Phosphor-Kohlenstoff-Käfigverbindungen durch Cooligomerisierung von Phosphaalkinen und Elementorganylen der 13. Gruppe:
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1995
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INHALTSVERZEICHNIS
SEITE
1
EINLEITUNG
1
1.1
HISTORISCHE
ENTWICKLUNG
IN
DER
CHEMIE
NIEDERKOORDINIERTER
PHOSPHORVERBINDUNGEN
1
1.2
SYNTHESE
KINETISCH
STABILISIERTER
PHOSPHAALKINE
3
13
BINDUNGSPHYSIKALISCHE
EIGENSCHAFTEN
UND
REAKTIONSVERHALTEN
VON
PHOSPHAALKINEN
4
1.4
PHOSPHOR-KOHLENSTOFF-KAEFIGVERBINDUNGEN
DURCH
CYCLOOLIGOMERISIERUNG
VON
PHOSPHAALKINEN
6
1.4.1
THERMISCH
INDUZIERTE
CYCLOOLIGOMERISIERUNG
6
1.4.2
COOLIGOMERISIERUNG
AUF
DER
BASIS
VON
CYCLOADDITIONEN
7
1.4.3
METALLVENNITTELTE
PHOSPHAALKINCYCLOOLIGOMERISIERUNG
10
1.4.4
LEWIS-SAEURE-INDUZIERTE
PHOSPHAALKINCYCLOOLIGOMERISIERUNG
12
2
PROBLEMSTELLUNG
14
3
EIGENE
ERGEBNISSE
16
3.1
DARSTELLUNG
DER
TRIPHOSPHADIALABISHOMOPRISMANE
54
16
3.1.1
ALLGEMEINE
VORBEMERKUNGEN
16
3.1.2
SYNTHESE
UND
SPEKTROSKOPIE
DER
BISHOMOPRISMANE
54
17
3.1.3
QUANTENCHEMISCHE
RECHNUNGEN
AN
VERBINDUNG
54
21
3.1.4
MECHANISTISCHE
BETRACHTUNGEN
23
3.2
FUNKTIONALISIERUNG
DER
BISHOMOPRISMANE
54
25
3.2.1
DER
POLYCYCLUS
54
ALS
UEBERGANGSMETALLKOMPLEXLIGAND
25
3.2.2
ALKOHOLYSE
DER
POLYCYCLISCHEN
VERBINDUNG
54
28
33
ABHAENGIGKEIT
DER
PHOSPHAALKINCYCLOOLIGOMERISIERUNG
VOM
ORGANYLREST
AM
METALLZENTRUM
31
3.3.1
SYNTHESE
UND
SPEKTROSKOPIE
DER
TRIPHOSPHAALA
HOMOBENZVALENE
70
31
3.3.2
KRISTALLSTRUKTUR
UND
QUANTENCHEMISCHE
RECHNUNGEN
AM
TRICYCLUS
70
37
3.3.3
REAKTIONSMECHANISMUS
DER
CYCLOTRIMERISIERUNG
40
3.3.4
DARSTELLUNG
EINES
BICYCLISCHEN
PHOSPHAALKINCYCLOTRIMEREN
42
3.4
FUNKTIONALISIERUNG
DES
METALLAHOMOBENZVALENS
70A
45
3.4.1
DER
POLYCYCLUS
70A
ALS
UEBERGANGSMETALLKOMPLEXLIGAND
45
3.4.2
CYCLOADDITIONEN
AM
POLYCYCLUS
70A
48
3.S
ABHAENGIGKEIT
DER
PHOSPHAALKINCYCLOOLIGOMERISIERUNG
VOM
LOESUNGSMITTEL
49
3.5.1
SYNTHESE
UND
SPEKTROSKOPIE
DER
TETRACYCLISCHEN
VERBINDUNGEN
84
49
3.5.2
KRISTALLSTRUKTUR
UND
QUANTENCHEMISCHE
RECHNUNGEN
AM
POLYCYCLUS
84
53
3.5.3
REAKTIONSMECHANISMUS
DER
CYCLOTETRAMERISIERUNG
57
3.5.4
VERALLGEMEINERUNG
DES
LOESUNGSMITTELEINFLUSSES
58
3.6
REAKTIVITAET
DES
TETRACYCLUS
84A
GEGENUEBER
DIEISENENNEACARBONYL
(65)
60
3.6.1
SYNTHESE
UND
SPEKTROSKOPIE
DES
UEBERGANGSMETALL
KOMPLEXES
88
60
3.6.2
KRISTALLSTRUKTUR
DES
UEBERGANGSMETALLKOMPLEXES
88
62
3.6.3
MECHANISTISCHE
BETRACHTUNGEN
64
3.7
PHOSPHAALKINCYCLOOLIGOMERISIERUNG
MIT
HILFE
VON
GALLIUMTRIETHYL
(55A)
66
3.7.1
ALLGEMEINE
ASPEKTE
66
3.7.2
SYNTHESE
UND
SPEKTROSKOPIE
DER
TRIPHOSPHAGALLA
HOMOBENZVALENE
95
67
3.7.3
MECHANISTISCHE
BETRACHTUNGEN
71
4
ZUSAMMENFASSUNG
73
4.1
DARSTELLUNG
DER
TRIPHOSPHADIALABISHOMOPRISMANE
54
74
4.2
FUNKTIONALISIERUNG
DER
BISHOMOPRISMANE
54
74
43
ABHAENGIGKEIT
DER
PHOSPHAALKINCYCLOOLIGOMERISIERUNG
VOM
ORGANYLREST
AM
METALLZENTRUM
76
4.4
FUNKTIONALISIERUNG
DES
METALLAHOMOBENZVALENS
70A
77
4.5
ABHAENGIGKEIT
DER
PHOSPHAALKINCYCLOOLIGOMERISIERUNG
VOM
LOESUNGSMITTEL
78
4.6
REAKTIVITAET
DES
TETRACYCLUS
84A
GEGENUEBER
DIEISEN
ENNEACARBONYL
(65)
79
4.7
PHOSPHAALKINCYCLOOLIGOMERISIERUNG
MIT
HILFE
VON
GALLIUMTRIETHYL
(55A)
80
5
EXPERIMENTELLER
TEIL
81
5,1
ALLGEMEINE
ARBEITSTECHNIK
UND
GERAETE
81
5.2
AUSGANGSVERBINDUNGEN
83
5.3
DARSTELLUNG
DER
BISHOMOPRISMANE
54C-E
84
5.3.1
CYCLOOLIGOMERISIERUNG
VON
2,2-DIMETHYLPROPYLIDMPHOSPHAN
(5A)
MIT
TRI-N-PROPYLALUMINIUM
(53C)
84
5.3.2
CYCLOOLIGOMERISIERUNG
VON
2,2-DIMETHYIBUTYLIDINPHOSPHAN
(5B)
MIT
TRIETHYLALUMINIUM
(53B)
86
5.3.3
CYCLOOLIGOMERISIERUNG
VON
(ADAMANT-L-YL)METHYLIDINPHOSPHAN
(5C)
MIT
TRIETHYLALUMINIUM
(53B)
88
5.4
FUNKTIONALISIERUNG
DER
BISHOMOPRISMANE
54
90
5.4.1
UMSETZUNG
MIT
DIEISENENNEACARBONYL
(65)
90
5.4.2
UMSETZUNG
MIT
WOLFRAMPENTACARBONYL(TETRAHYDROFIIRAN)
(67)
92
5.4.3
ETHANOLYSE
DES
BISHOMOPRISMANS
54B
94
5.4.2
ISOPROPANOLYSE
DES
BISHOMOPRISMANS
54B
96
5.5
DARSTELLUNG
DER
PHOSPHAALKINCYCLOTRIMEREN
70A-D,
75
98
5.5.1
CYCLOOLIGOMERISIERUNG
VON
2,2-DIMETHYLPROPYLIDINPHOSPHAN
(5A)
MIT
TRI-O-BUTYLALUMINIUM
(53D)
98
5.5.2
CYCLOOLIGOMERISIERUNG
VON
2,2-DIMETHYLBUTYLIDINPHOSPHAN
(5B)
MIT
TRI-ISO-BUTYLAHIMINIUM
(53D)
100
5.5.3
CYCLOOLIGOMERISIERUNG
VON
(ADAMANT-L-YL)METHY]IDINPHOSPHAN
(5C)
MIT
TRI-ISO-BUTYLALUMINIUM
(53D)
102
5.5.4
CYCLOOLIGOMERISIERUNG
VON
2,2-DIMETHYLPROPYLIDINPHOSPHAN
(5A)
MIT
TRIS(2-PHENY]PROPYL)ALUMINIUM
(53E)
104
5.5.5
DARSTELLUNG
EINES
BICYCLISCHEN
TRIMERISIERUNGSPRODUKTES
106
5.6
FUNKTIONALISIERUNG
DES
METALLAHOMOBENZVALENS
70A
108
5.6.1
UMSETZUNG
MIT
DIEISENENNEACARBONYL
(65)
108
5.6.2
UMSETZUNG
MIT
WOLFRAMPENTACARBONYL
(TETRAHYDROFORAN)
(67)
110
5.7
DARSTELLUNG
DER
TETRACYCLISCHEN
VERBINDUNGEN
84A-C
1
12
5.7.1
CYCLOOLIGOMERISIERUNG
VON
2,2-DIMETHYLPROPYLIDINPHOSPHAN
(5A)
MIT
TRIETHYLA
HIMINIUM
(53B)
IN
DIETHYLETHER
112
5.7.2
CYCLOOLIGOMERISIERUNG
VON
(ADAMANT-L-YL)METHYLIDINPHOSPHAN
(5C)
MIT
TRIETHYLALUMINIUM
(53B)
IN
DIETHYLETHER
114
5.7.3
CYCLOOLIGOMERISIERUNG
VON
2,2-DIMETHYLPROPYLIDINPHOSPHAN
(5A)
MIT
TRI-N-PROPYLALUMINIUM
(53C)
IN
DIETHYLETHER
116
5.7.4
LOESUNGSMITTELABHAENGIGKEIT
DER
PHOSPHAALKIN
CYCLOOLIGOMERISIERUNG
117
5.8
UMSETZUNG
DES
POLYCYCLUS
84A
MIT
DIEISENENNEACARBONYL
(65)
118
5.9
DARSTELLUNG
DER
GALLAHOMOBENZVALENE
95A,B
120
5.9.1
CYCLOOLIGOMERISIERUNG
VON
2,2-DIMETHYLPROPYHDINPHOSPHAN
(5A)
MIT
TRIETHYLGALLIUM
(55A)
120
5.9.2
CYCLOOLIGOMERISIERUNG
VON
(ADAMANT
L-YL)METHYLIDINPHOSPHAN
(5C)
MIT
TRIETHYLGALLIUM
(55A)
122
5.10
KRISTALLSTRUKTURANALYSEN
124
5.10.1
KRISTALLSTRUKTURDATEN
DES
TRIPHOSPHAALAHOMOBENZVALENS
70D
124
5.10.2
KRISTALLSTRUKTURDATEN
DER
TETRACYCLISCHEN
VERBINDUNG
84A
126
5.10.3
KRISTALLSTRUKTURDATEN
DES
UEBERGANGSMETALLKOMPLEXES
88
128
5.11
QUANTENCBEMISCHE
RECHNUNGEN
131
5.11.1
QUANTENCHEMISCHE
RECHNUNGEN
AM
BISHOMOPRISMAN
54
131
5.11.2
QUANTENCHEMISCHE
RECHNUNGEN
AM
METALLA
HOMOBENZVALEN
70
132
5.11.3
QUANTENCHEMISCHE
RECHNUNGEN
AM
PHOSPHAALKEN
72
132
5.11.4
QUANTENCHEMISCHE
RECHNUNGEN
AM
DIPHOSPHAALA-L,4-PENTADIEN
73
132
5.11.5
QUANTENCHEMISCHE
RECHNUNGEN
AM
DIPHOSPHAALA
BICYCLOPENTAN
74
133
5.11.6
QUANTENCHEMISCHE
RECHNUNGEN
AM
TETRACYCLUS
84
133
6
LITERATURVERZEICHNIS
134 |
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