Studien zum Elektrontransfer in Cyclophan-verbrückten Porphyrin/Chinon-Systemen:
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| Format: | Abschlussarbeit Buch |
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1993
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INHALTSVERZEICHNIS
I
INHALTSVERZEICHNIS
INHALTSVERZEICHNIS
I
1.
EINLEITUNG
1
2.
EXPERIMENTELLES
5
2.1.
DIE
'TIME
CORRELATED
SINGLE
PHOTON
COUNTING"
METHODE
.
5
2.1.1.
ERZEUGUNG
DER
OPTISCHEN
ANREGUNGSIMPULSE
.
6
DER
ND:YAG
ANREGUNGSLASER
.
6
DER
701-2CD
FARBSTOFFLASER
.
10
2.1.2.
OPTISCHER
AUFBAU
DER
TCSPC-APPARATUR
.
12
DIE
ANREGUNGSOPTIK
.12
DIE
PROBENHALTERUNG
.13
DIE
DETEKTIONSOPTIK
.
14
IMPULSKONTROLLE
UND
STRAHLSTABILISIERUNG.15
2.1.3.
DETEKTIONSSYSTEM
UND
DATENERFASSUNG
.
17
2.2.
DIE
STREAKKAMERA
METHODE
.
20
2.2.1.
FUNKTIONSWEISE
DER
STREAKKAMERA
.
2Q
2.2.2.
AUSWERTUNG
DER
ZWEIDIMENSIONALEN
STREAKKAMERABILDER
.
23
2.2.3.
OPTISCHE
ANREGUNG
.25
2.2.4.
OPTISCHER
AUFBAU
DER
STREAKKAMERA-APPARATUR
.
27
II
INHALTSVERZEICHNIS
2.2.5.
STRAHLSTABILISIERUNG
.
29
ANALYSE
DER
TRIGGEREIGENSCHAFTEN
DER
STREAKKAMERA
.
29
ANALYSE
DER
INTENSITAETSSCHWANKUNGEN
DES
702
FARBSTOFFLASERS
.
31
STABILISIERUNG
DER
TRIGGERSTRAHLINTENSITAET
.
32
2.3.
KRYOSTAT
UND
TEMPERATURSTEUERUNG
.
35
2.4.
NUMERISCHE
AUSWERTUNG
DER
MESSKURVEN
.
35
2.4.1.
DIE
METHODE
DER
NICHTLINEAREN
ANPASSUNG
NACH
DEN
KLEINSTEN
FEHLERQUADRATEN
.
37
2.4.2.
GRENZEN
DER
NUMERISCHEN
DATENANALYSE
UND
FEHLERANGABE
DER
AUSWERTUNG
.40
MONOEXPONENTIELLE
ZERFAELLE
.
41
MEHRFACH
EXPONENTIELLE
ZERFAELLE
.
42
3.
CHARAKTERISIERUNG
DER
PORPHYRIN-CHINON-CYCLOPHANE
49
3.1.
DIE
NOMENKLATUR
DER
VERWENDETEN
DONOR/AKZEPTOR-SYSTEME
.
50
3.1.1.
DIE
PORPHYRINE
.
50
3.1.2.
DIE
SUBSTITUIERTEN
CHINONE
UND
BENZOLE
.
51
3.2.
PORPHYRIN-CHINON-CYCLOPHAN
VERBINDUNGEN
.
52
3.2.1.
STATIONAERE
ABSORPTIONS-UND
EMISSIONSSPEKTREN
.
52
3.2.2.
EINFACH
UEBERBRUECKTE
PORPHYRIN-CHINON-SYSTEME
.
55
3.2.3.
DOPPELT
UEBERBRUECKTE
PORPHYRIN-CHINON-SYSTEME
.62
3.2.4.
SYSTEME
MIT
MEHREREN
CHINONEN
(TRIADEN)
.
66
3.3.
ZUSAMMENFASSUNG
DER
STATIONAEREN
EIGENSCHAFTEN
DER
PORPHYRIN-CHINON-CYCLOPHANE
.
69
3.3.1.
ENERGETIK
UND
STATIONAERE
QUANTENAUSBEUTE
DER
FLUORESZENZ
.
69
3.3.2.
BESTIMMUNG
DER
STRAHLENDEN
LEBENSDAUER
AUS
STATIONAEREN
SPEKTREN
.
70
INHALTSVERZEICHNIS
UEL
4.
ZEITAUFGELOESTE
PIKOSEKUNDEN-FLUORESZENZMESSUNGEN
UND
BESTIMMUNG
DER
ELEKTRONTRANSFERGESCHWINDIGKELT
72
4.1.
BESTIMMUNG
VON
ELEKTRONTRANSFERGROESSEN
.
73
4.2.
DURCHFUEHRUNG
UND
KONTROLLE
DER EXPERIMENTE
.
77
4.2.1.
BESCHREIBUNG
DER
LOESUNGSMITTEL
.
78
4.2.2.
AUSSCHLUSS
DER
RESONANTEN
RAMANSTREUUNG
.
81
4.2.3.
UEBERSCHUSSENERGIE
.
82
4.2.4.
EINFLUSS
VON
SAUERSTOFF
AUF
DEN
ELEKTRONTRANSFER
UND
STABILITAET
DER
PROBEN
.
83
4.2.5.
WEITERE
BEOBACHTUNGEN
IM
ZUSAMMENHANG
MIT
ZEITAUFGELOESTEN
FLUORESZENZMESSUNGEN
.
84
4.2.6.
ABLAUF
EINER
FLUORESZENZMESSUNG.
84
4.3.
ERGEBNISSE
DER
ZEITAUFGELOESTEN
MESSUNGEN
.
85
4.3.1.
MESSUNGEN
ZUR
BESTIMMUNG
DER
ELEKTRONTRANSFER
EIGENSCHAFTEN
VON
P-Q-CYCLOPHANEN
.
86
CYCLOPHANE
MIT
OMEDP-PORPHYRIN
ALS
ELEKTRONDONOR
.
86
CYCLOPHANE
MIT
TETMEDP-PORPHYRIN
ALS
ELEKTRONDONOR
.
93
CYCLOPHANE
MIT
ZN-KOMPLEXIERTEM
PORPHYRIN
ALS
ELEKTRONDONOR
.
95
CYCLOPHANE
MIT
TETRAPHENYLPORPHYRIN
ALS
ELEKTRONDONOR
.98
TEMPERATURABHAENGIGE
MESSUNGEN
(10
K
-
340
K)
.
101
MESSUNGEN
AN
CYCLOPHANEN
MIT
PORPHYRIN
ALS
ELEKTRONAKZEPTOR
.104
4.3.2.
MESSUNGEN
AN
MEHRSTUFIGEN
SYSTEMEN
(TRIADEN)
.
108
4.3.3.
MESSUNGEN
ZUR
UNTERSUCHUNG
DYNAMISCHER
DIELEKTRISCHER
LOESUNGSMITTELEFFEKTE
.
111
4.4.
ZUSAMMENFASSUNG
DER
ZEITAUFGELOESTEN
FLUORESZENZMESSUNGEN
.
113
5.
DISKUSSION
DER
ERGEBNISSE
IM
RAHMEN
DER
ELEKTRONTRANSFERTHEORIE
116
5.1.
THEORIE
DES
NICHTADIABATISCHEN
ELEKTRONTRANSFERS
.
117
IV
INHALTSVERZEICHNIS
5.1.1.
ABLEITUNG
DER
NICHTADIABATISCHEN
ELEKTRONTRANSFERRATE
.
117
5.1.2.
DAS
ELEKTRONISCHE
MATRIXELEMENT
.
121
5.1.3.
DER
FRANCK-CONDON-FAKTOR
.
122
5.2.
ABHAENGIGKEIT
DER
ELEKTRONTRANSFERGESCHWINDIGKEIT
VON
DER
FREIEN
REAKTIONSENERGIE
UND
VOM
LOESUNGSMITTEL
.
131
5.2.1.
ELEKTRONTRANSFER-PARAMETER
DER
P-Q-SYSTEME.
131
DIE
INTRAMOLEKULARE
REORGANISATIONSENERGIE
.
131
DIE
FREIE
REAKTIONSENERGIE
AG
.
131
DIE
REORGANISATIONSENERGIE
X
S
DES
LOESUNGSMITTELS
.
132
5.2.2.
DIE
ELEKTRONTRANSFERRATE
IN
ABHAENGIGKEIT
VON
AG
.
134
5.2.3.
DIE
ELEKTRONTRANSFERGESCHWINDIGKEIT
IN
ABHAENGIGKEIT
VOM
LOESUNGSMITTEL
.
141
5.2.4.
DIE
ELEKTRONTRANSFERGESCHWINDIGKEIT
IN
ABHAENGIGKEIT
VON
DER
TEMPERATUR
.
143
5.2.5.
BEMERKUNGEN
ZUR
MEHRFACH-EXPONENTIALITAET
DER
FLUORESZENZ.
149
5.2.6.
VERGLEICH
DER
ERGEBNISSE
MIT
RESULTATEN
ANDERER
ARBEITSGRUPPEN
.
152
5.3.
DAS
PORPHYRIN
ALS
MOEGLICHER
ELEKTRONAKZEPTOR
.
164
5.4.
DIE
MEHRSTUFIGEN
SYSTEME
ALS
MODELLE
FUER
DEN
PRIMAERSCHRITT
DER
PHOTOSYNTHESE
.
165
5.4.1.
INTERPRETATION
DER
MESSERGEBNISSE
.
165
5.4.2.
VERGLEICH
DER
TRIADEN
MIT
DER
BAKTERIELLEN
PHOTOSYNTHESE
.
171
6.
EINFLUSS
DYNAMISCHER
DIELEKTRISCHER
EIGENSCHAFTEN
DES
LOESUNGSMITTELS
AUF
DEN
INTRAMOLEKULAREN
ELEKTRONTRANSFER
174
6.1.
EINFUEHRUNG
.
174
INHALTSVERZEICHNIS
V
6.2.
LOESUNGSMITTEL-KONTROLLIERT
ADIABATISCHER
ELEKTRONTRANSFER
.
176
6.3.
DISKUSSION
DER
MESSERGEBNISSE
ZUM
LOESUNGSMITTEL-KONTROLLIERT
ADIABATISCHEN
ELEKTRONTRANSFER
.
178
7.
ZUSAMMENFASSUNG
187
ANHANG
A
191
ANHANG
B
193
ANHANG
C
195
LITERATURVERZEICHNIS
201 |
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