Dinukleare und oligomere Metall(0)-1-Azadien-Komplexe: Untersuchungen zu CO2-Fixierung und CO2-Transfer auf ausgewählte Substrate
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| Format: | Buch |
| Sprache: | German |
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1994
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| Beschreibung: | Jena, Univ., Diss., 1994 |
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1. EINLEITUNG 1
2. SUCHE NACH EINEM GEEIGNETEN MODELLSYSTEM FUER ENZYMATISCH
GESTEUERTE CARBOXYLIERUNGEN 12
2.1. EIGENSCHAFTEN BEREITS BEKANNTER NI(0)-KOMPLEXE, DIE ALS
C0
2-CARRIER FUNGIEREN KOENNEN 12
2.2. SYNTHESE VON BIS-ZIMTALDEHYD-N-METHYL-N',N"-DIIMINOETHYLAMIN
23 [(N3)] 17
2.3. UMSETZUNG VON BIS-ZIMTALDEHYD-N-METHYL-N\N"-DIIMINOETHYLAMIN
MIT NI(COD)
2 18
2.4. AKTIVITAET VON [NI(N3)]
2 25 GEGENUEBER C02 24
2.5. VERSUCHE ZUR CARBOXYLIERUNG VON SUBSTRATEN MIT AKTIVIERTEN
C-H-BINDUNGEN 27
2.6. ANGEBOT VON ALKINEN ALS SUBSTRAT 29
2.7. UMSETZUNG VON [NI(N3)]
2 MIT PYRIDIN 33
3. VERGLEICHENDE UNTERSUCHUNGEN 34
3.1. C0
2-AUFNAHME DER DREI GRUNDSYSTEME [NI(N2)]2, [NI(N4)]2
UND [NI(N3)]
2 34
3.1.1. BIS(BIS-ZIMTALDEHYD-N,N'-PROPYLENDIIMIN)-DINICKEL(0) 19
{[NI(N2)]}
2 34
3.1.2. FIXIERUNG VON C0
2 DURCH [NI(N4)]2 UND [NI(N3)]2 38
3.2. EINFLUSS VON KOORDINIERENDEN NI(0)-KOMPLEXFRAGMENTEN AUF
DIE AKTIVITAET DER VERBINDUNGEN 19, 21 UND 25 GEGENUEBER C0
2 40
3.2.1. KOORDINATION VON NI(DIPY)-EINHEITEN 40
3.2.2. VERNETZUNG DER GRUNDSYSTEME 47
3.3. "VERGIFTUNG" DER AKTIVEN SPEZIES 54
3.3.1. UMSETZUNG MIT FE(CO)
5 54
3.3.2. REAKTIVIERUNG GEGENUEBER C0
2 58
3.3.3. UMSETZUNG MIT NI(ACAC)
2 60
3.3.4. UMSETZUNG MIT CYCLISCHEN SAEUREANHYDRIDEN 60
4. DIE BESONDERE ROLLE DES ZENTRALATOMS FUER DIE AKTIVITAET
DER JEWEILIGEN SPEZIES 61
4.1. KOORDINATION DER 1-AZADIENE 18, 20 UND 23 AN ANDERE
METALL(0)-KOMPLEXFRAGMENTE 61
BIBLIOGRAFISCHE INFORMATIONEN
HTTP://D-NB.INFO/941730131
4.2. AKTIVIERUNG VON LM(CO)
Z 62
5.
ZUSAMMENFASSUNG DER EXPERIMENTELLEN ERGEBNISSE ZU
COJ-FIXIERUNG UND C0
2-UEBERTRAGUNG 64
6. EXPERIMENTELLER TEIL 69
6.1. ALLGEMEINES UND ANALYTIK 69
6.1.1. AUSGANGSVERBINDUNGEN 69
6.1.2. ANALYSENVERFAHREN UND PHYSIKALISCHE MESSMETHODEN 70
6.1.2.1. ELEMENTARANALYSEN 70
6.1.2.2. PHYSIKALISCH-CHEMISCHE MESSMETHODEN 70
6.2. ARBEITSVORSCHRIFTEN UND ANALYSENERGEBNISSE 71
6.2.1. SYNTHESE UND REAKTIONEN VON NI(0)-1-AZADIEN-KOMPLEXEN
MIT L=BIS-ZIMTALDEHYD-N-METHYL-N',N"-DIIMINOETHYLAMIN 23 71
6.2.1.1. BIS-ZIMTALDEHYD-N-METHYL-N\N"
;DIIMINOETHYLAININ 23 71
6.2.1.2. BIS(BIS-ZIMTALDEHYD-N-METHYL-N',N"-DIIMINOETHYLAMIN)-
DINICKEL(O) 24 72
6.2.1.3. ANGABEN ZU KRISTALLOGRAPHISCHEN DATEN, STRUKTURLOESUNG
UND -VERFEINERUNG VON C
4
6H54N6NI2 73
6.2.1.4. UMSETZUNG VON 25 MIT C0
2 ZU 27 74
6.2.1.5. UMSETZUNG VON 25 MIT (DIPY)NI(COD) ZU 48 74
6.2.1.6. UMSETZUNG VON 48 MIT C0
2 75
6.2.1.7. VERKNUEPFUNG VON 25 UEBER NI(0)-KOMPLEXFRAGNIENTE ZU 60 75
6.2.1.8. UMSETZUNG VON 60 MIT C0
2 75
6.2.1.9. UMSETZUNG VON 25 MIT FE(CO)
5 UNTER BILDUNG VON
NI(N3)(CO)
2FE(CO)3*THF 76
6.2.1.10. SYNTHESE DES (TRICARBONYL)-MO-1 -AZADIEN-KOMPLEXES (N3)MO(CO)
3 76
6.2.2. SYNTHESE UND REAKTIONEN VON NI(0)-1-AZADIEN-KOMPLEXEN
MIT L=TRIS-ZIMTALDEHYD-N,N\N"-TRIIMINOETHYLAMIN 20 77
6.2.2.1. SYNTHESE VON TRIS-ZIMTALDEHYD-N,N' ,N"-TRIIMINOETHYLAMIN 20 77
6.2.2.2. SYNTHESE VON BIS(TRIS-ZIMTALDEHYD-N,N\N"-TRIIMINOETHYLAMIN)-
DINICKEL(O) 21 77
6.2.2.3. UMSETZUNG VON 21 MIT FE(CO)
5 UNTER BILDUNG VON
(CO)
3FE(CO)2NI(N4)*2THF 64 77
6.2.2.4. UMSETZUNG VON 64 MIT 1 MOL (DIPY)NI(COD) ZU 67 78
6.2.2.5. UMSETZUNG VON 67 MIT 3 MOL (DIPY)NI(COD) ZU 68 78
6.2.2.6. UMSETZUNG VON 21 MIT 2 MOL (DIPY)NI(COD) ZU 49 78
6.2.2.7. UMSETZUNG VON 49 MIT C0
2 79
6.2.2.8. UMSETZUNG VON 21 MIT 4 MOL (DIPY)NI(COD) ZU 50 79
6.2.2.9. UMSETZUNG VON 50 MIT C0
2 80
6.2.2.10. VERKNUEPFUNG VON 21 MIT NI(0)-KOMPLEXFRAGMENTEN ZU 59 80
6.2.2.11. UMSETZUNG VON 59 MIT C0
2 80
6.2.2.12. REAKTIVITAET VON 59 GEGENUEBER PHOSPHINEN -
BILDUNG VON VERBINDUNG 62 80
6.2.2.13. UMSETZUNG VON 62 MIT C0
2 81
6.2.2.14. UMSETZUNG VON 21 MIT (ACAC)
2NI ZU 70 81
6.2.2.15. UMSETZUNG VON 21 MIT MSA 82
6.2.2.16. UMSETZUNG VON 21 MIT BSA _ 82
6.2.2.17. UMSETZUNG VON 21 MIT GSA ZU 71 82
6.2.2.18. UMSETZUNG VON 71 MIT (DIPY)NI(COD) 83
6.2.3. KOORDINATION VON TRIS-ZIMTALDEHYD-N,N\N"-TRIIMINOETHYLAMIN
AN METALL-CARBONYLVERBINDUNGEN 83
6.2.3.1. SYNTHESE VON TRIS-ZIMTALDEHYD-N,N\N
M-TRIIMINOETHYLAMIN-
TRICARBONYL-EISEN(O) 83
6.2.3.2. SYNTHESE VON TRIS-ZIMTALDEHYD-N,N\N"-TRIIMINOETHYLAMIN-
TRICARBONYL-MOLYBDAEN(0) 84
6.2.3.3. KOORDINATION VON VERSCHIEDENEN NI(0)-KOMPLEXFRAGMENTEN AN
TRICARBONYL-METALL(0)-KOMPLEXE 84
6.2.4. SYNTHESE UND REAKTIONEN VON NI(0)-1-AZADIEN-KOMPLEXEN
MIT L=BIS-ZIMTALDEHYD-N,N'-PROPYLENDIIMIN 18 89
6.2.4.1. SYNTHESE VON BIS-ZIMTALDEHYD-N,N'-PROPYLENDIIMIN 18 89
6.2.4.2. SYNTHESE VON BIS(BIS-ZIMTALDEHYD-N,N'-PROPYLENDIIMIN)-
DINICKEL(O) 19 89
6.2.4.3. UMSETZUNG VON 19 MIT FE(CO), UNTER BILDUNG VON
(CO)
3FE(CO)2NI(N2) 63 89
6.2.4.4. SYNTHESE VON BIS-ZIMTALDEHYD-N,N'-PROPYLENDIIMIN-MO-
TETRACARBONYL 89
6.2.4.5. UMSETZUNG VON 19 MIT MSA 90
6.2.4.
6
.
UMSETZUNG VON 19 MIT BSA 90
6.2.4.7. UMSETZUNG VON 19 MIT C0
2 IN GEGENWART VON PYRIDIN 91
6.2.4.8. UMSETZUNG VON 19 MIT C0
2 IN GEGENWART VON 3-HEXIN 91
6.2.4.9. UMSETZUNG VON 19 MIT (DIPY)NI(COD) 91
6.2.5. ALLGEMEINE ARBEITSVORSCHRIFT FUER DAS ARBEITEN MIT
EINER GASBUERETTE ZUR ZEITLICHEN VERFOLGUNG DER CC^-AUFNAHME 92
6.2.6. ALLGEMEINE ARBEITSVORSCHRIFT ZUR CARBOXYLIERUNG VON
ACETOPHENON MITTELS NI-N-CARBOXYLATEN 92
7. LITERATURVERZEICHNIS 94 |
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