Modifikation der Energetik von Radikalpaaren in photosynthetischen Reaktionszentren durch Modifikation der Kofaktoren und externe elektrische Felder: Untersuchungen in ps-zeitaufgelöster Absorptionsspektroskopie
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1996
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INHALTSVERZEICHNIS
1
EINLEITUNG
4
2
EXPERIMENTELLES
13
2.1
LASERSYSTEM
.
13
2.2
PROBENRAUMSEITE
.
16
2.3
TIEFTEMPERATUREINRICHTUNG
.
18
2.4
ELEKTRISCHES
FELD
.
18
2.5
DATENERFASSUNG
UND
AUSWERTUNG
.
18
2.6
PROBENPRAEPARATION
.
19
3
THEORIE
22
3.1
DIE
ELEKTRONTRANSFERRATE
.
22
3.2
DER
FRANCK-CONDON-FAKTOR
.
25
3.2.1
SINGLE-MODE-NAEHERUNG
.
25
3.2.2
AKTIVIERUNGSLOSER
ELEKTRONTRANSFER
.
27
3.2.3
MULTIMODEN-MODELLE
.
28
3.3
ELEKTRONISCHES
MATRIXELEMENT
.
31
4
FCQ-RATE
33
4.1
MOTIVATION
DER
MESSUNGEN
.
33
4.2
MESSERGEBNISSE
.
35
5
MESSUNGEN
AN
NICKEL-RCS
38
5.1
STATISCHE
ABSORPTIONSSPEKTREN
.
39
5.2
SPEKTREN
IN
DEN
Q
X
-BPHEO-BANDEN
.
40
2
INHALTSVERZEICHNIS
5.3
ZEITVERLAEUFE
IN
DEN
BPHEO-BANDEN
.
44
5.3.1
MESSUNGEN
BEI
HELIUMTEMPERATUREN
(15
K)
.
44
5.3.2
HOEHERE
TEMPERATUREN
.
51
5.4
MESSUNGEN
IN
DEN
Q
X
-NI-BCHL-BANDEN
.
52
5.5
MESSUNGEN
IM
NIR-BEREICH
(750
NM-820
NM)
.
54
5.5.1
SPEKTREN
.
54
5.5.2
ZEITVERLAEUFE
IM
NIR
.
58
5.6
ZUSAMMENFASSUNG
UND
INTERPRETATION
.
60
6
DISKUSSION
DER
MESSUNGEN
AN
NI-R.CS
61
6.1
NI-BCHL
IN
LOESUNG
UND
IM
RC
.
61
6.2
INTERPRETATION
DER
ERGEBNISSE
.
63
6.2.1
DIE
PRIMAERRATE
KI
.
64
6.2.2
DIE
RATE
KI
.
65
6.2.3
DIE
VERLUSTRATE
K§
.
66
6.2.4
DIE
TRIPLETTLEBENSDAUER
R P
.
66
6.2.5
DIE
REKOMBINATIONSRATE
KP
.
67
6.2.6
MISCHEN
AUF
DEM
MONOMER
.
67
6.2.7
ABSCHAETZUNG
VON
K$
.
70
6.3
LEBENSDAUER
VON
P
+
H
"
.
72
6.3.1
LEBENSDAUER
BEI
TIEFEN
TEMPERATUREN
.
72
6.3.2
TEMPERATURABHAENGIGKEIT
DER
ZERFALLSZEITEN
.
74
7
E-FELD-MESSUNGEN
78
7.1
EXPERIMENTELLE
VORBEMERKUNGEN
.
78
7.1.1
DAS
PROBLEM
DES
LOKALEN
FELDES
.
78
7.1.2
DER
STARK-EFFEKT
.
79
7.1.3
VORGEHEN
BEI
DER
MESSUNG
.
80
7.1.4
STARK-EFFEKT-KORREKTUR
.
81
7.2
MESSUNGEN
AN
R-26
.
82
7.2.1
IN
DER
Q
Y
-BANDE
DES
DIMERS
.
82
7.2.2
DIE
Q
X
-BANDEN
DER
PHEOPHYTINE
.
86
INHALTSVERZEICHNIS
3
7.2.3
DIE
Q
R
-MONOMERBANDE
.
88
7.3
MESSUNGEN
AN
CHLOROFLEXUS
AURANTIACUS
.
91
7.3.1
CHARAKTERISIERUNG
.
91
7.3.2
E-FELD-EFFEKT
IN
CHLOROFLEXUS
.
92
7.4
MESSUNGEN
AN
RPS.
VIRIDIS
.
94
7.4.1
CHARAKTERISIERUNG
.
94
7.4.2
MESSUNGEN
IM
EXTERNEN
ELEKTRISCHEN
FELD
.
96
7.5
DIE
WM210-MUTANTE
VON
RB.
SPHAEROIDES
.
97
7.5.1
MOTIVATION
UND
MESSUNGEN
AUS
DER
LITERATUR
.
97
7.5.2
CHARAKTERISIERUNG
.
98
7.5.3
MESSUNGEN
IM
EXTERNEN
ELEKTRISCHEN
FELD
.
102
7.6
MESSUNGEN
AN
VINYL-RCS
.
104
7.6.1
CHARAKTERISIERUNG
.
106
7.6.2
VINYL-RCS
IN
EXTERNEN
ELEKTRISCHEN
FELDERN
.
114
8
E-FELD-DISKUSSION
120
8.1
EINFLUSS
ELEKTRISCHER
FELDER
.
120
8.1.1
DER
FRANCK-CONDON-FAKTOR
.
120
8.1.2
SUPEREXCHANGE-MATRIXELEMENT
.
122
8.1.3
GLEICHGEWICHTSKONZENTRATION
UND
LEVEL-CROSSING
.
123
8.1.4
HETEROGENITAET
.
123
8.2
VERLUST
DER
QUANTENAUSBEUTE
.
124
8.3
DISKUSSION
DER
VERLUSTKANAELE
.
126
8.3.1
VORBEMERKUNGEN
.
126
8.3.2
MOEGLICHE
ZWISCHENZUSTAENDE
.
127
8.4 VERGLEICH
MIT
ANDEREN
MESSUNGEN
.
130
8.5
REAKTIONSMECHANISMUS
.
135
9
ZUSAMMENFASSUNG
137 |
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