Photokatalytische Wasserstoffbildung an einem Eisenhydrogenasen-Modell:
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2014
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ULM UNIVERSITY UNIVERSITAET
PHOTOKATALYTISCHE WASSERSTOFFBILDUNG AN EINEM
EISENHYDROGENASEN-MODELL
DISSERTATION ZUR ERLANGUNG DES DOKTORGRADES DR.RER.NAT.
DER FAKULTAET FUER NATURWISSENSCHAFTEN DER UNIVERSITAET ULM
VORGELEGT VON
DIPLOM-CHEMIKER MARKUS ALFRED SCHAUB
GEBOREN AM 30.11.1980
IN NEUSTADT AN DER AISCH
2014
HTTP://D-NB.INFO/1065465505
INHALTSVERZEICHNIS
1. EINLEITUNG L
2. NATUERLICHE PHOTOSYNTHESE 5
2.1 LICHTREAKTION 5
3. PHOTOPHYSIKALISCHE GRUNDLAGEN 7
3.1 ALLGEMEINE PHOTOPHYSIK 7
3.2 PHOTOPHYSIK VON RUTHENIUMPOLYPYRIDYLKOMPLEXEN 8
4. VOM VORBILD DER NATUR ZU ARTIFIZIELLEN SYSTEMEN 11
4.1 STAND DER FORSCHUNG 11
4.2 /NFERMOLEKULARE SYSTEME 11
4.3 OXIDATIVE UND REDUKTIVE LOESCHUNG 12
4.4 ENERGIETRANSFER NACH FOERSTER UND DEXTER 13
4.5 INTRAMOLEKULARE SYSTEME 14
4.6 RHODIUM, PLATIN UND PALLADIUM ALS KATALYSEZENTRUM 14
4.7 NATUERLICH VORKOMMENDE HYDROGENASEN STRUKTUR UND FUNKTION 16
4.7.1 [FE]-HYDROGENASEN 16
4.7.2 [NI,
FE]
-HYDROGENASEN 17
4.7.3 [FE,FE]-HYDROGENASEN 17
4.8 HYBRIDSYSTEME 21
4.8.1 IMMOBILISIERUNG AUFTI02 21
4.8.2 EINSCHLUSS IN INVERSEN MIZELLEN 22
4.8.3 KOVALENT GEBUNDENE CHROMOPHORE 24
4.8.4 MEHRKOMPONENTENSYSTEME 26
4.9 ARTIFIZIELLE [FEFE]-HYDROGENASEN UND FE-HYDROGENASEN 28
4.9.1 INTERMOLEKULARE SYSTEME. 28
4.9.2 INTRAMOLEKULARE SYSTEME 31
4.10 NITROGENASEN-MODELVERBINDUNGEN ALS POTENTIELLE KATALYSEZENTREN FUER
DIE
PHOTOKATALYTISCHE WASSERSTOFFPRODUKTION 32
4.10.1 STRUKTUR, EIGENSCHAFTEN UND REAKTIVITAET DER MODELKOMPLEXE 33
5. ZIELSETZUNG 38
6. SPEZIELLER TEIL 39
6.1 PHOTOKATALYTISCHE UNTERSUCHUNGEN AN FEBDT 39
6.1.1 EINFLUSS DER EINZELKOMPONENTEN AUF DIE KATALYSE 44
6.1.2 ACETONITRIL UND THF ALS
ORGANISCHES LOESUNGSMITTEL 44
6.1.3 ETSN ALS
ELEKTRONENDONOR. 46
6.1.4 ZUSAMMENFASSUNG KATALYTISCHE EXPERIMENTE 47
6.2 MECHANISTISCHE UNTERSUCHUNGEN 47
6.2.1 PHOTOINDUZIERTE ZERSETZUNG DES
PHOTOZENTRUMS 48
6.2.2 NEBENREAKTION AM EISENKATALYSATOR 49
6.2.3 ZUSAMMENFASSUNG MECHANISTISCHE UNTERSUCHUNGEN 57
6.3 STRATEGIEN ZUR STEIGERUNG DER KATALYTISCHEN AKTIVITAET 58
6.3.1 MODIFIKATION DES KATALYSATORS 58
6.3.2 ZUSAMMENFASSUNG MODIFIKATION DES KATALYSATORS 61
6.3.3 MODIFIKATION AM CHROMOPHOR. 62
6.3.4 1,10-PHENANTHROIIN ALS GRUNDKOERPER FUER NEUE BRUECKENLIGANDEN 62
6.3.5 SYNTHESE
VON 5-BROM BZW.
5,6-DIBROMOPHENANTHROLIN UND DER KORRESPONDIERENDEN
RUTHENIUMKOMPLEXE. 63
6.3.6 ORGANOMETALLISCHE KUPPLUNGSREAKTION ZUM AUFBAU DES BRUECKENLIGANDEN
65
6.3.7 SUZUKI KUPPLUNG 65
6.3.8 PALLADIUMKATALYSATOR 66
6.3.9 BASEN
66
6.3.10 LOESUNGSMITTELSYSTEM 66
6.3.2 3 REAKTIONSBEDINGUNGEN 66
6.3.12 SYNTHESE NEUARTIGER RUTHENIUMKOMPLEXE MITTELS SUZUKI- KUPPLUNG 67
6.3.12.1 STRUKTURELLE UNTERSUCHUNG VON RU5,6DIKETO UND RU5,6DIPHENOL 74
6.3.12.2 PHOTOPHYSIKALISCHE UNTERSUCHUNGEN 77
6.3.12.3 ELEKTROCHEMISCHE UNTERSUCHUNGEN 79
6.3.12.4 ABSCHLIESSENDE BEMERKUNG ZU DEN SUZUKI-KUPPLUNG 80
6.3.13 NUCLEOPHILE SUBSTITUTIONSREAKTION 81
6.3.13.2 UMSETZUNG MIT NATRIUMSALZEN DER NUCLEOPHILE 81
6.3.13.3 INSITU BILDUNG DES NUCLEOPHILS 85
6.3.13.3.1 STRUKTURELLE UNTERSUCHUNG 90
6.3.13.4 SYNTHESE DER RUTHENIUMKOMPLEXE 94
6.3.13.4.1 STRUKTURELLE UNTERSUCHUNG 97
6.3.13.4.2 PHOTOPHYSIKALISCHE UNTERSUCHUNGEN 98
6.3.13.4.3 ELEKTROCHEMISCHE UNTERSUCHUNG 100
6.3.14 EINFUEHRUNG EINES ZWEITEN METALLZENTRUMS 101
6.3.14.2 ENTSCHUETZUNG DER THIOEHTERFUNKTION 104
6.3.15 ABSCHLIESSENDE BEMERKUNG ZU DEN NUCLEOPHILEN SUBSTITUTIONSREAKTION
107
6.4 EINSATZ DER SYNTHETISIERTEN KOMPLEXE ALS CHROMOPHORE IN EINEN
MEHRKOMPONENTENSYSTEM 108
6.4.1 ORIENTIERENDE UNTERSUCHUNG BEZUEGLICH LIPOPHILER CHROMOPHORE UND
DER KATALYTISCHEN
AKTIVITAET 111
6.5 ABSCHLIESSENDE BEMERKUNG ZUM AUSTAUSCH DER CHROMOPHORE 113
7. ZUSAMMENFASSUNG 114
8 EXPERIMENTELLER TEIL 123
8.1 ARBEITSTECHNIK 123
8.2 LITERATURBEKANNTE SYNTHESEN 123
8.2.1 LIGANDEN 123
8.2.2 METALLKOMPLEXE 123
8.3 ANALYSEMETHODEN UND VERWENDETE GERAETE 124
8.3.1 NMR-SPEKTROSKOPIE. 124
8.3.2 MASSENSPEKTROMETRIE 124
8.3.3 ELEMENTARANALYSE 124
8.3.4 ROENTGENKRISTALLSTRUKTURANALYSE 124
8.3.5 UV/VIS-SPEKTROSKOPIE 125
8.3.6 EMISSIONSSPEKTROSKOPIE 125
8.3.7 IR-SPEKTROSKOPIE 125
8.3.8 ELEKTROCHEMIE 125
8.3.9 MIKROWELLE 125
8.3.10 PHOTKATALYTISCHE WASSERTOFFERZEUGUNG 125
8.3.11 SAUERSTOFFABNAHMEMESSUNGEN 126
8.4 SYNTHESE DER LIGANDEN 127
8.4.1 5,6-BIS(PHENYLTHIO)-L,L O-PHENANTHROLIN 127
8.4.2 BENZO[5,6][L,4]DITHIINO[2,3-FL[L,10]PHENANTHROLIN 129
8.5 SYNTHESE DER METALLKOMPLEXE 131
8.5.1 [RU(TBBPY)2L-(4-(L,10-PHENANTHROLIN-5-YL)PHENYL)ETHAN-L-ON](PF6}
2
131
8.5.2
[RU(TBBPY)2L.L'-((L,10-PHENANTHROLIN-5,6-DIYL)BIS(4,L-PHENYLEN))BIS(ETHAN-L-ON)][PF6]2
133
8.5.3 [RU(TBBPY)24,4'-(L,10-PHENANTHROLIN-5,6-DIYL)DIPHENOL][PF6]2. 136
8.5.4 [RU(TBBPY)2
5,6-BIS(PHENYITHIO)-L
L
10-PHENANTHROLINJ[PF6]2 138
8.5.5
[RU(TBBPY)2BENZO[5,6][L,4]DITHIINO[2,3-F}[L,10]PHENANTHROLIN][PF6]2. 141
8.5.6 [RU(TBBPY)Z4
L
4'-(L,10-PHENANTHROLIN-5,6-DIYL)DIBENZOLTHIOL](PF6)2 144
8.5.7 [RUFTBBPY)2L,L 0-PHENANTHROUNE-5-IHWL](PF
6
)
2
145
8.5.8 [RU(TBBPY)25,6-BIS(ETHYITHIO)-L
J
10-PHENANTHROLIN](PFS)
2
146
8.5.9 [RU(TBBPY
)2
5,6-BIS(PHENYITHIO)-L,10-PHENANTHROLINPTL2][PF6]2 147
8.5.10 [RU(TBBPY)A,4'-(HLO-PHENANTHROIIN-5,6-DIYL)DIBENZOLTHIOL](PF6)2
148
8.5.11 [FE(S4)(C0)(PPH3)J ('S4':
(L,2-BIS((2-MERCAPTOPHENYLTHIO)ETHANATO(2-))]J 149
8.5.12 [FE(CO)(N-'S
4
')]2
150
9 LITERATURVERZEICHNIS 151
10 ABKUERZUNGSVERZEICHNIS 162
11 DANKSAGUNG 165
12 LEBENSLAUF 166
13 SELBSTSTAENDIGKEITSERKLAERUNG 167 |
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