Untersuchungen zur Adsorption, Desorption und Reaktion von CO und CH 4 auf Edelmetall (Pd, Pt, Rh)/Träger (SiO 2 , TiO 2 , Al 2 O 3 )-Katalysatoren:
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| Format: | Buch |
| Sprache: | German |
| Veröffentlicht: |
1994
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| Beschreibung: | Bochum, Univ., Diss., 1994 |
| Beschreibung: | XVI, 216 S. graph. Darst. |
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INHALTSVERZEICHNIS
ZUSAMMENFASSUNG
VERZEICHNIS DER VERWENDETEN SYMBOLE UND ABKUERZUNGEN
1. EINLEITUNG UND ZIELSETZUNG 1
LITERATUR ZU KAPITEL I 4
2. WISSENSCHAFTLICHER KENNTNISSTAND 5
2.1 CO-ADSORPTION AUF EDELMETALL/TRAEGER-KATALYSATOREN 5
2.1.1 MECHANISMUS DER METALL-CO-BINDUNGSBILDUNG UND AD
SORPTIONSSTRUKTUREN VON CO 5
2.1.2 EINFLUSS DER OBERFLAECHENSTRUKTUR DES METALLS 9
2.1.3 CO-DISSOZIATION AUF OBERFLAECHEN VON PD, PT UND RH 12
2.1.4 TRAEGEREINFLUSS, METALL/TRAEGER-WECHSELWIRKUNGEN 17
2.2 CH4-ADSORPTION AUF EDELMETALL/TRAEGER-KATALYSATOREN 20
2.2.1 MECHANISMUS DER
CH4
~ADSORPTION AUF METALL-MODELL-
OBER
FLAECHEN 21
2.2.2
CH4
~ADSORPTION AUF METALL/TRAEGER-KATALYSATOREN 26
2.2.3 BILDUNG HOEHERER KOHLENWASSERSTOFFE 28
2.3 ZUSAMMENFASSUNG UND DISKUSSION DER LITERATURERGEB
NISSE 29
2.3.1 CO-ADSORPTION AUF EDELMETALL/TRAEGER-KATALYSATOREN 29
2.3.2 CH4-ADSORPTION AUF EDELMETALL/TRAEGER-KATALYSATOREN 31
LITERATUR ZU KAPITEL 2 33
3. PROBLEMSTELLUNG UND UNTERSUCHUNGSMETHODIK 41
3.1 PROBLEMSTELLUNG 41
3.1.1 CO-ADSORPTION AUF EDELMETALL/TRAEGER-KATALYSATOREN 41
3.1.2 CH4-ADSORPTION AUF EDELMETALL/TRAEGER-KATALYSATOREN 44
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XI
3.2 AUSWAHLKRITERIEN FUER DIE UNTERSUCHUNGSMETHODEN,
ANFORDERUNGEN AN DIE VERSUCHSAPPARATUR UND VER
SUCHSDURCHFUEHRUNG 46
3.3 GRUNDLAGEN DER VERWENDETEN UNTERSUCHUNGSMETHODEN 47
3.3.1 WAERMELEITUNGSKALORIMETRIE UND IHRE ANWENDUNG AUF
ADSORPTIONSUNTERSUCHUNGEN 48
3.3.2 TEMPERATURPROGRAMMIERTE DESORPTION UND - REAKTION 52
LITERATUR ZU KAPITEL 3 56
4. EXPERIMENTELLES 59
4.1 VERSUCHSAPPARATUR 59
4.1.1 GASVERSORGUNG 59
4.1.2 KALORIMETER 61
4.1.3 REAKTOREN 62
4.1.4 MASSENSPEKTROMETRISCHE ANALYTIK 64
4.1.5 ERFASSUNG UND VERARBEITUNG DER MESSDATEN 65
4.2 KATALYSATOREN 68
4.2.1 KATALYSATORHERSTELLUNG UND -VORBEHANDLUNG 68
4.2.2 PHYSIKALISCH-CHEMISCHE CHARAKTERISIERUNG 71
4.3 VERSUCHSDURCHFUEHRUNG 72
4.3.1 ADSORPTIONSKALORIMETRISCHE PULSEXPERIMENTE 72
4.3.2 TPD- UND TPR/TPSR-EXPERIMENTE 74
4.3.3 KALIBRIERUNG DES KALORIMETERS UND DES MASSENSPEK-
TROMETERS 76
4.4 AUSWERTUNG DER EXPERIMENTELLEN ERGEBNISSE 78
4.4.1 ADSORPTIONSKALORIMETRISCHE PULSEXPERIMENTE 78
4.4.2 TPD- UND TPR/TPSR-EXPERIMENTE 80
4.5 FEHLERBETRACHTUNG 82
4.5.1 ADSORPTIONSKALORIMETRISCHE PULSEXPERIMENTE 82
4.5.2 TPD- UND TPR/TPSR-EXPERIMENTE 83
LITERATUR ZU KAPITEL 4
86
XII
5. CO*ADSORPTION AUF EDELMETALL/TRAEGER-KATALYSATOREN 88
5.1 ERGEBNISSE 88
5.1.1 CO-, CO2- UND H20-ADSORPTION AUF DEN REINEN TRAEGERN 88
5.1.2 PALLADIUM 93
5.1.3 PLATIN 120
5.1.4 RHODIUM 125
5.2 DISKUSSION 132
5.2.1 IDENTIFIZIERUNG ADSORBIERTER CO-SPEZIES 132
5.2.2 EINFLUSS DES CO-BEDECKUNGSGRADES AUF DIE METALL-
CO-BINDUNGSSTAERKE 140
5.2.3 EINFLUSS DER METALLBELADUNG BZW. -DISPERSION AUF
DIE METALL-CO-BINDUNGSSTAERKE 142
5.2.4 EINFLUSS DES TRAEGERMATERIALS 145
5.2.5 EINFLUSS DER REDUKTIONSTEMPERATUR 150
5.2.6 CO-DISSOZIATION 151
LITERATUR ZU KAPITEL 5 155
6. CH4-ADSORPTION AUF PD/TRAEGER-KATALYSATOREN 159
6.1 ERGEBNISSE 159
6.2 DISKUSSION 179
6.2.1 ADSORPTIONSMECHANISMUS 179
6.2.2 EIGENSCHAFTEN DER DURCH CH4-ADSORPTION GEBILDETEN
OBERFLAECHENKOHLENSTOFF-SPEZIES 188
6.2.3 EINFLUSS DES TRAEGERMATERIALS UND VON METALL/TRAEGER-
WECHSELWIRKUNGEN 194
6.2.4 BILDUNG HOEHERER KOHLENWASSERSTOFFE WAEHREND DER
TPSR VON C(ADS) AUF PD/TRAEGER-KATALYSATOREN 198
LITERATUR ZU KAPITEL 6 201
7. SCHLUSSFOLGERUNGEN 204
7.1 BEWERTUNG DER VERWENDETEN UNTERSUCHUNGSMETHODEN 204
XIII
7.2 CO-ADSORPTION AUF EDELMETALL/TRAEGER-KATALYSATOREN 206
7.3 CH4-ADSORPTION AUF PD/TRAEGER-KATALYSATOREN 208
LITERATUR ZU KAPITEL 7 210
ANHAENGE
AI DIMENSIONSLOSE KENNGROESSEN ZUR BEURTEILUNG DES EIN
FLUSSES DER READSORPTION UND VON STOFFTRANSPORT-
LIMITIERUNGEN BEI DER TPD 211
A2 GERAETEPARAMETER UND BETRIEBSBEDINGUNGEN DES KALORI
METERS 213
A3 GERAETEPARAMETER UND BETRIEBSBEDINGUNGEN DES MASSEN-
SPEKTROMETERS UND DES VAKUUMSYSTEMS 214
A4 PHYSIKALISCHE UND PHYSIKALISCH-CHEMISCHE EIGENSCHAF
TEN DER UNTERSUCHTEN KATALYSATOREN 216
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