Entwicklung und Untersuchung verschiedener Konzepte zur elektrochemischen No-x-Entfernung aus Rauchgasen:
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| Veröffentlicht: |
Düsseldorf
VDI-Verl.
1996
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153 |
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Autor: Kleifges, Karl-Heinz
Jahr: 1996
schritt- m mm^u - lii tVIjl Dipl.-Chem. Karl-Heinz Kleifges, Frankfurt Entwicklung und Untersuchung verschiedener Konzepte zur elektrochemischen No x -Entfer- nung aus Rauchgasen Reihe 15 : Umwelttechnik Nr. 153 VW VERLAG
V Inhaltsverzeichnis Seite Zusammenfassung IX 1. Einleitung 1 2. Ziel der Arbeit 1 3. SchailstolTwirkungcn der Stickoxide 3 3.1 Atmosphärische Vorgänge 3 3 2 Emissionsentwicklung der Stickoxide in der Bundesrepublik Deutschland 5 3 2 1 Reaktionswege der NO x Entstehung 8 3 2 2 NO/NO2 Verhältnis in Abgasen 10 3.3 Gesetzliche Grundlagen der Luftreinhaltung 12 4. Technische Möglichkeiten der Reduzierung anthropogener 16 Stickoxidemissionen 4.1 Trockenverfahren 17 4 2 Naßverlähren 19 4 3 Neue Konzepte der elektrochemischen Abgasreinigung 20 4.3.1 Anforderungen an ein neues Redoxmediatorsystem 23 4.3.2 Thermodynamik des Systems NO - S2O4 24 5. Theoretische Grundlagen der Absorption von Gasen 26 5 1 Die Zweifilmtheorie 26 6. Grundlagen der elektrochemischen Dithionitbildung 30 6.1 Stand des Wissens 31 6 2 Mikrokinetik 34 6.2.1 Mikrokinetik an der rotierenden Scheibenelektrode 34 7. Analytische Methoden 38 7 1 Analytik der Gasphase 38 7 2 Analytik der flüssigen Phase 39 7 2.1 Methoden zur Bestimmung von Dithionit 40 7.2 2 Entwicklung eines ionenchromatographischenVerfahrens 41 zur Bestimmung von SjO^ und weiterer Anionen
VI Seite 8. Untersuchung der NO - Umwandlung in einer Laboranlage 46 8.1 Versuchsaufbau 46 8.2 Reaktion von NO mit Dithionit 47 8.2.1 Reaktion in Gegenwart von 0 2 51 8.2.2 Diskussion der Ergebnisse der NO-Umwandlung 55 8.3 Steigerung der NO-Absorption durch Zusatz verschiedener Komponenten 56 8.4 Literaturübersicht zum Verhalten des Fe 11 (EDTA)NO - Komplexes 58 8.5 Absorption von NO in Fe“ (EDTA) - haltiger Lösung 60 8.5.1 Modellierung der NO-Absorption in Fe“ (EDTA)-haltiger Lösung 61 8.5.1.1 Stoffbilanzen bei reversibler Reaktion 63 8.5.1.2 Programm zur Parameterschätzung aus DGL- Systemen 67 8.5.1.3 Ergebnisse der Parameteranpassung 68 8.6 Reaktion von NO in Gegenwart von Fe (EDTA) und Dithionit 71 8 6 1 Der Einfluß von Sauerstoff 74 8.7 Parameterstudie 79 8.7.1 Einfluß der Fe (EDTA) - Konzentration 79 8.7.2 Einfluß des NO - Partialdruckes 80 8.7.3 Einfluß des Gasdurchsatzes 81 8.7.4 Temperaturabhängigkeit 82 8.8 Modellierung der NO-Absorption in Fe (EDTA)/S 2 04 -haltiger Lösung 83 8.8.1 Programm zur Parameterschätzung aus algebraischen Gleichungen 88 8.8.2 Ergebnisse der Parameterschätzung 89 8.9 Diskussion der Ergebnisse zur NO - Umwandlung 93 9. Elektrochemische Untersuchungen zur Dithionitregenerierung 95 9.1 Versuchsaufbau für die mikrokinetischen Messungen 95 9.1.1 Sulfitreduktion an Blei 96 9.1.2 Sulfitreduktion an Edelstahl 102 9.2 Auswertung der Sulfitreduktion an der rotierenden Blei-Scheibenelektrode 105 9.2.1 Ergebnisse der Parameterschätzung 107 9 2 2 Zusammenfassende Diskussion der mikrokinetischen Untersuchungen 109 9.3 Stromausbeute der Dithionitbildung in geteilter Zelle 111 9.3.1 Versuchsaufbau 111 9.3.2 Stromausbeute an Bleikathoden 112 9 3.3 Stromausbeute an der Edelstahlkathode 116 9.4 Diskussion der elektrochemischen Untersuchungen 119 10. Kombination von NO - Umwandlung und elektrochemischer 120 SjO, - Regenerierung 10.1 Aufbau der Kreislaufapparatur 120 10 2
Verhalten in Abwesenheit von 0 2 122 10.3 Verhalten in Anwesenheit von 0 2 125 10 4 Diskussion der Kreislaufexperimente 128
VII Seite 11. Technische und wirtschaftliche Aspekte des Verfahrens 129 12. Schluflbetrachtung 131 13. Symbolverzeichnis 133 14. Anhänge 136 Al Herleitung eines Modelles zur Beschreibung des StofiRiberganges durch 136 die Grenzschicht bei Vorliegen einer chemischen Momentanreaktion A2 Lösung der linearen DGL 2. Ordnung 139 A3 Temperaturabhängigkeit des Umsatzgrades 142 15. Literaturverzeichnis 144
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