Tieftemperaturoxidation von CO an Pt/CeO2-haltigen Katalysatoren: Mechanistische und reaktionstechnische Untersuchung des Einflusses einer reduktiven Aktivierung auf die Oxidationsfunktion von CO an Pt/CeO2-haltigen Katalysatoren
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Düren
Shaker
2019
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| Series: | Berichte aus der Chemie
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|---|---|
| adam_text | INHALTSVERZEICHNIS
ABKUERZUNGSVERZEICHNIS
..........................................................................................................................................................
IV
1.
EINFUEHRUNG
............................................................................................................................................................................
1
1.1.
M
OTIVATION
.......................................................................................................................................................
1
1.2.
A
UFGABENSTELLUNG
............................................................................................................................................
2
2.
STAND
DER
WISSENSCHAFT
UND
TECHNIK
....................................................................................................................
4
2.1.
A
BGASNACHBEHANDLUNG
IN
D
IESELFAHRZEUGEN
...................................................................................................
4
2.1.1.
AKTUELLER
STAND
...........................................................................................................................................
4
2.1.2.
ZUKUENFTIGE
HERAUSFORDERUNGEN
FUER
DIE
ABGASNACHBEHANDLUNG
............................................................
5
2.2.
K
ONZEPTE
ZUR
T
IEFTEMPERATURUMSETZUNG
VON
CO
............................................................................................
6
2.2.1.
EDELMETALLFREIE
KATALYSATORKONZEPTE
.......................................................................................................
6
2.2.2.
GETRAEGERTE
EDELMETALLKATALYSATOREN
........................................................................................................
7
2.3.
C
EROXID
GETRAEGERTE
P
LATINKATALYSATOREN
........................................................................................................
9
2.3.1.
STABILITAET
VON
PT/CEO2-KATALYSATOREN
.......................................................................................................
9
2.3.2.
AKTIVITAET
REDUZIERTER
UND
OXIDIERTER
PT/CECH
-
KATALYSATOREN
..............................................................
12
2.3.3.
PRAEPARATIONSMETHODE
ZUR
HERSTELLUNG
ATOMAR
DISPERSER
PT/CEO2
KATALYSA-TOREN:
DAS
KONZEPT
DES
,ATOM
TRAPPINGS
...................................................................................................................................................
12
2.4.
M
ECHANISMUS
DER
CO-O
XIDATION
AN
P
T
/C
E
O2
K
ATALYSATOREN
......................................................................
13
2.5.
D
IE
FT-IR
S
PEKTROSKOPIE
VON
P
T
/C
E
O?
K
ATALYSATOREN
...................................................................................
15
2.5.1.
CO
ADSORPTION
AUF
PLATIN
.........................................................................................................................
15
3.
METHODEN
............................................................................................................................................................................
18
3.1.
S
YNTHESE
VON
PT/AL2O3-CEO2
K
ATALYSATOREN
................................................................................................
18
3.1.1.
PULVER
........................................................................................................................................................
18
3.1.2.
MONOLITHKATALYSATOREN
...........................................................................................................................
18
3.2.
V
ERMESSUNG
DER
KATALYTISCHEN
A
KTIVITAET
.......................................................................................................
19
3.2.1.
DIE
DYNAMISCHE
MODELLGASANLAGE
.........................................................................................................
19
3.2.2.
VORBEHANDLUNGSSCHRITTE
UND
NOMENKLATUREN
.......................................................................................
21
3.3.
A
NALYTISCHE
M
ETHODEN
..................................................................................................................................
25
3.3.1.
DRIFT-SPEKTROSKOPIE,
XRD
....................................................................................................................
25
3.3.2.
BILDGEBENDE
METHODEN
(TEM
UND
AC-STEM
)
........................................................................................
26
3.4.
E
XPERIMENTELLE
B
ESTIMMUNG
DER
R
EAKTIONSORDNUNG
....................................................................................27
3.5.
M
ODELLIERUNG
VON
M
ONOLITHKATALYSATOREN
.................................................................................................28
3.5.1.
BILANZGLEICHUNGEN
ZUR
BESCHREIBUNG
DER
TRANSPORTVORGAENGE
IM
MONOLITHEN
..................................
28
4.
ERGEBNISSE
UND
DISKUSSION
.........................................................................................................................................
31
4.1.
C
HARAKTERISIERUNG
DES
PT/AL2O3-CEO2
K
ATALYSATORS
:
A
TOMAR
DISPERSES
P
LATIN
AUF
C
EROXID
.......................
33
4.1.1.
CHARAKTERISIERUNG
MIT
TEM
UND
A
C-STEM
.............................................................................................
33
4.1.2.
DRIFT-SPEKTROSKOPIE
................................................................................................................................
36
4.1.3.
XRD
............................................................................................................................................................
37
4.1.4.
KATALYTISCHE
AKTIVITAET
..............................................................................................................................
38
4.1.5.
ZUSAMMENFASSUNG
UND
INTERPRETATION
AUS DEN
CHARAKTERISIERUNGSDATEN
GEALTERTER
PT/AHCH-CECH
KATALYSATOREN
..........................................................................................................................................................
39
4.2.
R
EDUKTIVE
A
KTIVIERUNG
VON
C
EROXID
-
HALTIGEN
P
LATIN
-K
ATALYSATOREN
...........................................................
41
4.2.1.
KONVENTIONELLE
AKTIVIERUNG
UND
KURZPULSAKTIVIERUNG
VON
PT/AHO3-CEO2-
HALTIGEN
KATALYSATOREN
.
42
4.2.2.
HERSTELLEN
DES
ANWENDUNGSBEZUGS:
ZWEISTUFENAKTIVIERUNG
...............................................................
44
4.3.
U
NTERSUCHUNGEN
ZUR
S
INTERUNG
UND
R
EDISPERSION
DES
P
LATINS
.....................................................................
46
4.3.1.
VERFOLGUNG
DER
PT-SINTERUNG
MIT
IN-SITU
DRIFT-SPEKTROSKOPIE
............................................................
46
4.3.2.
TEM
STUDIE
ZUR
PLATINSINTERUNG
..............................................................................................................
48
4.3.3.
AKTIVITAETS-PARTIKELGROESSENKORRELATION
UND
ROLLE
DER
PARTIKELGROESSE
FUER
DIE
PULSAKTIVIERUNG
............
51
4.4.
P
OTENTIAL
DER
P
ULSAKTIVIERUNG
-T
IEFTEMPERATUR
O
XIDATIONSKATALYSE
......................................................... 54
4.4.1.
STABILITAET
DES
AKTIVIERUNGSEFFEKTS
BEI
VERSCHIEDENEN
TEMPERATUREN
.................................................
56
4.4.2.
DEMONSTRATION
DES
AKTIVIERUNGSEFFEKTS
AN
EINEM
DYNAMISCHEN
FAHRZYKLUS
.....................................
58
4.5.
K
INETIK
DER
A
KTIVIERUNG
UND
D
EAKTIVIERUNG
...................................................................................................
60
4.5.1.
DIE
DEAKTIVIERUNGSKINETIK
........................................................................................................................
60
4.5.2.
DIE
AKTIVIERUNGSKINETIK
............................................................................................................................
61
4.5.3.
ZUSAMMENFASSUNG
DER
ERGEBNISSE
ZUR
AKTIVIERUNGS-/DEAKTIVIERUNGSKINETIK
....................................
66
4.6.
W
AS
KONTROLLIERT
DIE
T
IEFTEMPERATURAKTIVITAET
?
(E
INFLUSS
VON
NO
X
,
HC,
UND
W
ASSER
)
................................67
4.6.1.
EINFLUSS
VON
NO
X
........................................................................................................................................
67
4.6.2.
EINFLUSS
VON
PROPEN
.................................................................................................................................
69
4.6.3.
EINFLUSS
VON
WASSER
..................................................................................................................................
72
4.7.
M
ECHANISTISCHE
A
SPEKTE
DER
CO-O
XIDATION
AN
P
T
/C
E
O
2
................................................................................82
4.7.1.
REAKTIONSORDNUNGSSTUDIE
AN
PT/CEOE2
...................................................................................................
82
4.8.
K
ONZEPT
ZUR
M
ODELLIERUNG
DES
REVERSIBLEN
D
EAKTIVIERUNGSEFFEKTS
..............................................................
89
4.8.1.
SKALIERUNG
DER
AKTIVITAETEN
MIT
DEM
SCHNITTSTELLENANTEIL
ZWISCHEN
PT
UND
CEROXID
..........................
90
4.8.2.
DIE
RATENGLEICHUNGEN
.............................................................................................................................
91
4.8.3.
ANPASSUNG
DES
MODELLS
AN
DIE
DEAKTIVIERUNGSKINETIK
...........................................................................
92
4.8.4.
MODELLSTUDIE:
EINFLUSS
DER
AKTIVIERUNGSZEIT
AUF
DIE
CO-OXIDATIONSAKTIVITAET
......................................
95
5.
ZUSAMMENFASSUNG
.........................................................................................................................................................
98
6.
AUSBLICK
..............................................................................................................................................................................
102
7.
LITERATURANGABEN
.........................................................................................................................................................
104
SEITE
II
8.
ANHANG. .116
8.1.
TEM
B
ILDER
ZUR
REDUKTIVEN
A
KTIVIERUNG
......................................................................................................
116
8.1.1.
REDUKTION
VON
ZWEI
MINUTEN
BEI
250C
MIT
5%
CO
.............................................................................
116
8.1.2.
NACH
REDUKTION
(2
MIN,
250C,
5%
CO)
+
LIGHT-OFF
............................................................................
119
8.1.3.
REDUKTION
VON
30
MINUTEN
BEI
250C
MIT
5%
CO
................................................................................
122
8.1.4.
REDUKTION
(30
MINUTEN
BEI
400C
MIT
5%
CO)
+
LIGHT-OFF
.................................................................
124
SEITE
III
|
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