Katalytische Konversion von 11CO2 und 11CO zu Synthesevorläufern für 11C-Markierungen:
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Jülich
Forschungszentrum, Zentralbibliothek
1994
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INHALTSVERZEICHNIS
1.
EINLEITUNG
SEITE
1
1.1.
BEDEUTUNG
VON
KURZLEBIGEN
POSITRONENSTRAHLEM
FUER
DIE
POSITRONEN-EMISSIONS-TOMOGRAPHIE
1
1.2.
GRUNDLEGENDE
ASPEKTE
DER
1
-MARKIERUNGS
SYNTHESE
3
1.2.1.
IN-TARGETPRODUKTION
VERSCHIEDENER
"C-SPEZIES
3
1.2.2.
11
C-MARKIERTE
SYNTHESEVORLAEUFER
FUER
DIE
RADIO
PHARMAKAPRODUKTION
6
1.2.2.1.
DARSTELLUNG
VON
SEKUNDAEREN
1
^-MARKIERUNGS
VORLAEUFERN
UEBER
DIE
REAKTION
VON
11
CO
2
MIT
LITHIUMALUMINIUMHYDRID
8
1.2.2.2.
DARSTELLUNG
VON
SEKUNDAEREN
N
C-MARKIERUNGSVOR
LAEUFEM
DURCH
REAKTION
VON
11
CO
2
MIT
LITHIUM
UND
MAGNESIUMORGANISCHEN
VERBINDUNGEN
11
1.2.2.3.
SYNTHESE
VON
SEKUNDAEREN
11
C-MARKIERUNGSVOR
LAEUFEM
AUSGEHEND
VON
11
CO
12
1.2.2.4.
SYNTHESE
VON
SEKUNDAEREN
"C-MARKIERUNGSVOR
LAEUFEM
DURCH
KATALYTISCHE
UMWANDLUNG
VON
"
CH
4
14
1.2.3.
TRAEGERPROBLEMATIK
BEI
DER
DARSTELLUNG
VON
SYNTHESEVORLAEUFEM
FUER
DIE
PET-RADIOPHARMAKA
PRODUKTION
15
1.3.
WICHTIGE
KATALYTISCHE
METHODEN
ZUR
UMSETZUNG
VON
CO
UND
CO
2
18
1.3.1.
METHANOLSYNTHESE
AM
CU/ZNO/AL
2
O
3
-KONTAKT
20
1.3.2.
DER
"CO-LNSERTIONSMECHANISMUS"
ALS
MOEGLICHKEIT
ZUR
DARSTELLUNG
VON
HOEHEREN
HOMOLOGEN
24
1.4.
PROBLEMSTELLUNG
25
2.
EXPERIMENTELLER
TEIL
27
2.1.
MATERIALIEN
27
2.2.
HERSTELLUNG
VON
N.C.A.
11
CO
2
27
2.3.
HETEROGENE
KATALYSE
28
2.3.1.
VERSUCHSAUFBAU
FUER
DIE
UMSETZUNG
VON
"CO
2
UND
11
CO
AN
HETEROGENEN
KATALYSATOREN
28
2.3.2.
KATALYSATORVORBEREITUNG
UND
-DARSTELLUNG
33
2.3.3.
DURCHFUEHRUNG
UND
AUSWERTUNG
DER
"C-MARKIE
RUNGSEXPERIMENTE
AN
HETEROGENEN
KATALYSATOREN
34
2.3.3.1
AKTIVITAETSBILANZ
UND
AUSWERTUNG
DER
11
C-DE
SORPTIONSKURVEN
34
2.3.3.2.
UMSETZUNG
VON
N.C.A.
11
CO
X
MIT
H
2
OHNE
KONTINUIERLICHEN
TRAEGERZUSATZ
37
2.3.3.3.
UNTERSUCHUNG
DES
REAKTIONSVERHALTENS
VON
N
CO
X
MIT
H
2
BEI
KONTINUIERLICHER
TRAEGERZUGABE
37
2.3.3.4.
UNTERSUCHUNG
DES
REAKTIONSVERHALTENS
VON
N.C.A.
11
CO
2
MIT
H
2
BEI
KONTINUIERLICHER
ZUGABE
VON
N
2
0
41
2.4.
HOMOGENE
KATALYSE,
UMSETZUNGEN
MIT
DEM
WILKINSON-KATALYSATOR
[P(C
6
H
5
)3]
3
RHCI
39
2.4.1.
DARSTELLUNG
VON
N.C.A.-[P(C
E
H
5
)
3
]
2
RH(
11
CO)CI
39
2.4.2.
REAKTION
VON
N.C.A.-PFCGHSJAKRH^COJCI
MIT
LODMETHAN
ODER
ETHEN
UND
WASSERSTOFF
40
2.4.3.
UMSETZUNG
VON
N.C.A.4RANS4P(C
6
H
S
)
3
]
2
RH(
11
CO)CI
MIT
NA[B(OCH
3
)
3
H]
ODER
K[B(CH
2
CH
3
)
3
H]
40
2.4.4.
UMSETZUNG
VON
NA[B(OCH
3
)
3
H]
MIT
N.C.A.-TRANS
[P(C
6
H
5
)
3
]
2
RH(
11
CO)CI
IN
GEGENWART
VON
LODALKANEN
41
2.4.4.1.
UMSETZUNG
MIT
LODMETHAN
42
2.4.4.2.
UMSETZUNG
MIT
1-LODPROPAN
44
2.4.4.3.
ABHAENGIGKEIT
DER
RADIOCHEMISCHEN
AUSBEUTE
VOM
VOM
ALKYLREST
IM
LODALKAN
46
2.4.4.4.
ABHAENGIGKEIT
DER
RADIOCHEMISCHEN
AUSBEUTE
VOM
ALKOXYREST
IM
M
T
[B(OR)
3
H]"
47
2.4.4.5.
EINFLUSS
DES
LOESUNGSMITTELS
AUF
DIE
RADIOCHEMISCHE
AUSBEUTE
EINIGER
'
R
C-ALKOHOLE
48
2.4.4.6.
TRAEGERBESTIMMUNG
AM
BEISPIEL
VON
1-[1
11
C]BUTANOL
48
2.4.4.7.
12
C-TRAEGERQUELLEN
DER
[
11
C]ALKOHOLSYNTHESE
49
2.4.4.8.
ANWENDUNG
DER
REAKTION
VON
N.C.A.
[P(C
6
H
5
)
3
]
2
RH(
11
CO)CI
MIT
LODALKANEN
UND
NA[B(OCH
3
)
3
H]
ZUR
DARSTELLUNG
VON
HOMOLOGEN
["CJLODALKANEN
49
2.4.5.
PRAEPARATIVE
DARSTELLUNG
VON
141
-
N
C]BUTANOL
50
2.5.
RADIOCHROMATOGRAPHIE
52
2.5.1.
RADIO-GASCHROMATOGRAPHIE
52
2.5.2.
RADIO-HPLC
56
3.
ERGEBNISSE
UND
DISKUSSION
59
3.1.
HETEROGENE
KATALYSE
59
3.1.1.
METHANISIERUNGREAKTION
MIT
N.C.A.-"CO
UND
N.C.A.
11
CO
2
59
3.1.1.1.
KINETISCHE
ANALYSE
DER
UMSETZUNG
VON
N.C.A.
11
CO
X
AN
HETEROGENEN
KATALYSATOREN
64
3.1.2.
VERSUCHE
ZUR
N.C.A.4
11
C]METHANOLSYNTHESE
74
3.1.2.1.
UNTERSUCHUNG
MAKROSKOPISCHER
METHANOLBILDUNG
AUF
EINEM
PD/AI
2
O
3
-KATALYSATOR
76
3.1.2.2.
UNTERSUCHUNG
ZUR
METHANOLBILDUNG
AUF
EINEM
CU/ZNO/AI
2
O
3
-KATALYSATOR
85
3.1.2.3.
VERSUCHE
ZUR
N.C.A.-SYNTHESE
VON
11
CH
3
OH
MIT
N
2
O-ZUSATZ
102
3.1.3.
ABSCHLIESSENDE
BETRACHTUNG
DER
ROLLE
HETEROGEN
KATALYTISCHER
METHODEN
IN
DER
N.C.A.-SYNTHESE
VON
11
C-MARKIERUNGSVORLAEUFEM
103
3.2.
UMSETZUNGEN
MIT
DEM
WILKINSON-KATALYSATOR
[P(C
6
H
S
)3]
3
RHCI
105
3.2.1.
UMSETZUNG
VON
N.C.A.-TRANS-[P(C
6
H
5
)
3
J
2
RH("C0)CI
MIT
NA[B(OCH
3
)
3
H]
UND
LODALKANEN;
ABHAENGIGKEIT
DER
RADIOCHEMISCHEN
AUSBEUTE
VOM
ALKYLREST
DES
LODALKANS
107
3.2.2.
KINETIK
UND
TEMPERATURABHAENGIGKEIT
DER
KATALY
TISCHEN
[
11
C]ALKOHOLSYNTHESE
AM
BEISPIEL
DER
DAR
STELLUNG
VON
[1-"C]ETHANOL
UND
1-[1
N
C]BUTANOL
110
3.2.3.
OPTIMIERUNG
DER
RADIOCHEMISCHEN
AUSBEUTE
AN
[1-"C]ETHANOL
UND
1-[1
11
C]BUTANOL
UEBER
DIE
EIN
STELLUNG
DER
LODALKAN
UND
NA[B(OCH
3
)
3
H]
STOFFMENGE
IM
REAKTIONSANSATZ
114
3.2.4.
ABHAENGIGKEIT
DER
RADIOCHEMISCHEN
AUSBEUTE
DES
[L-^CJAIKOHOLS
VON
DEN
EIGENSCHAFTEN
DES
ALKOHOLATRESTES
IM
M'
R
[B(OR)
3
H]'
117
3.2.5.
LOESUNGSMITTELEINFLUSS
AUF
DIE
[1
11
C]ALKOHOL
SYNTHESE
119
3.2.6.
HYPOTHETISCHER
MECHANISMUS
DER
[1
N
C]-ALKOHOL
SYNTHESE
121
3.2.7.
PERSPEKTIVEN
FUER
DIE
ANWENDUNG
DER
[1
11
C]ALKOHOL
SYNTHESE
122
3.2.8.
ABSCHLIESSENDE
BETRACHTUNG
DER
ROLLE
HOMOGEN
KATALYTISCHER
METHODEN
IN
DER
N.C.A.-SYNTHESE
VON
11
C-MARKIERUNGSVORLAEUFEM
124
4.
ZUSAMMENFASSUNG
127
5.
LITERATUR
130 |
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title | Katalytische Konversion von 11CO2 und 11CO zu Synthesevorläufern für 11C-Markierungen |
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title_full | Katalytische Konversion von 11CO2 und 11CO zu Synthesevorläufern für 11C-Markierungen Jörg Thomas Patt. [Forschungszentrum Jülich GmbH, KFA, Institut für Nuklearchemie] |
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