Untersuchung von Sauerstoffreaktionen an Pt-basierten Modellelektroden auf Yttriumoxid-stabilisiertem Zirconiumdioxid:
Gespeichert in:
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| Format: | Abschlussarbeit Buch |
| Sprache: | German |
| Veröffentlicht: |
Düren
Shaker Verlag
2019
|
| Schriftenreihe: | Bayreuther Beiträge zu Materialien und Prozessen
Band 12 |
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| Online-Zugang: | Inhaltsverzeichnis Inhaltsverzeichnis |
| Beschreibung: | XIV, 234 Seiten Illustrationen, Diagramme 21 cm, 372 g |
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|---|---|
| adam_text | INHALTSVERZEICHNIS
VORWORT
DER
HERAUSGEBER
.....................................................................................
V
KURZFASSUNG
..........................................................................................................
VII
SUMMARY
................................................................................................................
IX
1
EINLEITUNG
............................................................................................................
1
1.1
MOTIVATION
.......................................................................................................
1
1.2
STAND
DER
FORSCHUNG
UND
NEUARTIGES
KONZEPT
...........................................
4
1.3
ZIELE
DER
ARBEIT
..............................................................................................
5
1.4
STRUKTUR
DER
ARBEIT
.........................................................................................
5
2
GRUNDLAGEN
UND
LITERATURUEBERBLICK
...............................................................
7
2.1
MATERIALIEN
.....................................................................................................
7
2.1.1
FESTELEKTROLYT
YTTRIUMOXID-STABILISIERTES
ZIRCONIUMDIOXID
(YSZ)
....
7
2.1.2
ELEKTRONENLEITER
PLATIN
........................................................................
9
2.2
ELEKTRODENPROZESSE
IM
SYSTEM
PT(O2)|YSZ
..............................................
10
2.2.1
PROZESSE
AUF
DER
PLATINOBERFLAECHE
..................................................
11
2.2.1.1
THERMODYNAMISCH
STABILE
ZUSTAENDE
AUF
DER
PT-OBERFLAECHE
....
12
2.2.1.2
ADSORPTION
UND
DESORPTION
VON
O2
AUF
PT
..................................
13
2.2.1.3
SAUERSTOFFDIFFUSION
AUF
DER
PLATINOBERFLAECHE
..............................
15
2.2.1.4
CO-LIMITIERUNG
ADSORPTION
UND
OBERFLAECHENDIFFUSION
...............
17
2.2.2
LADUNGSTRANSFER
...............................................................................
18
2.2.3
KAPAZITIVE
EFFEKTE
IM
PT|YSZ-ELEKTRODENSYSTEM
...........................
19
2.2.4
GASPHASENDIFFUSION
.........................................................................22
2.2.5
SAUERSTOFFDIFFUSION
DURCH
PT-KORNGRENZEN
.....................................24
2.2.6
PLATINOXID
..........................................................................................
26
2.3
METHODEN
ZUR
ELEKTROCHEMISCHEN
CHARAKTERISIERUNG
...............................28
2.3.1
ELEKTROCHEMISCHE
IMPEDANZSPEKTROSKOPIE
(EIS)
......................... 28
2.3.1.1
GRUNDLAGEN
..................................................................................
28
2.3.1.2
INTERPRETATION
MIT
ERSATZSCHALTBILDERN
........................................
30
2.3.1.3
ERSATZSCHALTBILDMODELLE
FUER
DAS
PT(02)|YSZ-SYSTEM
................34
2.3.2
ZYKLOVOLTAMMETRIE
(CV)
...................................................................36
2.3.3
EINFLUSS
VON
MESSANORDNUNGEN
.....................................................37
3
MODELLIERUNG
DER
ELEKTRODENPROZESSE
........................................................
39
3.1
AUFBAU
DES
MODELLS
.....................................................................................
39
3.1.1
ADSORPTION/DESORPTION
.....................................................................
41
XI
3.1.2
LADUNGSTRANSFER
..............................................................................
42
3.1.3
OBERFLAECHENDIFFUSION
.......................................................................
44
3.1.4
LADUNGSBILANZ
UND
POTENTIALE
.........................................................
47
3.1.5
MODELLPARAMETER
..............................................................................
50
3.2
ANREGUNG-
UND
AUSWERTEMETHODEN
...........................................................
52
3.2.1
IMPEDANZSIMULATION
MIT
RAPID
IMPEDANCE
....................................
52
3.2.2
BERECHNUNG
DER
ELEKTRODENWIDERSTAENDE
........................................
53
3.2.3
LOKALE
AKTIVIERUNGSENERGIEN
UND
PUE2-ABHAENGIGKEITEN
.................
53
3.3
SIMULATIONSERGEBNISSE
.................................................................................55
3.3.1
SIMULIERTE
IMPEDANZSPEKTREN
..........................................................
55
3.3.2
ABHAENGIGKEITEN
VON
SAUERSTOFFPARTIALDRUCK
UND
TEMPERATUR
......
57
3.3.3
GEOMETRIEEINFLUESSE
..........................................................................64
3.3.3.1
EINFLUSS
DER
DREIPHASENGRENZE
...................................................64
3.3.3.2
EINFLUSS
DER
PLATINOBERFLAECHENAUSDEHNUNG
...............................
66
3.4
ZUSAMMENFASSUNG
DER
SIMULATIONSERGEBNISSE
........................................70
4
EXPERIMENTELLES
................................................................................................
73
4.1
PROBENPRAEPARATION
.......................................................................................73
4.1.1
DICKSCHICHT-PROBEN
..........................................................................
73
4.1.2
DUENNSCHICHT-PROBEN
.........................................................................
75
4.2
MIKROSTRUKTURUNTERSUCHUNG
UND
GEOMETRIEVARIATION
.................................
76
4.2.1
METHODEN
FUER
MIKROSTRUKTURUNTERSUCHUNG
.......................................
76
4.2.2
MORPHOLOGIE/GEOMETRIE
VON
PT-ABOS-DICKSCHICHTELEKTRODEN
...... 78
4.2.2.1
VARIATION
DER
ZWEI-
UND
DREIPHASENGRENZEN
............................. 78
4.2.2.2
VARIATION
DER
ELEKTRODENDICKE
.....................................................79
42.2.3
ELEKTRODENBESCHAFFENHEIT
...........................................................
81
4.2.3
MORPHOLOGIE
VON
POROESEN
PT-YSZ-DICKSCHICHTELEKTRODEN
............ 84
4.2.4
MORPHOLOGIE
VON
PT-DUENNSCHICHTELEKTRODEN
...................................84
4.3
MESSTECHNIK
FUER
ELEKTROCHEMISCHE
UNTERSUCHUNGEN
............................... 87
4.3.1
AUFBAU
DES
MESSSTANDS
...................................................................87
4.3.2
ELEKTROCHEMISCHE
CHARAKTERISIERUNG
............................................. 88
5
EINFLUSS
DER
ELEKTRODENBESCHAFFENHEIT
AUF
DIE
IMPEDANZ
........................
93
5.1
*DICHTE
*
PT-AHOS-DICKSCHICHTELEKTRODEN
....................................................93
5.1.1
CHARAKTERISTIK
EINER
DICHTEN
PT-AHOS-ELEKTRODE
............................ 93
5.1.1.1
IMPEDANZSPEKTREN
UND
AUSWERTUNG
.......................................... 93
5.1.1.2
TEMPERATUR-
UND
PO2-ABHAENGIGKEITEN
DER
WIDERSTAENDE
.......... 98
5.1.1.3
TEMPERATUR
UND
PO2-ABHAENGIGKEITEN
DER
KAPAZITAETEN
..........
103
5.1.2
EINFLUSS
DER
GEOMETRIE
AUF
DIE
IMPEDANZ
....................................
106
XII
5.1.2.1
EINFLUSS
DER
DREI-
UND
ZWEIPHASENGRENZEN
.............................
106
5.1.2.2
EINFLUSS
DER
ELEKTRODENDICKE
....................................................
112
5.1.3
TRENNUNG
DER
SAUERSTOFFTRANSPORTWEGE
........................................
114
5.1.4
VISUALISIERUNG
DES
SAUERSTOFF-EINBAUORTES
..................................
123
5.1.5
ZUSAMMENFASSENDE
DISKUSSION
*DICHTE
*
PT-AHOS-ELEKTRODEN
..125
5.2
*UNDICHTE
*
PT-AHOS-ELEKTRODE
..................................................................
129
5.3
POROESE
PT-YSZ-DICKSCHICHT-ELEKTRODE
.....................................................
134
5.4
DUENNSCHICHTELEKTRODEN
..............................................................................
138
5.4.1
CHARAKTERISTIK
EINER
DUENNSCHICHTELEKTRODE
..................................
138
5.4.2
BEWERTUNG
DES
EINFLUSSES
DER
KORNGRENZEN
................................
141
5.5
ZUSAMMENFASSENDER
VERGLEICH
DER
ELEKTRODEN-SYSTEME
......................
143
6
MODELLANPASSUNG
UND
-VALIDIERUNG
...........................................................147
6.1
MODELLIERUNG
DER
REAKTIONSPFADE
IN
PT-AI2O3-ELEKTRODEN
....................
147
6.1.1
REAKTIONSPFAD
UEBER
DIE
OFFENE
DREIPHASENGRENZE
.....................
148
6.1.2
TRANSPORT
DURCH
DAS
ELEKTRODENVOLUMEN
.....................................
152
6.1.2.1
MODELLIERUNG
EINES
KORNGRENZPFADES
......................................
152
6.1.2.2
ANNAHME
EINES
GRADIENTEN
IN
DER
GASPHASE
.........................
159
6.1.2.3
ZUSAMMENFASSUNG
ZUM
VOLUMENPFAD
....................................
163
6.1.3
VERGLEICH
VON
RAND-
UND
VOLUMENPFAD
.......................................
164
6.2
UNDICHTE
UND
POROESE
DICKSCHICHT-ELEKTRODEN
..........................................
165
6.3
DUENNSCHICHTELEKTRODEN
..............................................................................
168
6.4
ZUSAMMENFASSUNG
DES
VERGLEICHS
MODELL-EXPERIMENT
.........................
171
7
UNTERSUCHUNGEN
IM
NIEDERTEMPERATURBEREICH
........................................
173
7.1
IMPEDANZUNTERSUCHUNGEN
........................................................................
173
7.2
UNTERSUCHUNGEN
MIT
ZYKLOVOLTAMMETRIE
..................................................
180
7.3
ZUSAMMENFASSUNG
DER
NIEDERTEMPERATUR-ERGEBNISSE
..........................
185
8
ZUSAMMENFASSUNG
UND
AUSBLICK
...............................................................
187
ANHANG
.................................................................................................................
193
A
WEITERE
BERECHNUNGEN
UND
AUSWERTUNGEN
................................................
193
AI
BERECHNUNG
EINES
PHASENDIAGRAMMS
AUS
DFT-DATEN
....................
193
A2
HERLEITUNG
GRENZSTROM
BEI
GASPHASENDIFFUSION
...............................
195
A3
BESTIMMUNG
DER
LENNARD-JONES-PARAMETER
.....................................
196
A4
ABSCHAETZUNG
DER
IONEN-
UND
LEERSTELLENKONZENTRATIONEN
................
198
A5
ABSCHAETZUNG
DES
DIFFUSIONSKOEFFIZIENTEN
FUER
TRACEREXPERIMENT
....
199
A6
ZU
DEN
GITTERELEKTRODEN
......................................................................
200
A6.1
ERGEBNISSE
DER
REGRESSION
MIT
CORNERSTONE
.................................
200
XIII
A6.2
HYPOTHESE
FUER
DIE
FLAECHENABHAENGIGKEIT
DES
WIDERSTANDS
R
LF
....
200
B
AKTIVIERUNGSENERGIEN
UND
VORFAKTOREN
AUS
DER
LITERATUR
...........................
203
C
EXPERIMENTELLE
DATEN
...................................................................................
205
C1
LISTE
ALLER
VERWENDETEN
PROBEN
.........................................................
205
C2
MASSE
GITTERELEKTRODEN
........................................................................
206
SYMBOLVERZEICHNIS
.............................................................................................
207
ABKUERZUNGSVERZEICHNIS
.....................................................................................
212
LITERATURVERZEICHNIS
...........................................................................................
214
PUBLIKATIONEN
IM
RAHMEN
DER
DISSERTATION
...................................................
231
ARTIKEL
IN
FACHZEITSCHRIFTEN
..............................................................................
231
ARTIKEL
IM
TAGUNGSBAND
...................................................................................
231
TAGUNGSBEITRAEGE
..............................................................................................
231
DANKSAGUNG
.........................................................................................................
233
XIV
|
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