Extraktive Aufarbeitung bestrahlter Kernbrennstoffe:
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Berlin
Akad.-Verl.
1960
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Seite
1 Einleitung................................. 1
1.1 Die bekannten Aufarbeitungstuethoden (Überblick).............. 1
1.2 Vorbereitung der Brennelemente für den Extraktionsprozeß.......... 4
1.21 Der Aufbau eines Brennelementes................... 4
1.22 Arten von Brennelementen...................... 7
1.221 Feste Brennstoffe........................ 7
1.222 Plüssige Brennstoffe....................... 8
1.23 Auflösen der Brennelemente und Herstellung der wäßrigen Phase..... 9
1.231 Entmantelung......................... 9
1.232 Lösen der Kerne........................ 11
1.3 Zusammensetzung der Lösung....................... 14
2 Die Wirkungsweise der Extraktionsmittel................... 20
2.1 Einleitung ............................... 20
2.11 Die Extraktionsmechanismen..................... 20
2.12 Die Extraktionsvariablen....................... 21
2.13 Beschreibung des Verteilungsgleichgewichtes.............. 23
2.14 Der Einfluß der Extraktionsmittelkonzentration auf die Verteilung..... 24
2.15 Aussalz- und Verdrängungseffekte................... 25
2.2 Ketone, Äther, Alkohole und Carbonsäureester als Extraktionsmittel...... 27
2.21 Wirkungsweise........................... 27
2.22 Literaturangaben über die Extraktion von Metallsalzen durch Äther. Ketone,
Alkohole, Ester........................... 32
2.3 Die Extraktion mit neutralen Organophosphorverbindungen.......... 33
2.31 Übersicht über die Verbindungsklassen................. 33
2.32 Der Einfluß der Struktur auf das Extraktionsvermögen.......... 33
2.33 Der Zustand gelöster Salze in neutralen Organophosphorverbindungen . . . 35
2.34 Der Zustand des Wassers und der Salpetersäure in TBP-Kohlemrnsserstoff-
Gemischen............................. 43
2.35 Beständigkeit der phosphororganischen Verbindungen und ihrer Lösungen in
Verdünnern gegenüber Strahlung und chemischer Einwirkung....... 45
2.351 Chemische Reaktionen..................... 45
2.352 Wirkung ionisierender Strahlung auf phosphororganisehe Verbindungen
und ihre Verdünner....................... 46
2.36 Literaturübersicht.......................... 48
VI11 Inhalt
Seite
2.4 Saure Organophosphorverbindungen.................... 52
2.41 Wirkungsweise ........................... 52
2.42 Abhängigkeit des Verteilungskoeffizienten von den einzelnen Variablen ... 57
2.421 Metallionenkonzentration.................... 57
2.422 Extraktionsmittelkonzentration ................. 59
2.423 pH-Abhängigkeit........................ 60
2.424 Der Einfluß anioniseher Komplexbildung in der wäßrigen Phase ... 60
2.425 Einfluß der Struktur der Organophosphorsäuren auf den Verteilungskoef-
fizienten ............................ 61
2.426 Der Einfluß des Verdünners................... 61
2.43 Synergistisehe Reagenzien ...................... 63
2.44 Selektive Extraktion einzelner Elemente................ 65
2.441 Uran und Vanadin....................... 65
2.442 Alkalimetalle und Erdalkalimetalle................ 67
2.443 Yttrium, Lanthan, Lanthaniden und Aktiniden .......... 67
2.444 Titan, Zirkon, Hafnium..................... 68
2.5 Amine, und quarternäre Ammonium-Salze................. 08
2.51 Allgemeines............................. 68
2.52 Theoretische Grundlagen der Aminextraktion.............. 69
2.53 Amine und Verdünner........................ 73
2.54 Strahlungsstabilität und chemische Resistenz.............. 74
2.55 Einfluß der Struktur des Amins.................... 74
2.551 Sulfataysteme......................... 76
2.552 Selektivität nnd Struktur.................... 78
2.56 Einfluß der Anionen auf die Extraktion ................ 79
2.57 Säureextraktion........................... 80
2.58 Anwendung der Aminextraktion.................... 82
2.6Chelate................................. 82
2.61 Theoretische Grundlagen der Chelatextraktion.............. 82
2.02 Einfluß des Lösungsmittels...................... ,S4
2.63 Einfluß der Wertigkeit des Kations .................. 84
2.64 1,3-Diketone............................ 84
2.65 8-Oxychinoline........................... 84
2.66 Tropolone ............................. 87
2.67 Cupferone.............................. 87
2.68 Andere Komplexbildner....................... g-
2.69 Strahlungsstabilität......................... gg
3 Das Extraktionsverhalten der Spaltmaterialien. Spaltprodukte und Korrosionsprodukte 89
3.1 Einleitung .................... 89
3.2 Thorium........................ 90
3.21 Extrahierbare Verbindungen..................... 90
3.22 Komplexbildung.............. 91
3.23 Hydrolyse ........................ . . . . . 92
Inhalt IX
Seite
3.3 Protaktinium.............................. 93
3.31 Extrahierbare Verbindungen..................... 93
3.32 Komplexbildung........................... 94
3.33 Oxydationsstufen.......................... 94
3.4 Uran.................................. 95
3.41 Extrahierbare Formen........................ 95
3.42 Oxydationsstufen.......................... 96
3.43 Komplexbildung........................... 97
3.44 Hydrolyse ............................. 98
3.5 Neptunium............................... 98
3.51 Extrahierbare Verbindungen..................... 98
3.52 Oxydationsstufen.......................... 99
3.53 Disproportionierung......................... 101
3.54 Hydrolyse ............................. 101
3.55 Komplexbildung........................... 101
3.6 Plutonium ............................... 102
3.61 Extrahierbare Verbindungen..................... 102
3.62 Oxydationsstufen.......................... 103
3.621 Reduktion und Oxydation der verschiedenen Wertigkeitsstufen .... 103
3.662 Disproportionierung von Pu-IV ................. 105
3.623 Disproportionierung von Pu-V.................. 105
3.624 Reduktion des Pu-VI durch alpha-Strahlung............ 106
3.63 Hydrolyse............................. 106
3.631 Plutonium-HI......................... 106
3.632 Plutonium-IV......................... 107
3.633 Pu-IV-Polymere........................ 107
3.634 Plutonium-V.......................... 109
3.635 Plutonium-VI......................... 109
3.64 Komplexbildung........................... 109
3.641 Plutonium-III......................... 109
3.642 Plutonium-IV......................... 110
3.643 Plutonium-V.......................... 111
3.644 Plutonium-VI......................... 111
3.7 Americium............................... 111
3.71 Extrahierbare Verbindungen..................... 111
3.72 Oxydationsstufen.......................... 113
3.8 Curium und Transcuriumelemente..................... 114
3.9 Ruthenium.............................. 115
3.91 Extrahierbare Verbindungen..................... 115
3.92 Redoxverhalten........................... 116
3.93 Komplexbildung und Hydrolyse.................... 116
3.10 Technetium............................... 118
X Inhalt
Seite
3.11Jod..................................U**
3.12 Zirkon/Niob...............................U9
3.121 Extrahierbare Verbindungen.....................U9
3.122 Komplexbildung und Hydrolyse...................121
3.13 Cer ..................................122
3.14 Seltene Erden..............................123
3.15 Erdalkalimetalle.............................125
3.16 Alkalimetalle..............................126
3.17 Korrosionsprodukte...........................126
4 Verfahrenstechnik der extraktiven Aufarbeitung ................128
4.1 Grundlagen zur Berechnung der Stufenzahl.................128
4.11 Der Verteilungssatz von Kernst....................128
4.12 Bestimmung des Extrahieraufwandes für kontinuierliche Gegenstromextrak-
tion................................130
4.121 Einleitung........................... 130
4.122 Das THiELE-McCABE-Diagramm................. 130
4.123 Rechnerische Ermittlung der theoretischen Stufenzahl........ 131
4.124 GiBBSsches Dreieckdiagramm.................. 133
4.125 Bestimmung der Kolonnenhöhe aus der theoretischen Stufenzahl . . . 134
4.126 Die Ermittlung des Extrahieraufwandes bei der Uran-Spaltprodukt-
trennung ........................... 135
4.127 Übergangseinheiten bei der Gegenstromextraktion......... 138
4.2 Extraktoren für die Kernbrennstoffaufarbeitung...............140
4.21 Allgemeines............................. 140
4.22 Füllkörperkolonnen......................... 142
4.23 Pulsierende Kolonnen........................ 145
4.24 Mixer-Settler............................ 155
4.25 Weitere Extraktoren......................... 162
4.26 Regelung von Extraktionskolonnen.................. 165
4.27 Vergleich der Extraktoren...................... 167
4.3 Nucleare Sicherheit ...........................170
4.31 Neutronenbilanz von Kemspaltungsreaktoren..............170
4.32 Neutronenmoderation........................171
4.33 Neutronenabsorption.........................172
4.34 Neutronenreflektion.........................172
4.35 Nucleare Sicherheit im Anlagenbau...................173
5 Prozesse zur extraktiven Aufarbeitung von bestrahlten Kernbrennstoffen ..... 176
5.1 Übersicht................................ 176
5.11 Die Stellung der Extraktion im KembrennstorTzyklus .......... 176
5.12 Allgemeines Schema der Extraktionszyklen............... 178
5.13 Auswahl der Extraktionsmittel und Extraktionsprozesse......... 181
Inhalt XI
Seite
5.14 Verbesserungen am Extraktionszyklus................. 185
5.141 Kreislaufführung wäßriger Abfälle................ 185
5.142 Verbesserung der Entseuchung bei erhöhter Temperatur....... 186
5.143 Rückflußsolventextraktionszyklen zur Pu-Endreinigung und Konzen-
trierung ............................ 187
5.144 Hilfsprozesse zur Spaltproduktentfernung............. 187
5.15 Verfahren zur Gewinnung von Np aus bestrahltem Natururan....... 190
5.2 Beschreibung einzelner Prozesse...................... 191
5.21 Redoxprozeß............................ 191
5.22 Hexon-25-Prozeß.......................... 191
5.23 Hexon-23-Prozeß.......................... 191
5.24 Butex-Prozeß............................ 192
5.25 Purex-Prozeß............................ 192
5.26 TBP-25-Prozeß........................... 193
5.27 Neptex-Prozeß........................... 194
5.28 Americiumextraktionsprozeß..................... 194
5.29 Extraktionsverfahren zur Behandlung der bestrahlten Kernbrennstoffe des
ersten Atomkraftwerkes der UdSSR.................. 195
5.210 Interim-23-Prozeß ......................... 196
5.211 Thorex-Prozeß........................... 196
5.212 Aminextraktionsprozesse ...................... 197
5.213 Chelatprozeß............................ 198
5.3 Extraktionsprozesse zur Gewinnung von Uran und anderer seltener Metalle aus Erz-
laugen ................................. 198
5.31 Allgemeines............................. 198
5.32 Dapex-Prozeß............................ 199
5.33 Monoalkylphosphorsäureprozeß.................... 200
5.34 Amex-Prozeß............................ 200
6 Ökonomisehe Betrachtungen zur Aufarbeitung von Kernbrennstoffen....... 202
Literatur .................................. 210
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