Thermodynamische Elektrochemie:
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Heidelberg
Hüthig
1962
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Thermodynamische Elektrochemie
von
DR-INGERICHLANGE
ordentlicher Professor fiir Physikalische Chemie,
Vorstand des Instituts für Physikalische Chemie
der Universität Erlangen-Nürnberg
in Gemeinschaft mit
D R PHIL NATHERMANNG Ö H R
Assistent am Institut fiir Physikalische Chemie
der Universität Erlangen-Nürnberg
Mit 193 Abbildungen
Ä
• V -
DRALFREDIICRIIIGVERLAGGMBHHEIDELBERG
INHALTSVE K ZEICHNIS
Vorwort 7
Liste der verwendeten Symbole 16
^ 1 Inhalt und Stellung der Elektrochemie im Rahmen der exakten Naturwissenschaften 21
2 Die elektrochemische Einzelphase im stromlosen Zustand
2 1 Chemische Potentiale von Ionen und Molekeln einer Einzelphase 28
2 2 Äußeres elektrisches Potential einer Einzelphase 31
2 3 Elektrisches Oberflächenpotential einer Einzelphase 31
2 4 Inneres elektrisches Potential einer Einzelphase 32
2 5 Reales Potential von Ionen in einer Einzelphase 32
2 6 Elektrochemisches Potential von Ionen in einer Einzelphase 35
3 Die elektrochemische Einzelphasebei fließendem Strom
3 1 Elektrische Spannung und Eeldstärke 36
3 2 Bewegung von Ionen 36
3 3 Leitfähigkeitsdaten für eine loneniirt in einer Phase 39
3 4 Leitfähigkeitsdaten einer Lösung eines vollständig dissoziierten
Elektrolyten 41
3 5 Leitfähigkeitsdaten einer Lösung eines unvollständig dissoziierten
Elektrolyten 43
3 6 Leitfähigkeitsdaten einer nicht unendlich verdünnten Lösung eines
starken Elektrolyten; Berücksich! igung interionischer Kräfte 45
3 7 Elektrochemische Wanderung von Ionen 46
3 8 Diffusion von Ionen 47
3 9 Größenordnungen vorkommender Leitfähigkeitsdaten 49
3 10 Theoretische Gesichtspunkte zur Beweglichkeit 50
4 Transportvorgänge in der nichtisothermen Einzelphase
4 1 Isotherme Definition der Überfühnmgswärmen 54
4 2 Die Überführungsaffinität in einer nichtisothermen Phase 54
4 3 Ludwig-Soret-Effekt in einer nicht isothermen Lösung neutraler
Teilchen 55
4 4 Thermoelektrischer Homogeneffekt, in einer Phase mit einer beweglichen
Ionenart (Elektronen) 56
4 5 Ludwig-Soret-Effekt und thermoelektrischer Homogeneffekt in einer
nichtisothermen Elektrolytlösung mit zwei beweglichen Ionenarten 56
4 6 Thomsonwärme 57
5 Die einfache Elektrode im elektrochemischen Gleichgewicht
5 1 Die einfache Elektrode, ihr Zählsinn und ihre Elektrodenreaktion 61
5 2 Die Elektrodenreaktionsladung, die Elektrodenreaktions-Ladungszahl z
und ihre Anwendungen 63
5 3 Die Galvanispannung als innere Elektrodenspannung 64
5 4 Zur Konzentrationsabhängigkeit der Gleichgewichts-Galvanispannung 65
541 Ion i in II in Phasenbindung 65
542 Ion i in II in Lösungsbindung 65
10 / nhultsverzeichnis
5T3 -3 Ion i in I L in Reaktionsbinilung; allgemeines (i7
544 Ion i in II in Reaktionsbinilung: Metallionen-Elektroden 68
545 Ion i in II in Reaktionsbinilung: Elektronen-Elektroden 68
546 Die saure Wasserstoffelekt rode 60
547 Die basische Wasserstoftelcktrode 69
548 Die saure SauerstofFelektn «le 70
549 Die basische SauerstofFeleUt rode 70
5 4 10 Die Chinhydronelektrode 71
6 Die Voltaspcinnunrj des elektrochem ischen Ziveiphasensyslenis
(i l Definition und Grundbezieliungen der Voltaspannung 73
0 2 Beziehungen der Gleichgewichts-Voltaspannung v zu den realen Poten
tialen \ und zu den loncnaiistrittsspannungen 51 des potentialbestim-
menden Ions 74
0 3 Zur Messung von Voltaspaiuumgen 75
0 4 Voltaspannungen des Systems Metall I / Metall 11 79
(i 5 Voltaspannungen des Systems Metall / Elektrolytlösung 81
Ii 6 Bestimmung realer Solvatat ionsenergien von Ionen auf Grund der
Voltaspannung Metall / Lösung ; 84
7 Die elektrochemische Doppelschichl
7 1 Allgemeines über die elektn 'chemische Doppelschieht 87
7 2 Starrer lonenanteil der elekt rochemischen Doppelschieht 89
7 3 Diffuser lonenanteil der elektrochemischen Doppelschicht 90
7 4 Definition und Bestimmungsmöglichkcit der Adsorption potential
bestimmender Ionen 91
7 5 Isotherme der Adsorption potentialbestimmender Ionen an einfachen
Elektroden 93
7 6 Isotherme der Adsorption putentialbestimmender Ionen an 2-2-fachen
Elektroden 94
7 7 Bestimmung der Kapazität der elektrochemischen Doppelschicht aus l\ 96
7 8 Zum Dipolanteil der elektrochemischen Doppelschicht 97
7 9: Hemmungen und Zeitbedarl' der Adsorption potentialbestimmender
Ionen 98
• 7 10 Adsorptionshemmungen an der 2-2-fachen AgJ-Schabelektrode 101
7:11 Elektrokinetische Erscheinungen ' 102
7 11 1 Elektrophorese 102
7 11 2 Sedimentationsspannung 103
7 11 3 Elektroosmose 104
7 11 4 Strömungsspannung 105
7 11 5 Bedeutung des elektrokinctischen Potentials für die Kolloidchemie 105
7 12 Die Elektrokapillarkurve 106
7 13 Bedeutung des lonenanteils der elektrochemischen Doppelschicht für
die Berührungselektrizität ' 108
7 14 Über piezoelektrische Erscheinungen 109
8 Phusenentlumsätze an slromdurchßotsenen einfachen Elektroden
5 1 Phasenenden und Phasenenilräume einer stromdurchflossenen Elektrode 112
8 2 Der Elektrodenreaktionsumsatz 114
'8 3 Der Wanderungsumsatz 115
8 4 Der Phasenendumsatz 116
8 5 Einige charakteristische Eiille des Phasenendumsatzes 117
8 6 Bedeutung und Komplikatinnsmöglichkeiten der Phasenendumsätze 118
Inhaltsverzeichnis _ 11
9 Peltiericärfiien nn einjachen Elektroden im reversiblen Strom •
9 1 Definition der Peltierwärmen ' 121
9 2 'Die Anteile der Elektrodenreaktions-Pelticrwärmen • 122
9 3 Pcltierwärmen an Systemen uns zwei Metallen ! 123
9 4 Elektrodenreaktions-Peltienvärmen an einfachen Klektroden
Metall / Lösung 124
9 5 Pcltierwärmen an Halbzeiten Metall / Metallverbindung / Lösung 125
10 Einige elektrochemische, Dreipkusensyslemr im elektrochemischen Gleichgewicht
10 1 Zwei einfache Elektroden in Serie bei einer potentialbestimmenden
Ionen art 127
10 2 Zwei einfache Elektroden in Serie bei zwei- verschiedenen potential
bestimmenden Ionenarten 129
11 Die ideale g dvonische Zelle im, Gleichgewicht
11 1 Die'wesentlichen Kennzeichen einer idealen galvanischen Zelle J32
11 2 Der Aufbau der elektrochemischen Kennzeichen einer idealen galva
nischen Zelle aus den entsprechenden Kennzeichen der beteiligten Phasen
und Elektroden 137
11 3 Allgemeine ehemische Thermodynamik einer idealen galvanischen Zelle /
bei reversiblem Strom 142
11 4 Die Konzentrationsabhängigkeit der Zollspannung 147
11 5 Die Differenzbeziehung für die Bezugsspannungen von idealen
Bezugszellen : 150
12 Die reale galvanische Zelle
12 1 Die reale galvanische Zelle mit einer Elektrolytphase 153
12 2 Die reale galvanische Zelle mit zwei aneinander stoßenden
Elektrolytphasen ' 154
12 3 Die reale Bezugszelle 157
12 4 Die Bedeutung der Bezugsspannungen für die Differenzbeziehung 162
13 Die galvanische Thermozelle
13 1 Definition der Thermospannung und der Thermokraft 165
13 2 Praktische Meßmöglichkeiten der Thermospannung und der Thermokraft 166
13 3 Der Aufbau der Thermospannung und der Thermokraft aus einzelnen
Spannungsanteilen 167
13 4 Theoretische Abschätzung der Thermokraft in Halbleiter-Thermoketten 168
13 5 Vorkommen der Thermokraft in einer beliebigen nichtisothermen Zelle 170
13 6 Beziehung der Thermokraft einer Thermokette zur Peltierwärme und zur
Thomsonwärme 173
13 7 Beziehungen der Thermokraft einer galvanischen Thermozelle zur Peltier
wärme und zu den Thomsonwärmen in den beiden Phasen mit je einer
Art beweglicher Ladungsträger 176
13 8 Absolute Thermokraft 179
14 Allgemeine liiermodi/namisch-kinetische Gesichtspunkte zu polarisierten Elektroden
14 1 Momentanwerte von Polarisationsgrößen einer Elektrode 181
14 2 Die Zeitabhängigkeit der Polarisation einer Elektrode 182
14 3 Momentanwerte der Polarisation sgrößen einer einfachen Elektrode bei
Mitberücksichtigung einer Diffusionsschicht 186
14 4 Die Zeitabhängigkeit der Überspannung an Elektroden mit einer
Diffusionsschicht 189
14 5 Polarisationserscheinungen bei einer stationären Diffusionsschicht 189
12 _ Inhaltsverzeichnis
14 6 'Stationäre Strom-überspannimgs-Kurven I(Ag^) einer einfachen Metall-
ionen-Elektrode bei reiner Konzentrations-Überspannung 191
14 7 Stationäre Strom-Überspannungs-Kurve I(Ag^) einer einfachen
Metallionen-Elektrode ohne Fremdelektrolyt bei ungehemmter
Elektrodengrenzreaktion 193
14 7 1 Konsequenzen aus der Elektroneutralität der Lösung 194
14 7 2 Der Gradient des elektrochemischen Potentials der Mez-Ionen
an der *-Fläche 194
14 7 3 Der stationäre Strom in Abhängigkeit von der
Konzentration c*[eZ an der *- Fläche 195
14 7 4 Der elektrische Potentialabfall in einer konvektionsfrei
angenommenen Diffusionssehicht 197
14 7 5 Die stationäre Strom-Überspannungs-Kurve 198
14 8 Stationäre Strom-Überspannungs-Kurve I(Ag^) einer einfachen
Metallionen-Elektrode bei Überlagerung von Aktivierungs- und
Konzentrations-Überspannung 199
14 8 1 Potentiale und Stoßströme im stromlosen Gleichgewicht • • • • 199
14 8 2 Die stationäre Strom-Überspannungs-Kurve 204
14 8 3 Der Grenzfall reiner Aktivierungs-Überspannung 207
14 8 4 Der Grenzfall reiner Konzeiitrations-Überspannung 209
14 8 5 Die Differenz der Überspannungsanteile Äff« und Ag* bei
stärkerer kathodischer Belastung 210
14 9 Nachpolarisationserscheinungen bei vorhandener Diffusionsschicht 210
15 Allgemeine, thermodynamisch-kinetixc he Gesichtspunkte zu polarisierten
galvanischen Zellen
15 1 Die Arbeitsspannung TJj und die Zellpolarisation AU i einer
galvanischen Zelle 212
15 2 Die Zeitabhängigkeit der Arbeitsspannung Vi und der Zellpolarisation
A Vi einer galvanischen Zelle 213
15 3 Der Aufbau der Zellpolarisafinn AUi aus einzelnen Ohmschen Potential
abfällen und Elektrodenpolarisationen : 214
15 4 Die Zellpolarisation A VJI,j einer Bezugszelle 216
15 5 Tliermodynamische Irreversibilitäts-Betrachtungen zur Zellpolarisation
bei einer Kreisprozeß-Belastung 219
15 6 Thermodynamische Kriterien einer belasteten Zelle unter Verwendung
von Arbeitsspannung Uj und Zellpolarisation AUi 221
15 7 Allgemeine thermodynamische Irreversibilitäts-Betrachtungen eines
Belastungsimpulses einer Zelle 223
15 8 Anwendung allgemeiner thermodynamischer Irreversibilitätskriterien
auf die Zellpolarisation zl{/ ] / einer belasteten Bezugszelle 226
15 9 Elektrochemisch-kinetische Hauptkennzeichen von Versuchselektroden 227
16 Die zweifache Elektrode
16 1 Einige stoffliche und thermoi lynamische Kennzeichen einer mehrfachen,
insbesondere einer zweifachen Elektrode 229
16 2 Ströme und Phasenendumsät ze an zweifachen Elektroden ohne Neutral
reaktion 230
16 3 Komplikationen durch Mitberücksichtigung einer Diffusionsschicht 234
16 4 Zweifache Elektroden mit Komplikationen durch eine Neutralreaktion 235
16 5 1-2-fache Doppelgleicligewicl i ts-Elektrode ohne ablaufende
Neutralreaktion : 236
16 6 1-2-fache Mischelektrode ohne ablaufende Neutralreaktion 241
Inhaltsverzeichnis 1 3
16 7 1-2-fache'Doppelgleichgewichts-Elcktrode mit ablaufender homogener
Neutralreaktion 246
16 8 Die H2-Elektrode als 1-2-fache Doppelgleichgewichts-Elektrode mit ab
laufender homogener Neutralreaktion - • 248
16 8 1 Elektrodenreaktionen und Neutralreaktion an der H2-Elektrode 248
16 8 2 Die gesamtstromlose H2-Elektrodo 249
16 8 3 Die gesamtstrombelastete H2-Elektrode 250
16 8 4 Die stationäre Strom-Spannung «-Kurve der H2-Elektrode '251
16 8 5 Konzentrationen in der Diffusionsschicht der H2-Elektrode 254 •
X 16 9 1-2-faehe Doppelgleichgewichts-Elektrode mit mäßiger Hemmung der
\ Neutralreaktion 257
16 10 1-2-fache Doppelgleichgewichts-Elektrode mit Neutralreaktion und
starker Hemmung der einen Elektrodenreaktion 257
16 11 1-2-fache Mischelektrode mit ablaufender Neutralreaktion 263
16 12 2-2-fache Doppelgleichgewichts-Elektrode 266
16 13 2-2-faehe Mischelektrode 271
17 Dreijache Elektroden mit zyklischen Elektmdenreaktionen
17 1 Beziehungen zwischen den Gleichgewichtswerten von g sowie v on TJH für ,
drei »zyklische« Elektrodenreaktioi lon '277
17 2 Gesamtstromlose dreifache Gleichgewichts-Elektroden 281
17 3 Gesamtstrombelastung einer gesamtstromlos dreifachen Gleichgewichts-
Elektrode 285
17 4 Gesamtstromlose dreifache Mischelektroden 286
17 5 Gesamtstrombelastete dreifache Mischelektroden 289
18 Die Deckschicht-Oleichgewichtselektrode
18 1 Allgemeine cheruisch-thermodynam ische Vorbemerkungen über die
Arten von Deckschicht-Elektroden 292
18 2 Elektrodenreaktionen an Deckschicht-Elektroden und ihre Parallel-
Kombination 293
18 3 Halbzellreaktionen an Deckschicht-Elektroden und ihre Parallel-
Kombination 295
18 4 Die meßbaren Bezugsspannungen UH einer stromlosen Deckschicht-
Gleichgewichtselektrode 296
18 5 Die meßbaren Bezugsspannungen //'H einer stromdurchflossenen
'Deckschicht-Gleichgewichtselektrode : 298
19 Die Deckschicht-Mischelektrode
19 1 Die Elektrodenreaktionen an Deckschicht-Mischelektroden 307
19 2 Teilströme und Gesamtstrom in Deckschicht-Elektroden mit
ungesättigter Lösung 308
19 3 Deckschicht-Elektroden mit übersättigter Lösung 315
20 Die Korrosions-Deckschicht-Elektrode
20 1 Die chemisch-thermodynamischen Voraussetzungen für Deckschicht-
Elektroden mit freiwilliger Korrosion 316
20 2 Elektrodenreaktionen an der Korrosions-Deckschicht-Elektrode und ihre
Elektroneutral-Kombmationen zu ehemischen Reaktionen an den
Zweiphasengrenzen 318
20 3 Halbzellreaktionen an der Korrosions-Deckschicht-Elektrode und deren
Elektroneutral-Kombinationen 321
20 4 Die meßbaren Gleichgewichts-Bezngsspannungen Z7H-einer Korrosions-
Deckschicht-Elektrode 325
14 Inhalt* Verzeichnis
20 5 Bezugszellcn mit einer Korrosions-Deckschicht-Elektrode mit drei
gleichzeitig auftretenden Halbzellreaktionen 328
20 5 1 Grcnzfälle stark überwiegender Q - oder Me+ - Leitfähigkeit 328
20 5 2 -Sonderfälle mit bestimmten aufgeprägten t/n-Werten 320
20 5 3 Der Gesamtstrom realer Korrosions-Deckschicht-Elektroden, ins
besondere die t/n-Bereiche bei verschwindendem Gesamtstrom 334
20 0 Komplikationen, falls das Ion X zugleich ©-Donator des
Redoxsystems ist 330
20 7 Beachtung und'Nachweis von Deckschichten auf Metallen 340
21 ßoppeldcckschicht-Elektroden, Passivität des Eisens
21 1 Thermodynamische Stabilitäfs-Kriterien bei Doppcldeckschicht-
Elektroden , 343
21 2 Die Abstufung der entsprechenden Grund-Bezugsspannungen /7h • 34S
21 3 Die FLAD B-Bezugsspannung des Eisens 350
21 4 Einschlägige chemisch-thermodynamische Eigenschaften der in
Betracht kommenden Phasen des Systems Fe/HoO 350
21 5 Die Elektrodenreaktionen an einschlägigen Halbzellcn
Eisen/Eiscnoxid/Lösung 354
21 fi Ursachen und Folgen des Abfalls des inneren elektrischen
Potentials in der Fe3C 4-Schieht • 358
21 7 Die bei hinreichender anod isolier Polarisation einsetzenden
neuen Elektrodenreaktionen 360
21 8 Fi, ADH -Bezugsspannung und I lalbzellreaktion nach Bildung
der y-FeaOs-Schicht 362
21 9 Deutung wichtiger Eigenschaft cn des Korrosionsstromes 365
21 10 Nicht-stationäres Schichtwachstum hei erhöhtem Un bis zum
erneuten stationären Zustand 367
21 11 Beziehungen zur chemischen Passivierung des Eisens 308
21 12 Charakteristische Eigenschaften des passiven Zustande» von
Metallen 369
21 13 Definitionen zur Passivität der Metalle 370
22 Uber Schabe/}ekle im Elektroden
Unter Mitarbeit, von H DIKTZ und H G WEIÜINOBR
22 1 Allgemeine Gesichtspunkte zum Schaben einer Elektrode 374
22 2 Zur Durchführung des Schabens 375
22 3 Elektrochemische Gesichtspunkte zum Schaben an einfachen
Metallionen-Elektroden ohne Deckschichten 376
22 4 Elektrochemische Gesichtspunkte zum Schaben an Metallelektroden
mitDeckschichten378
22 5 Elektrochemische Gesichtspunkte zum Schaben an Korrosions-
Deckschicht-Elcktroden 381
22 fi Elektrochemische Gesichtspunkte zum Schaben an passiven
Elektroden 382
22 7 Schlußbemerkungen zur Verwendbarkeit des Schabens 382
Anhang
A 1 Einige allgemeine Gesichtspunkte zur Dnrstel ln ng von Größen und von
Beziehungen zwischen Größen
A11A1 24 Übersicht I Uber die Darstellung von Größen und
von Beziehungen zwischen Größen 384
A 1 25 Erläuterungen zu Übersieht 1 388
Inhaltsverzeichnis
A 2 Die J U-P*4C-E'inpjehlung des MKSA-Mn ßsystems und die Dimension der
elektrischen Ladungseinheiten
A21 Anlaß zur Diskussion der elektrischen Ladungseinheiten 390
A22 Elektrische Ladungseinheiten auf Grund des CouLOMBSchen Gesetzes 391
A23 Elektrische Ladungseinheiten auf Grund des AMPERRschen Gesetzes 392
A 3 Empirie- und Definition im Kraftgesetz und die Dimension der Masse
A31 Die Frage der Unterscheidung von »träger« und »schwerer« Masse 395
A32 Der Grundversuch des Kraftgesetzes 395
A33 Der Grundversuch des Gravitationsgesetzes 390
A 4 Über die Zählgröße »Stoßmenge* und abgeleitete- Stoff mengenbegriffe
A41 A4 8 Übersicht IL Stoffmrnge und abgeleitete
Stoffmengenbegriffe 39S
A49 Erläuterungen zu Übersicht II 399
A4 10 Verallgemeinernder Hinweis auI »Zählgrößen« 403
A 5 Bemerkungen über Zustandsgrößen von Stoßsystemen » 404
A 0 Kennzeichnung d er Zusammensetzung von, Mischphasen
A ( 1 Absolute Kennzeichnung der Zusammensetzung von Mischphas'en 407
A (i 2 Kennzeichnung durch Quotienten von Größen gleicher Dimension;
Konzentration im weiterem Sinn , 408
A (i 3 Kennzeichnung durch volumenbezogr ne Größen; Konzentration 408
A04 Kennzeichnung durch besondere, in der Chemie übliche Quotienten
von Zahlen werten ' 409
Namenverzeichnis 411
Sachverzeichnis 414 |
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