Einfluss von Blasenwachstum und Zweiphasenströmung auf die elektrolytische Erzeugung von Wasserstoff:
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| Veröffentlicht: |
Düsseldorf
VDI-Verl.
1997
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| Ausgabe: | Als Ms. gedr. |
| Schriftenreihe: | Verein Deutscher Ingenieure: [Fortschritt-Berichte VDI / 3]
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Titel: Einfluß von Blasenwachstum und Zweiphasenströmung auf die elektrolytische Erzeugung von Wasserstof
Autor: Riegel, Harald
Jahr: 1997
FORTSCHRITTBERICHTE VM Dipl.-Phys. Harald Riegel, Stuttgart Einfluß von Blasenwachstum und Zweiphasenströmung auf die elektrolytische Erzeugung von Wasserstoff Reihe 3: Verfahrenstechnik Nr. 473
v Inhaltsverzeichnis 1 Einleitung und Ziel der Arbeit 1 2 Theoretische Betrachtungen 4 2.1 Elektrisches Potential an Grenzflächen. Grundlagen. 4 2.1.1 Potentialdifferenz an Grenzflächen. 4 2.1.2 Verschiedene Elektroden. 5 2.2 Wasserspaltung. 13 2.3 Aufbau der Grenzfläche. 15 3 Stand der Forschung 16 3.1 Impedanz der stromdurchflossenen Elektrode. 16 3.1.1 Elektroden mit glatter Oberfläche. 16 3.1.2 Einfluß der Elektroden-Geometrie auf die Impedanz. 17 3.1.3 Frequenzverhalten fraktaler Oberflächen.21 3.2 Elektrolytische Erzeugung von Wasserstoff.25 3.2.1 Überspannung. 25 3.2.2 Elektrolytwiderstand. 27 3.3 Eigenschaften von Wasserstoffblasen.31 3.3.1 Blasenwachstum. 31 3.3.2 Aufstieg von Gasblasen. 34 4 Experimente 36 4.1 Stromunterbrechung. 36 4.2 Impedanzspektroskopie. 37 4.3 Konzentration gelösten Wasserstoffs. 41 4.4 Messungen im Strömungskanal.44 4.4.1 Aufbau der Versuchsanlage. 44
VI 4.4.2 Aufbau der Meßeinrichtung. 46 4.5 Optische Untersuchungen. 48 5 Ergebnisse und Diskussion 49 5.1 Optische Untersuchung der Blasenschicht.49 5.1.1 Wachstum der Blasen. 49 5.1.2 Aufstieg der Blasen. 53 5.2 Elektrischer Widerstand der Blasenschicht. 55 5.2.1 Separation des Distanzwiderstands.55 5.2.2 Blasenschichtwiderstand.57 5.3 Modell einer Blasenschicht.61 5.4 Diskussion des Blasenschichtwiderstands.65 5.5 Zweiphasenströmung. 20 5.6 Konzentration gelösten Wasserstoffs. 78 5.6.1 Überprüfung des Meßverfahrens. 78 5.6.2 Ergebnisse bei erzwungener Strömung. 82 6 Anhang 87 Tabelle A: Blasenwachstum. 87 Tabelle B: Blasenaufstieg.90 Tabelle C: Meßdaten Impedanzspektroskopie. 93 Tabelle D: Ergebnisse der Auswertung der Daten aus Tabelle C.102 Tabelle E: Widerstandsverhältnis R/Ro. 104 Tabelle F: Spannungsdifferenz Up t ,AgCI "Upt,AgCl,sätt .Hl 7 Literatur 120
VII Symbolverzeichnis Formelzeichen, lateinische Buchstaben a Aktivität: Aktivität gelöster Gase mol/m 3 Ionen-Aktivität eines Elektrolyts mol/f a Konstante V a Konstante zur Beschreibung des Blasenwachstums - A Fläche 2 m A 0 Fläche des Basiselements einer hexagonalen Blasenanordnung 2 m Ag Silber - AgCI Silberchlorid - b Konstante V b Konstante: Exponent von t beim Blasenwachstum - c Stoffmengenkonzentration mol/m 3 Cß Wasserstoffkonzentration an der Blasenoberfläche mol/m 2 C Kapazität F Ce Cer - CI Chlor - D Durchmesser einer Blase m D diff Diffusionskoeffizient m 2 /s Di Durchmesser einer Blase mit Nummer i m e Elementarladung 1,60217733 ? 10~ I9 C C e" Elektron - E Elektromotorische Kraft V Eo Elektromotorische Kraft bei Standardbedingungen V E 0,Zelle Elektromotorische Kraft einer beliebigen Zelle V f Frequenz des Wechselstroms Hz f Fugazität bar % Parameter. Zunahme der Reibung in Wandnähe - F Faradaykonstante 96448,5 C/moI C/mol Fe Eisen - Fs. Stokessche Reibungskraft N Fw Wandreibungskraft N H Wasserstoff - H 2 0 Wasser - i Stromdichte A/m 2
VIII I Stromstärke j Einheit einer imaginären Zahl %/-f K Henry Koeffizient 1 Länge L Länge einer Kurve M Metallatom an der Elektrodenoberfläche M-H am Metall adsorbiertes H-Atom n Parameter des CP-Elements N Anzahl der Segmente N Stoffmenge N Stoffmengenstrom O Sauerstoff 0 2 molekularer Sauerstoff OH’ Hydroxidion Q Parameter des CP-Elements r differentieller elektrischer Widerstand R elektrischer Widerstand R molare (universelle) Gaskonstante 8,314510 J/(mol K) R 0 g] blasenfreier Elektrolytwiderstand R a Glättungstiefe Rei,d Distanzwiderstand Rei,P t,AgCI Elektrolytwiderstand zwischen einer Platin-Elektrode und einer Silberchlorid-Referenz-Elektrode t Zeit T absolute Temperatur U elektrische Spannung V Volumen V Volumenänderung V molares Volumen w mittlere Geschwindigkeit des Elektrolyten w B Relativgeschwindigkeit der Gasblase zum Elektrolyten y Abstand einer Blase vom Ort der Blasenablösung z Wertigkeit eines Ions Z Impedanz A bar m 3 / mol m m mol mol/s Ci Q J/(mol K) n pm Ci Ci s K V m 3 m 3 /s m 3 /mol m/s m/s m Ci Formelzeichen, griechische Buchstaben ß Stoffübergangskoeffizient E Volumenanteil der Gasblasen im Elektrolyten m/s
IX AX Oberflächenspannung V A0 elektrische Potentialdifferenz, Galvanispannung V AT Voltaspannüng V D Elektrisches Potential V n dynamische Viskosität Pa s PA anodische Überspannung V Tld Diffusionsüberspannung V PK kathodische Überspannung V p Phasenverschiebung zwischen Strom und Spannung rad Pl Phasenverschiebung zwischen Strom und Oszillator des Lock-In rad Pu Phasenverschiebung zwischen Spannung und Oszillator des Lock-In rad 9 Temperatur °C P chemisches Potential J/mol F elektrochemisches Potential J/mol P spezifischer Widerstand Qm PO,EI spezifischer Widerstand des Elektrolyten bei der Temperatur 9 q Qm PFI Dichte der Flüssigkeit (=Elektrolyt) kg/m 3 to Kreisfrequenz Hz ®max Kreisfrequenz, bei der eine maximale Phasenverschiebung zwischen Strom und Spannung vorliegt Hz Hochgestellte Indizes - negativ geladenes Ion n+ n-fach positiv geladenes Ion Real teil Imaginärteil Tiefgestellte Indizes A auf die Fläche A bezogen, flächenspezifisch AC Wechselstrom, Wechsel Spannung AgCl Silberchlorid-Referenz-EIektrode B Blasenschicht auf der Kathodenoberfläche Blase Blase Ce Ce 4+ + e ' -)• Ce 3+ CPE Constant-Phase-Element D Durchtritt der Ladungsträger über die Phasengrenze Elektrode-Elektrolyt DC Gleichstrom, Gleichspannung |
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