Energietransfer zwischen F-Zentren und benachbarten CN ̄-Molekülen in Cs-Halogeniden:
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1997
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| adam_text | Titel: Energietransfer zwischen F-Zentren und benachbarten CN - -Molekülen in Cs-Halogeniden
Autor: Samiec, Dirk
Jahr: 1997
Inhaltsverzeichnis
1 Einleitung 1
2 Einführung in die Problemstellung 3
2.1 Isolierte F- und F-Aggregatzentren 3
2.1.1 Übersicht 3
2.1.2 Beschreibung isolierter F-Zentren 5
2.2 Klassifizierung nichtstrahlender Prozesse 9
2.2.1 Ionisierung und Dipol-Dipol-Transferprozesse 10
2.2.2 Intrinsische nichtstrahlende Relaxationsprozesse 12
2.2.3 Extrinsische nichtstrahlende Relaxationsprozesse 19
2.2.3.1 Monoatomare Aggregationspartner 19
2.2.3.2 Molekulare Aggregationspartner 20
2.3 FH(CN~)-Zentren in Alkalihalogeniden 23
2.3.1 Grundeigenschaften 23
2.3.2 e-v-Energietransfer 24
2.3.3 Mikroskopische Struktur 27
2.3.4 Modelle für den e-v-Energietransfer 29
2.3.4.1 Dipol-Dipol-Modell 29
2.3.4.2 Supermolekül-Modell 29
2.3.5 Problemstellung 32
3 Transiente Absorption: Meßmethode 35
3.1 Einleitung 35
3.2 Grundprinzip der Meßmethode 36
3.2.1 Definition des Absorptionskoeffizienten 36
3.2.2 Die Methode der transienten Absorption 38
3.3 Experimentelle Realisierung 41
3.3.0.1 Pump-Lichtquellen 41
i
3.3.0.2 Detektions-Lichtquellen und zeitauflösende Detektions-
technik 45
4 Transiente Absorption: Experimentelle Ergebnisse 49
4.1 Defektzentren-Konzentrationen 50
4.2 Experimente im Pikosekunden-Zeitbereich 52
4.2.1 FH(CN-)-Zentren in CsBr 52
4.2.2 Isolierte F-Zentren in CsBr 57
4.3 Experimente im Nanosekunden-Zeitbereich 60
4.3.1 FH(CN~)-Zentren in CsBr 60
4.3.2 Isolierte F-Zentren in CsBr 65
4.3.3 FH(CN-)-Zentren in CsCl 68
4.4 Experimente im Mikro- und Millisekunden-Zeitbereich 70
4.4.1 FH(CN-)-Zentren in CsBr 70
4.4.1.1 Zeitbereich bis 50^s bei Pikosekunden-Anregung ... 70
4.4.1.2 Zeibereich bis 70 ms bei Pikosekunden-Anregung ... 72
4.4.1.3 Zeitbereich bis 70 ms bei Chopper-Anregung 76
4.4.2 FH(CN-)-Zentren in CsCl 85
4.4.2.1 Zeitbereich bis 70 ms bei Pikosekunden-Anregung ... 85
4.4.2.2 Zeitbereich bis 70 ms bei Chopper-Anregung 87
4.5 Experimente im Zeitbereich oberhalb von 70 ms 90
5 Interpretation der transienten Absorption 99
5.1 Übersicht 99
5.1.1 Modell zur Beschreibung der transienten Absorption
(„Supermolekül-Modell ) 100
5.1.2 Diskussion alternativer Modelle 102
5.2 Modellfunktion für die transiente Absorption 104
5.2.1 Aufstellender Modellfunktion für Aa(E,t) 105
5.2.2 Kopphmgsmodelle für die F-Zentrum/CN -Kopplung 107
5.3 Simulation der transienten Absorption-
Nichtlineare F-Zentrum/CN~-Kopplung 109
5.3.1 Anpassung an Zeitkurven in CsCl 110
5.3.2 Zuordnung der Banden 111
5.3.3 Anpassung der Spektren in CsCl 115
5.3.3.1 Anpassung der FH(1)-Komponente 115
5.3.3.2 Anpassung der FH(2)-Komponente 123
5.3.4 Anpassung der Spektren in CsBr 125
5.3.5 Diskussion der F-Zentrum/CN~-Kopphmg 126
5.3.5.1 Mögliche Ursachen für die Änderung der
C-N-Bindungsstärke 127
5.4 Anklingen der transienten Absorption-
Zeitskala des e-v-Energietransfers 133
5.4.1 Übersicht 133
5.4.2 Energietransferzeit bei den FH(CN~)-Zentren in CsBr 134
5.4.2.1 Modellfunktion für die Absorptionsänderung auf der
Nanosekunden-Zeitskala 134
5.4.2.2 Anpassung der Modellfunktion-Interpretation der Kom¬
ponenten 137
5.4.3 Diskussion der Energietransferzeit 142
5.4.3.1 Der Einfluß hoher Anregungsintensitäten: Repumping—
Prozesse
und Paarwechselwirkungen 142
5.4.3.2 Abschätzung der Energietransferzeit im Rahmen
des „horizontal-tunneling —Modells 145
6 Zusammenfassung 149
Literaturverzeichnis 152
Abbildungsverzeichnis 159
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