskinetik der Kohlepyrolyse 5 1.1 Einführung in die verfahrenstechnische Problemstellung.............. 5 1.1.1 Beschreibung der Grundvorgänge in einem Kohlereaktor......... 6 1.1.2 Anforderungen an ein Simulationsprogramm................ 8 1.1.3 Problemstellung................................ 11 1.2 Modelle unabhängiger Parallelreaktionen...................... 15 1.2.1 Modell der einfachen Zerfallsreaktion.................... 15 1.2.2 Modelle mit unabhängigen Parallelreaktionen............... 16 1.2.3 Modelle mit verteilten Aktivierungsenergien................ 17 1.3 Modelle konkurrierender Reaktionen ........................ 19 1.3.1 Modelle mit Folgereaktionen......................... 19 1.3.2 Ein Modell mit konkurrierenden Reaktionen................ 23 1.4 Netzwerkmodelle................................... 28 1.4.1 Das FG-DVC-Modell ............................ 28 1.4.2 Weitere Netzwerkmodelle........................... 32 1.5 Beurteilung der reaktionskinetischen Modelle zur Kohlepyrolyse......... 35 2 Verfahren zur Bestimmung unbekannter Modellkonstanten 37 2.1 Formulierung der Ausgleichsprobleme........................ 38 2.1.1 Modelle unabhängiger Parallelreaktionen.................. 38 2.1.2 Ein Modell mit konkurrierenden Reaktionen................ 41 2.2 Explizite Ansätze........................ 43 2.2.1 Spezielle Integral-Darstellungen....................... 43 2.2.2 Der Anfangswertproblemansatz....................... 45 2.2.3 Unbeschränkte Ausgleichsprobleme..................... 46
VI Inhaltsverzeichnis 2.3 Ein impliziter Ansatz................................. 47 2.3.1 Der Randwertproblemansatz......................... 47 2.3.2 Beschränkte Ausgleichsprobleme....................... 49 2.4 Statistische Analyse der Lösung von Ausgleichsproblemen............. 52 2.4.1 Unbeschränkte Ausgleichsprobleme..................... 52 2.4.2 Beschränkte Ausgleichsprobleme....................... 54 2.5 Beurteilung der Verfahren.............................. 57 3 Identifizierung in Modellen unabhängiger Parallelreaktionen 59 3.1 Parametertransformation............................... 59 3.2 Gewichtung der Ausgleichsfunktion......................... 62 3.2.1 Konstante Standardabweichung der Meßfehler............... 62 3.2.2 Relative Standardabweichungen der Meßfehler............... 66 3.3 Anzahl der Parallelreaktionen............................ 68 3.3.1 Relative Standardabweichungen der Meßfehler............... 69 3.3.2 Konstante Standardabweichung der Meßfehler............... 72 3.4 Reaktionsordnung........................ 74 3.4.1 Konstante Standardabweichung der Meßfehler................ 75 3.4.2 Relative Standardabweichungen der Meßfehler............... 77 3.4.3 Erhöhte Anzahl von Parallelreaktionen................... 79 3.5 Gesamtausbeuten der Flüssigkeiten......................... 82 3.5.1 Reaktionsordnung Eins............................ 82 3.5.2 Reaktionsordnung Zwei............................ 85 3.6 Vergleich der Modellannahmen............................ 87 4 Identifizierung in Modellen konkurrierender Reaktionen 89 4.1 Analyse der numerischen Schwierigkeiten...................... 89 4.1.1 Detaillierte Untersuchung der Modellgleichungen.............. 90 4.1.2 Erste Lösungsversuche............................ 92 4.2 Adaptive Modellierung und Identifizierung..................... 94
Inhaltsverzeichnis VII 4.2.1 Ein reduziertes Modell............................ 94 4.2.2 Erweiterung durch Zwischenprodukt .................... 96 4.2.3 Erweiterung durch zusätzliche Reaktionen der Gase............ 98 4.2.4 Erweiterung durch zusätzliche Reaktionen der Flüssigkeiten .......101 4.2.5 Fehlerhafte Modellierung..................... 105 4.3 Ein modifiziertes Modell konkurrierender Reaktionen...............108 4.3.1 Beschreibung der Modelländerungen ....................108 4.3.2 Relative Standardabweichungen der Meßfehler...............114 4.3.3 Konstante Standardabweichungen der Meßfehler..............117 4.3.4 Reaktionsordnung Zwei............................120 4.3.5 Verbesserungen durch die Modelländerungen................124 4.4 Modellerweiterung durch zusätzliche Reaktionen der Flüssigkeiten........126 4.4.1 Modellgleichungen ..............................126 4.4.2 Gase und Flüssigkeiten bei konstanten Standardabweichungen der Meßfehler ............................... 128 4.4.3 Gase und Flüssigkeiten bei relativen Standardabweichungen der Meßfehler 135 4.4.4 Unterschiedliche Größenordnungen der Messungen.............139 4.5 Vergleich der Modelle nach Identifizierung der unbekannten Modellkonstanten . 141 5 Schlußfolgerungen für die Modellbildung 145 A Anhang 149 A.l Detaillierte Begründungen..............................149 A.2 Auflistung der verwendeten Meßdaten .......................152 Literaturverzeichnis 157
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