Holdings: Grenzen konventioneller Ansätze zur Beschreibung der effektiven Kinetik dreiphasiger heterogen-katalysierter Reaktionen

Grenzen konventioneller Ansätze zur Beschreibung der effektiven Kinetik dreiphasiger heterogen-katalysierter Reaktionen: Untersuchungen am Modellsystem der Ni-katalysierten Hydrierung von 1-Hexen

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Bibliographic Details
Main Author:	Fritz, Stefan (Author)
Format:	Thesis Book
Language:	German
Published:	Düsseldorf VDI-Verl. 2014
Edition:	Als Ms. gedr.
Series:	Fortschritt-Berichte VDI Reihe 3, Verfahrenstechnik ; 943
Subjects:	Hexen > 1- Hexane Prozessführung > Technik Dreiphasensystem Katalytische Hydrierung Heterogene Katalyse Reaktionssystem Reaktionsgeschwindigkeit Blasenbildung Gas-Dampf-Gemisch Wärmeübertragung Stoffübertragung Exotherme Reaktion Hochschulschrift
Online Access:	Volltext Volltext Inhaltsverzeichnis
Physical Description:	XIV, 163 S. Ill., graph. Darst.
ISBN:	9783183943036

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adam_text	INHALTSVERZEICHNIS ABKUERZUNGSVERZEICHNIS VIII 1 EINLEITUNG UND ZIELSETZUNG 1 2 HINTERGRUND 4 2.1 KLASSISCHE ANSAETZE ZUR BESCHREIBUNG HETEROGEN-KATALYSIERTER REAKTIONEN 4 2.1.1 DIE CHEMISCHE REAKTION UND DEREN INTRINSISCHE KINETIK 7 2.1.2 INNERER UND AEUSSERER STOFF- UND WAERMETRANSPORT 10 2.1.2.1 GAS-FLUESSIG-STOFFUEBERGANG 11 2.1.2.2 FLUESSIG-FEST-STOFFUEBERGANG 12 2.1.2.3 PORENDIFFUSION UND CHEMISCHE REAKTION 14 2.1.2.4 ZUSAMMENSPIEL DER STOFFTRANSPORTVORGAENGE UND DER CHEMISCHEN REAKTION 20 2.1.2.5 FLUESSIG-FEST-WAERMEUEBERGANG 21 2.1.3 EMPIRISCHE KORRELATIONEN ZUR BERECHNUNG VON KENNZAHLEN 22 2.1.3.1 KENNZAHLEN ZUR BESCHREIBUNG DER HYDRODYNAMIK 23 2.1.3.2 KENNZAHLEN ZUR BESCHREIBUNG DES WAERMETRANSPORTS 24 2.1.3.3 KENNZAHLEN ZUR BESCHREIBUNG DES STOFFTRANSPORTS 25 2.1.3.4 ANWENDBARKEIT DER ANALOGIE ZWISCHEN IMPULS-, WAERME- UND STOFFTRANSPORT 26 2.2 SIEDEPROZESSE 27 2.2.1 DER KLASSISCHE SIEDEPROZESS 28 2.2.2 ANALOGE MECHANISMEN ZUM KLASSISCHEN SIEDEPROZESS 31 2.3 DIE OSZILLATIONSTHEORIE 33 2.3.1 HINTERGRUND UND EINFLUSSFAKTOREN BEI DER OSZILLIERENDEN BLASENBILDUNG 34 2.3.2 KRITERIUM ZUR BLASENBILDUNG, PORENNUTZUNGSGRAD UND EFFEKTIVE REAKTIONS GESCHWINDIGKEIT 37 2.3.3 EINFLUSS DER PORENGEOMETRIE 40 2.3.4 KONSEQUENZEN UND MOEGLICHKEITEN DER OSZILLATION 42 3 ZIEL UND UMFANG DER VORLIEGENDEN ARBEIT 44 4 EXPERIMENTELLE METHODEN 46 4.1 DER SICHTZELLENREAKTOR 46 4.2 DER RUEHRKESSELREAKTOR 47 V HTTP://D-NB.INFO/1065399340 INHALTSVERZEICHNIS 4.3 DER RINGSPALTREAKTOR 48 4.4 AEUSSERER WAERMEUEBERGANG AM KATALYTISCHEN UND INERTEN PELLET 50 4.4.1 WAERMEUEBERGANG AM KATALYTISCHEN PELLET 51 4.4.2 WAERMEUEBERGANG AM INERTEN CU-PELLET 52 4.5 BESTIMMUNG DER KONZENTRATIONSVERHAELTNISSE VON HEXEN UND WASSERSTOFF 54 4.5.1 BESTIMMUNG DER HEXENKONZENTRATION IM UNTERKRITISCHEN ZUSTAND 55 4.5.2 BESTIMMUNG DER H 2 -KONZENTRATION IM UNTERKRITISCHEN HEXEN 55 4.5.3 KONZENTRATIONSVERHAELTNISSE IM UEBERKRITISCHEN TEMPERATURBEREICH 56 4.6 EXPERIMENTELLE BESTIMMUNG DER REAKTIONSGESCHWINDIGKEIT 57 4.6.1 DIE INTRINSISCHE KINETIK 57 4.6.1.1 DIE REAKTIONSORDNUNG 58 4.6.1.2 DER HAEUFIGKEITSFAKTOR UND DIE AKTIVIERUNGSENERGIE 59 4.6.2 DIE EFFEKTIVE REAKTIONSGESCHWINDIGKEIT 59 4.7 CHARAKTERISIERUNG DES KATALYTISCHEN PELLETS 60 4.7.1 BESTIMMUNG DER POROSITAET 61 4.7.2 BERECHNUNG DER TORTUOSITAET 61 4.7.3 BERECHNUNG DER EFFEKTIVEN WAERMELEITFAEHIGKEIT 63 4.8 INTENSIVIERUNG DER BLASENBILDUNG MIT NICHTKONVENTIONELLEN METHODEN 63 4.8.1 ZUSAETZLICHE BEHEIZUNG EINES KATALYSATORPELLETS 63 4.8.2 EINFLUSS EINES INERTEN FREMDGASES 64 4.8.3 EINFLUSS EINER KONISCHEN PORE 65 5 VERSUCHSERGEBNISSE UND DISKUSSION 67 5.1 CHARAKTERISIERUNG DES VERWENDETEN KATALYSATORS 67 5.2 VISUELLE UNTERSUCHUNGEN DER KATALYTISCHEN HEXENHYDRIERUNG 70 5.3 REAKTIONSTECHNISCHE UNTERSUCHUNGEN IM RUEHRKESSELREAKTOR 72 5.3.1 KONZENTRATIONSVERHAELTNISSE IM UNTERKRITISCHEN TEMPERATURBEREICH 72 5.3.2 KONZENTRATIONSVERHAELTNISSE IM UEBERKRITISCHEN TEMPERATURBEREICH 73 5.3.3 BESTIMMUNG DER INTRINSISCHEN KINETIK DER HEXENHYDRIERUNG 77 5.3.4 CHARAKTERISTIKA DER EFFEKTIVEN REAKTIONSGESCHWINDIGKEIT 79 5.3.5 UNTERSUCHUNGEN ZUM REAKTIONSVERHALTEN BEIM UEBERGANG IN DEN UEBERKRITISCHEN ZUSTAND 83 5.3.5.1 UEBERKRITISCHE TEMPERATUREN IM INNEREN DES KATALYTISCHEN PELLETS 84 5.3.5.2 UEBERKRITISCHE TEMPERATUREN IN DER BULKPHASE 85 5.4 REAKTIONSTECHNISCHE UNTERSUCHUNGEN IM RINGSPALTREAKTOR 87 5.4.1 EXTERNER WAERMETRANSPORT AM KUPFERPELLET 87 5.4.1.1 VERIFIKATION EMPIRISCHER KORRELATIONEN 88 5.4.1.2 STIMULATION DER BLASENBILDUNG UND EINFLUSS GELOESTER GASE AUF DEN WAERRME- UEBERGANG 92 5.4.2 WAERME- UND STOFFTRANSPORT IM KATALYTISCHEN SYSTEM 95 VI INHALTSVERZEICHNIS 5.4.2.1 EXPERIMENTELL BESTIMMTE REAKTIONSGESCHWINDIGKEIT UND GEMESSENE TEMPERATURDIFFERENZ BEI NIEDRIGEN FLUIDTEMPERATUREN VON CA. 80 C 96 5.4.2.2 EXPERIMENTELL BESTIMMTE REAKTIONSGESCHWINDIGKEIT UND GEMESSENE TEMPERATURDIFFERENZ BEI HOHEN FLUIDTEMPERATUREN VON CA. 215 C 97 5.4.2.3 ANALYSE DES WAERMEUEBERGANGS BEI DER KATALYTISCHEN REAKTION 98 5.5 PHAENOMENOLOGISCHE INTERPRETATION UND VERGLEICH MIT ANDEREN ARBEITEN 102 5.5.1 BLASENBILDUNGTEMPERATUR 102 5.5.2 AUSWIRKUNG DER WAERMESTROMDICHTE AUF DEN WAERMEUEBERGANG 104 5.5.3 AUSWIRKUNG VON OSZILLATIONEN AUF DEN WAERME-UND STOFFTRANSPORT 105 5.6 INTERPRETATION NACH KLASSISCHEN MODELLEN 109 5.6.1 BESTIMMUNG DER OBERFLAECHENKONZENTRATIONEN UEBER KONVENTIONELLE MODELLE 109 5.6.2 BESTIMMUNG DER OBERFLAECHENKONZENTRATION AUF BASIS DER GEMESSENEN EFFEKTIVEN REAKTIONSGESCHWINDIGKEIT 115 5.7 INTERPRETATION NACH DEM OSZILLATIONSMODELL 119 5.7.1 ANNAHME VON OSZILLATIONEN IN ALLEN POREN 120 5.7.2 ANNAHME VON OSZILLATIONEN IN GROSSEN POREN 122 5.8 METHODISCHE ANSAETZE ZUR INTENSIVIERUNG DES STOFF- UND WAERMETRANSPORTS 127 5.8.1 ZUSAETZLICHE BEHEIZUNG EINES KATALYSATORPELLETS 127 5.8.2 EINSATZ EINES ZUSAETZLICHEN INERTEN GASES (NJ) 131 5.8.2.1 EINFLUSS EINES INERTEN FREMDGASES AUF DIE EFFEKTIVE REAKTIONS GESCHWINDIGKEIT 131 5.8.2.2 EINFLUSS DES FREMDGASES AUF DEN AEUSSEREN WAERMETRANSPORT 132 5.8.3 EINFLUSS EINER KONISCHEN MAKROPORE 133 6 ZUSAMMENFASSUNG 135 7 SUMMARY 141 8 ANHANG 147 8.1 ANHANG A: HERLEITUNGEN WICHTIGER GLEICHUNGEN 147 8.1.1 STOFFBILANZ UNTER DER ANNAHME EINER EBENEN PLATTE 147 8.1.2 UEBERSCHUSSKRITERIUM I^INT IM INNEREN DES PARTIKELS 148 8.1.3 PORENNUTZUNGSGRAD UND MODIFIZIERTER THIELE-MODUL 149 8.2 ANHANG B: TABELLARISCHE MESSERGEBNISSE UND BERECHNETE WERTE DER RINGSPALT VERSUCHE 151 8.3 ANHANG C: PHYSIKALISCHE STOFFGROESSEN 153 9 LITERATURVERZEICHNIS 158 VEROEFFENTLICHUNGEN 163 VII
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