Messungen und Simulationen zur Adsorption und Reaktion von Stickstoffmonoxid und Ammoniak an Aktivkohle:
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| Veröffentlicht: |
Düsseldorf
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1994
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| adam_text | Titel: Messungen und Simulationen zur Adsorption und Reaktion von Stickstoffmonoxid und Ammoniak an Aktivko
Autor: Sunderer, Dirk
Jahr: 1994
Inhaltsverzeichnis 1 Einleitung 1 2 Einführung in die Problemstellung 5 2.1 Die Entstehung von Stickstoffoxiden..................... 5 2.1.1 Die thermische NO-Bildung..................... 5 2.1.2 Die prompte NO-Bildung....................... 6 2.1.3 Die Brennstoff-NO-Bildung ..................... 8 2.2 Die Wirkung der Stickstoffoxide auf die Umwelt.............. 8 2.3 Die Reduktion von Stickstoffoxiden..................... 10 2.3.1 Primärmaßnahmen zur Stickstoffoxid-Reduktion ......... 10 2.3.2 Sekundärmaßnahmen zur Stickstoffoxid-Reduktion ........ 11 3 Zielsetzung der vorliegenden Arbeit 14 4 Bisherige Ergebnisse zur Problematik der Entstickung an Aktivkohlen 18 4.1 Die Adsorption von Stickstoffoxiden an kohlenstoffhaltigen Adsorbentien 18 4.1.1 Der Einfluß des Sauerstoffs auf die Stickstoffoxid-Adsorption ... 21 4.2 Die Oxidation von Kohlenstoff ....................... 27 4.3 Die Adsorption von Ammoniak an Kohlenstoff .............. 30 4.4 Die Reduktion von Stickstoffoxiden mittels Ammoniak.......... 33 4.4.1 Reaktionsmechanismen der Stickstoffoxid-Reduktion an Aktiv- koksen und Aktivkohlen....................... 33 V
Inhaltsverzeichnis 5 Der experimentelle Teil 38 5.1 Die Anforderung an die Versuchsanlage .................. 38 5.2 Die verwendete Versuchsanlage....................... 39 5.2.1 Der Rohrreaktor ........................... 39 5.2.2 Die Erzeugung der Modellgase.................... 41 5.2.3 Die Prozeßgasentnahme und -analytik................ 42 5.2.4 Die Meßdatenerfassung und Steuerung der Versuchsanlage .... 43 5.3 Die Versuchsbedingungen .......................... 44 5.4 Die Versuchsdurchführung...................... 46 5.5 Aktivkoks und Aktivkohle.......................... 47 5.5.1 Aktivkoks- und Aktivkohle-Herstellung............... 47 5.5.2 Das Porensystem kohlenstoifhaltiger Adsorbentien......... 48 5.5.3 Der Einfluß der Poren auf die Adsorptionseigenschaften......49 5.5.4 Die Charakterisierung der verwendeten Aktivkohle........ 50 6 Darstellung der experimentellen Ergebnisse 55 6.1 Untersuchungen zur Adsorption von Stickstoffmonoxid an Aktivkohle . . 56 6.1.1 Der Einfluß des Sauerstoffes auf die Adsorption.......... 56 6.1.2 Die Produktion von CO und CO 2 bei der Adsorption von NO . . 61 6.1.3 Die Vorstellung eines Adsorptions-Mechanismus für die Adsorption von NO ............................. 63 6.2 Untersuchungen zur Adsorption von Ammoniak an Aktivkohle...... 67 6.2.1 Der Einfluß des Sauerstoffes auf die Adsorption.......... 67 6.2.2 Der Einfluß der Temperatur auf die Adsorption.......... 70 6.2.3 Der Einfluß der Eingangskonzentration auf die Adsorption .... 72 6.2.4 Der Adsorptions-Mechanismus für die Adsorption von NH 3 ... 73 VI
Inhaltsverzeichnis 6.3 Untersuchungen zur Reduktion von Stickstoffmonoxid an Aktivkohle mittels Ammoniak................................ 76 6.3.1, Der Einfluß des Sauerstoffes auf die Reaktion ........... 76 6.3.2 Der Einfluß der Temperatur auf die Reaktion ........... 80 6.3.3 Gesamtdarstellung aller Einflußgrößen auf die Reaktion ..... 82 6.3.4 Die Produktion von CO/CO 2 bei der Reaktion .......... 84 6.3.5 Die Bestimmung der NO/NH 3 -Stöchiometrie bei der NO-Reduktion 85 6.3.6 Die Vorstellung eines Reaktions-Mechanismus für die Reduktion von NO................................ 87 7 Betrachtung der Meßfehler 91 7.1 Die Fehlerfortpflanzung............................ 91 7.1.1 Die Fehler der eingesetzten Gasanalysatoren............ 92 7.1.2 Die Abweichungen durch die eingesetzten Kalibriergase...... 94 7.1.3 Diskussion über den möglichen Gesamtfehler bei der Messung der Gaskonzentrationen.......................... 97 7.1.4 Die Abweichungen bei der Messung der Temperatur........ 99 8 Die Bestimmung der Prozeßparameter 100 8.1 Die Bestimmung von Stoffdaten mit Hilfe der Momentenmethode .... 100 8.1.1 Die Bestimmung der Adsorptionsisothermen für das System NHs/Aktivkohle...........................104 8.1.2 Die Bestimmung des effektiven Diffusionskoeffizienten ......116 8.2 Die Berechnung der Stoffänderungsgeschwindigkeit ............123 8.2.1 Der kinetische Ansatz der NO-Konvertierungs-Reaktion .....126 8.2.2 Die Anpassung der Konstanten des kinetischen Ansatzes.....129 8.2.3 Die Temperatur und Sauerstoffabhängigkeit der Konstanten des kinetischen Ansatzes.........................132 VII
Inhaltsverzeichnis 8.2.4 Paritätstest des kinetischen Ansatzes................136 8.2.5 Die Ermittlung der maximal möglichen Stoffänderungsgeschwindigkeit .................................138 9 Die dynamische Anlagensimulation 140 9.1 Die Ableitung des dynamischen Reaktormodells..............141 9.1.1 Die Ableitungen der Massenbilanzen......... 143 9.1.2 Die Ableitungen der Energiebilanzen................154 9.1.3 Die Berechnung des Wärmeübergangskoeffizienten und des axialen Wärmeleitungskoeffizienten.....................161 9.2 Zusammenfassung der Differentialgleichungen...............163 9.3 Die numerische Lösung der Differentialgleichungen.............166 9.3.1 Das Lösen der Differentialgleichungen für die Gasphase......166 9.3.2 Das Lösen der Differentialgleichung der Feststoffphase ......168 9.4 Die Diskussion der Simulationsergebnisse .................175 9.4.1 Die Simulation der Adsorptionsversuche..............175 9.4.2 Die Simulation der Reaktionsversuche ...............181 10 Zusammenfassung 192 Anhang 198 A.l Die Randbedingungen zur Lösung des Stofftransports in das kugelförmige Aktivkohlekorn................................198 A.l.l Die Randbedingung an der Stelle r v = 1 der Kugeloberfläche . . . 199 A.l.2 Die Randbedingung an der Stelle r v = 0 in der Kugelmitte .... 200 A.2 Die Randbedingungen zur Lösung des Energietransports in das kugelförmige Aktivkohlekorn..........................202 A.2.1 Randbedingung an der Stelle r v = 1 der Kugeloberfläche.....202 A.2.2 Die Randbedingung an der Stelle r v = 0 in der Kugelmitte .... 203 VIII
Inhaltsverzeichnis A.3 Einige Stoffdaten der Reaktanden......................206 Literaturverzeichnis 207 IX
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