Experimentelle Untersuchungen und Modellvorstellungen zum Wasserstoff-Spillover:
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| Format: | Buch |
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1993
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| Beschreibung: | Leipzig, Univ., Diss., 1993 |
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INHALTSVERZEICHNIS
1. EINLEITUNG
7
2. AUFGABENSTELLUNG
3.
3.1.
3.2.
3.2.1.
3.2.2.
3.2.3.
3.2.4.
3.2.5.
3.3.
3.3.1.
3.3.2.
3.3.3.
3.3.4.
3.3.5.
3.3.6.
3.3.7.
3.4.
SPILLOVER ALS REAKTIONSWEG IN DER HETEROGENEN KATALYSE
ZUM SPILLOVER-EFFEKT
TEILSCHRITTE VON SPILLOVER-PROZESSEN
ADSORPTION UND AKTIVIERUNG
UEBERGANG VOM METALL AUF DEN TRAEGER (PRIMAERER SPILLOVER)
DIFFUSION AUF DEM TRAEGER
UEBERTRITT AUF EINE ANDERE, METALLFREIE PHASE (SEKUNDAERER SPILLOVER)
REAKTIONEN DER SPILLOVERTEILCHEN UND REKOMBINATIONSPROZESSE
PHAENOMENE IM ZUSAMMENHANG MIT WASSERSTOFF-SPILLOVER
ERHOEHTE ADSORPTION
REDUKTION VON OXIDEN
BILDUNG VON WASSERSTOFF-BRONZEN
H-D-AUSTAUSCH AN FESTKOERPERHYDROXYLGRUPPEN
STARKE METALL-TRAEGER-WECHSELWIRKUNG (SMSI)
STEUERUNG DER AKTIVITAET UND SELEKTIVITAET KATALYTISCHER REAKTIONEN
AKTIVIERUNG VON FESTKOERPEROBERFLAECHEN
HINWEISE ZUR NATUR DER WASSERSTOFF- BZW. DEUTERIUM-
SPILLOVERTEILCHEN
11
11
13
13
14
14
15
16
16
16
17
21
23
25
30
33
37
4. EXPERIMENTELLE UNTERSUCHUNGEN 42
4.1. UNTERSUCHUNGEN ZUM H-D-AUSTAUSCH AN ZEOLITHEN -
EINFLUSS EINES MAGNETFELDS AUF DIE KINETIK 42
4.1.1. PRINZIPIELLER ABLAUF DER EXPERIMENTE 42
4.1.2. EXPERIMENTELLES
43
4.1.2.1. SUBSTANZEN
43
4.1.2.2. PROBEN
43
4.1.
2
.3. PROBENVORBEREITUNG
44
4.1.2.4. BELADUNG DER PROBEN FUER DEN H-D-AUSTAUSCH
45
4.1.2.5. NIR-MESSUNGEN 46
4.1.3. VORUNTERSUCHUNGEN
47
4.1.3.
1
. ROLLE DES PLATINS
47
4.1.3.2. DIFFUSION VON AKTIVIERTEM DEUTERIUM BEI RAUMTEMPERATUR 48
3
BIBLIOGRAFISCHE INFORMATIONEN
HTTP://D-NB.INFO/940044285
4.1.4. EXISTENZ EINES RESERVOIRS VON DEUTERIUM-SPILLOVERTEILCHEN
49
4.
1
.4.
1
. NACHWEIS DES RESERVOIRS
49
4
.
1
.
4
.
2
. CHARAKTERISIERUNG DES RESERVOIRS
50
4
.
1
.
5
. EINFLUSS EINES HOMOGENEN MAGNETFELDS
52
4.
1
.5.
1
. MAGNETFELD SENKRECHT ZUR HAUPTDIFFUSIONSRICHTUNG 52
4.
1
.5.2. MAGNETFELD PARALLEL ZUR HAUPTDIFFUSIONSRICHTUNG
54
4.1.5.3. INTERPRETATION DES MAGNETFELDEINFLUSSES
55
4.1.6. LANGZEITUNTERSUCHUNGEN ZUM H-D-AUSTAUSCH 63
4.2. GRAVIMETRISCHER NACHWEIS DES DURCH SPILLOVER GEBILDETEN
WASSERSTOFF- BZW. DEUTERIUM-RESERVOIRS 65
4.2.1. EXPERIMENTELLES
55
4.2.2. BLINDVERSUCHE
55
4.2.2.
1
. STABILITAET DES MESSWERTES
66
4.2.2.2. EINFLUSS DER TEMPERATUR DES OFENS
66
4.2.2.3. HELIUMBELADUNG DER LEEREN MIKROWAAGE
66
4.2.2.4. WASSERSTOFF- UND DEUTERIUMBELADUNG DER LEEREN MIKROWAAGE 67
4.2.3. ADSORPTION AN HNAY-PROBEN
68
4.2.4. ADSORPTION AN PT/HNAY-PROBEN 69
4.2.4.
1
. GRAVIMETRISCHER NACHWEIS DES SPILLOVER 69
4.2.4.2. ADSORPTIONSKINETIK UND TEMPERATURABHAENGIGKEIT DER ADSORPTION 71
4.2.4.3. TPD DER ADSORBATE
73
4.2.5. INTERPRETATION DER ADSORPTIONSUNTERSUCHUNGEN
75
4.3. EINFLUSS DES WASSERSTOFF-SPILLOVER AUF DIE LEITFAEHIGKEIT VON
TITANDIOXID
76
4.3.1. PT/TIUE
2
- TI
02
ALS MODELLSYSTEM FUER DEN WASSERSTOFF-SPILLOVER 76
4.3.2. EXPERIMENTELLES
77
4.3.2.1. SUBSTANZEN
77
4.3.2.2. PROBEN
77
4.3.2.3. PROBEN VORBEREITUNG
79
4.3.2.4. MESSAPPARATUR
79
4.3.2.5. GASBELADUNG UND WIDERSTANDSMESSUNG 80
4.3.3. UNTERSUCHUNGEN AN EINKOMPONENTIGEN TIC
2
- UND PT/TI
02
-PROBEN 80
4.3.3.1. ROLLE DES PLATINS 80
4.3.3.2. THERMODESORPTION UND WIDERSTANDSVERHALTEN 84
4.3.3.3. EINFLUSS VON SAUERSTOFF AUF DEN WIDERSTAND 85
4.3.4. NACHWEIS DES WASSERSTOFF-SPILLOVER AN ZWEIKOMPONENTIGEN PROBEN
86
4.3.5. PHAENOMENOLOGISCHE INTERPRETATION DER ERGEBNISSE 90
4
5. UEBERLEGUNGEN ZUR ELEKTRONISCHEN CHARAKTERISIERUNG
OXIDISCHER FESTKOERPER
91
5.1. MOTIVATION UND VORBEMERKUNGEN
91
5.2. STATISTIK INTRINSISCHER DEFEKTE 92
5.2.1. INTRINSISCHE DEFEKTE UND FEHLORDNUNGEN 92
5.2.2. INTRINSISCHE DEFEKTE UND ELEKTRONENSTATISTIK
93
5.2.2.
1
. ELEKTRONISCHE BESCHREIBUNG DER SAUERSTOFFVAKANZ
93
5.2.2.2. ELEKTRONISCHE BESCHREIBUNG VON METALLKATIONEN-DEFEKTEN 96
5.2.3. BESCHREIBUNG DER SCHOTTKY-FEHLORDNUNG MIT HILFE VON MASSEN
WIRKUNGSGESETZEN AM BEISPIEL DES ZINKOXIDS
97
5.3. STATISTIK EXTRINSISCHER DEFEKTE 98
5.4. ELEKTRONISCHES GLEICHGEWICHT UND LADUNGSNEUTRALITAETSBEDINGUNG
99
5.4.1. ELEKTRONEN-UND LOECHERDICHTEN
99
5.4.2. LADUNGSNEUTRALITAET UNTER INTRINSISCHEN BEDINGUNGEN
99
5.4.3. LADUNGSNEUTRALITAET UNTER EINBEZIEHUNG VON FREMDDEFEKTEN 100
5.4.4. NUMERISCHE REALISIERUNG DER MODELLRECHNUNGEN 100
5.5. BEISPIELRECHNUNG:
EINFLUSS EINER COBALTDOTIERUNG AUF DIE DEFEKTSTATISTIK IM ZNO 101
6. MODELL ZUM WASSERSTOFF-SPILLOVER 104
6.
1
. GEGENSTAND UND VORAUSSETZUNGEN 104
6.
2
. FESTKOERPERPHYSIKALISCHE BESCHREIBUNG DER CHEMISORPTION 105
6.2.1. ABGRENZUNG GEGENUEBER DER PHYSISORPTION 105
6.
2
.
2
. CHEMISORBATE ALS OBERFLAECHENDONATOREN UND -AKZEPTOREN 106
6
.2.2.
1
. PHAENOMENOLOGISCHE BESCHREIBUNG 106
6.2.2.2. FERMI-DIRAC-STATISTIK DER OBERFLAECHENZUSTAENDE 107
6.2.2.3. ADSORPTIONSISOTHERME DER CHEMISORPTION - WOLKENSTEIN-MODELL
(WM) 108
6.2.3. OBERFLAECHENLADUNG UND POISSON-GLEICHUNG 110
6.3. ANWENDUNG DES WOLKENSTEIN-MODELLS AUF DEN WASSERSTOFF-SPILLOVER 112
6.3.1. ATOMARER SPILLOVER-WASSERSTOFF ALS OBERFLAECHENDONATOR
1
12
6.3.2. MODIFIKATION DES WOLKENSTEIN-MODELLS FUER DEN
SPILLOVER-WASSERSTOFF 113
6.3.3. INTERPRETATION DER EIGENEN EXPERIMENTELLEN RESULTATE 115
6.3.3.1. IR-UND GRAVIMETRISCHE UNTERSUCHUNGEN 115
6.3.3.
2
. LEITFAEHIGKEITSMESSUNGEN AM TI
02
116
6.3.4. INTERPRETATION VON RESULTATEN AUS DER LITERATUR 119
6.3.4.1. ADSORPTION VON WASSERSTOFFATOMEN AN HALBLEITEROBERFLAECHEN 119
6
.3.4.2. EINFLUSS DES SPILLOVER-WASSERSTOFFS AUF DIE IR-TRANSPARENZ VON
ZNO 121
6.3.4.3. EINFLUSS VON DOTIERUNGEN AUF DIE WASSERSTOFFCHEMISORPTION 123
5
6.4. ANWENDBARKEIT DES MODELLS AUF ISOLATOREN 125
6.4.1. BINAERE OXIDE 125
6.4.2. ZEOLITHE 126
7. ZUSAMMENFASSUNG UND AUSBLICK 128
8. LITERATUR
130
A ANHANG
AL PROBENVORBEREITUNG I
A2 AUFBAU DER EXPERIMENTIERANORDNUNGEN
II
A3 TPD-UNTERSUCHUNGEN ZUR PROBENAKTIVIERUNG
IV
A4 REINHEITEN DER VERWENDETEN SUBSTANZEN V
A5 EINFLUSS DER TEMPERATUR AUF DEN MESSWERT DER MIKROWAAGE VI
A
6
BERECHNUNG DER VORFAKTOREN FUER DIE ELEKTRONEN- UND LOECHERDICHTE IX
A7 ERGAENZUNG ZUR MODELLRECHNUNG : CO-DOTIERUNG VON ZNO X
A
8
VERWENDETE ABKUERZUNGEN FUER UNTERSUCHUNGSMETHODEN XI
A9 LOESUNG DER DIFFUSIONSGLEICHUNG FUER DIE SPILLOVERTEILCHEN IN DER
PLATINFREIEN
KOMPONENTE ZWEIKOMPONENTIGER PROBEN XII
6 |
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