Aktivierung, Desaktivierung und Reaktivierung von Direkt-Methanol-Brennstoffzellen:
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München
Verlag Dr. Hut
2017
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| adam_text | Inhaltsverzeichnis
1 Einleitung 1
1 1 Motivation 1
1 2 Ziele der Arbeit 2
2 Theorie der Brennstoffzelle 5
2 1 Geschichte der Brennstoffzelle 5
2 2 Übersicht der Brennstoffzellenarten 5
221 Wasserstoff-Brennstoffzelle 8
222 Direkt-Methanol-Brennstoffzelle 8
223 Alkalische Brennstoffzelle 9
224 Phosphorsäure-Brennstoffzelle 9
225 Schmelzkarbonat-Brennstoffzelle 10
226 Festoxid-Brennstoffzelle 10
2 3 Aufbau und Funktionsweise der Direkt-Methanol-Brennstoffzelle 11
2 4 Elektrochemische Grundlagen und Thermodynamik der DMFC 12
241 Elektrochemische Grundlagen und Thermodynamik der DMFC unter stromlosen
Bedingungen 13
242 Elektrochemische Grundlagen der DMFC unter Polarisation 16
3 Kinetik der Methanoloxidations- und SauerstofFreduktionsreaktion 21
3 1 Methanoloxidationsreaktion (MOR) 22
3 2 Sauerstoffreduktionsreaktion (ORR) 24
4 Komponenten der DMFC 27
4 1 Gasdiffusionsschicht 27
4 2 Fluidverteilerplatten 29
4 3 Membran 31
4 4 Katalysatorschicht 34
4 5 Präparation der Brennstoffzellenkomponenten 36
5 Aktivierung der DMFC 39
5 1 Aktivierungsprozeduren für die DMFC 40
511 Ex situ-Aktivierungsprozeduren 42
512 In situ-Aktivierungsprozeduren 43
5 2 Materialuntersuchungen während der Aktivierung in einer DMFC 50
6 Degradation der DMFC 53
6 1 Degradation der Membran 53
6 2 Degradation der Gas-Diffusionsschicht 56
6 3 Degradation des Katalysators 57
6 4 Degradation sonstiger Komponenten 61
6 5 Übersicht der DMFC-Degradation 62
651 Reaktivierungs-Maßnahmen 66
7 Messung von Halbzellenspannungen in DMFCs 69
7 1 Allgemeines über Referenzelektroden 69
7 2 Referenzelektroden in Brennstoffzellen 70
721 Auswahl eines Referenzsystems für die DMFC 70
722 Konfigurationsweisen für die DHE 71
723 Randeffekte bei der Verwendung der DHE in der DMFC 71
724 Weitere Referenzzellen für die DMFC 75
8 Methoden 79
8 1 Beschreibung der Versuchsanlagen für die Aktivierungsmessungen 79
8 2 Beschreibung der Versuchsanlagen für die Degradationsmessungen 80
8 3 Katalysatoruntersuchungen an der RDE 81
8 4 Ex sifu-Charakterisierungsmethoden 86
841 Mikroskopie und Spektroskopie 86
842 Sonstige ex situ-Messmethoden 87
9 Experimenteller Teil 89
9 1 Herstellung der DMFC-Komponenten 89
911 Integration der Referenzelektrode in die DMFC 93
912 Zusammenbau der DMFC 95
10 Aktivierungsuntersuchungen an einer DMFC 97
10 1 Methodologie der Auswertung 98
10 2 Variation der Befeuchtungsdauer der Anode 100
10 3 Abhängigkeit von der Reaktanden-Konzentration 103
10 4 Verwendung von synthetischer Luft während der Aktivierung 103
10 5 Variation der Methanolkonzentration während der Aktivierung 104
10 6 Einfluss der Temperatur auf die Aktivierung 105
10 7 Variation der Pressbedingungen der CCM 107
10 8 Wasserstoff-Aktivierungen 109
10 9 Hydrogen-Pumping 110
10 10 PEMFC-Modus 111
10 11 Aktivierung durch Vorbehandlung in Schwefelsäure 112
10 12 Einfluss des Nafion-Gehalts in den Elektroden 114
10 13 Einfluss der Messgeschwindigkeit während der Aktivierung 116
10 14 Trocknung der Zelle mit Stickstoff nach der Aktivierung 116
10 15 Unterbrechung der Sauerstoffzufuhr nach jeder Kennlinie 119
10 16 Befeuchtung der Kathode 120
10 17 Zusammenfassung Aktivierungsmessungen 123
11 Degradationsuntersuchungen an DMFC-Komponenten 125
11 1 Ex sibi-Degradation der Katalysatoren und des Trägermaterials 125
11 2 In situ-Degradation einer GDL 133
11 3 Degradation des Bipolarmaterials 136
12 Degradationsuntersuchungen an einer DMFC 139
12 1 „Dynamische“ Degradation im Vergleich zur Degradation bei konstanter Strom-
dichte 141
12 1 1 Veränderung der Katalysatoren über die Zeit 154
12 1 2 Temperaturabhängigkeit der Degradation 155
12 2 Einfluss der Unterbrechung auf die Degradation 157
12 2 1 Alterung einer Direkt-Methanol-Brennstoffzelle (DMFC) ohne Unterbrechung 158
12 2 2 Abhängigkeit der Alterung einer DMFC von der Unterbrechungsmethode 160
12 2 3 Bestimmung der optimalen Unterbrechungszeit während der Degradation 166
12 3 Bewertung der Degradationsversuche in der DMFC 171
13 Zusammenfassung 173
Abkürzungsverzeichnis 177
Symbolverzeichnis 179
Literaturverzeichnis 183
A Tabellenwerke und Weiteres I
A l Materialien I
A 2 Gerätschaften II
A 3 Oberflächencharakterisierung V
A 4 Thermodynamische Stabilitäten von Pt, Ru VII
A 5 Übersicht Aktivierungs- und Alterungsversuche der DMFC in der Literatur X
A 6 Thermische Degradation XXVII
A 7 Anpassung der Degradationskurven XXX
A71 Tabellarische Zusammenfassung der Degradationsmessungen XXXIII
B Aufbauten und technische Zeichnungen XXXVII
B l RDE-Messungen am Potentiostaten XXXVII
B 2 Technische Zeichnungen der Zellkomponenten XXXVII
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