Luftgestützte Messung von HOx-Radikalkonzentrationen mittels Laser-induzierter Fluoreszenz auf einem Zeppelin NT: Untersuchung der atmosphärischen Oxidationsstärke der unteren Troposphäre
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Jülich
Forschungszentrum Jülich, Zentralbibliothek, Verl.
2014
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Reihe Energie & Umwelt ; 224 |
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INHALTSVERZEICHNIS
1. EINLEITUNG 1
2. GRUNDLAGEN 5
2.1. DIE UNTERE TROPOSPHAERE 5
2.2. TROPOSPHAERISCHE RADIKALCHEMIE 7
2.2.1. OH-PRIMAERQUELLEN IN DER TROPOSPHAERE 7
2.2.2. ABBAU VON SPURENGASEN IM KLASSISCHEN RADIKALZYKLUS 9
2.2.3. NICHTKLASSISCHE OH-REZYKLIERUNG 12
2.2.4. TROPOSPHAERISCHE RADIKALSENKEN 13
2.2.5. OH-REAKTIVITAET 14
2.3. MESSUNG VON HO
X
-RADIKALEN MITTELS LASER-INDUZIERTER FLUORESZENZ 15
2.3.1. FLUORESZENZMESSUNG VON OH 16
2.3.2. MESSUNG VON H02-RADIKALEN 21
2.3.3. GRUNDLAGEN DES KALIBRIERVERFAHREN 21
2.3.4. EIGENSCHAFTEN DES LIF-INSTRUMENTS 25
3. DIE MESSPLATTFORM ZEPPELIN NT 31
3.1. DER ZEPPELIN NT ALS MESSPLATTFORM 31
3.2. INSTRUMENTIERUNG DES ZEPPELINS 32
3.3. BESCHREIBUNG DER TOPPLATTFORM 34
4. EIGENSCHAFTEN DES LIF-INSTRUMENTS UND AUSWERTUNG DER MESSDATEN 43
4.1. KALIBRIERUNGEN 43
4.1.1. RADIKALQUELLEN 43
4.1.2. ABLAUF EINER KALIBRIERUNG 43
4.1.3. VERWENDUNG DER RADIKALQUELLEN 44
4.1.4. RADIKALQUELLENVERGLEICH VON RQL UND KALIF 46
4.2. ABHAENGIGKEIT DER MESSEMPFINDLICHKEIT VON AEUSSEREN PARAMETERN 47
4.2.1. LASERLEISTUNGSABHAENGIGKEIT UND ABHAENGIGKEIT VOM H20-MISCHUNGSVER-
HAELTNIS 47
4.2.2. DRUCKABHAENGIGKEIT DER MESSEMPFINDLICHKEIT 50
4.3. QUEREMPFINDLICHKEITEN 52
4.3.1. OZON-WASSER-INTERFERENZ 52
I
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INHALTSVERZEICHNIS
4.3.2. R02-INTERFERENZ DES H02-MESSKANALS 54
4.3.3. NO-INTERFERENZ DES HCVMESSKANALS 55
4.4. MESSEMPFINDLICHKEIT WAEHREND DER MESSKAMPAGNE 56
4.4.1. MESSEMPFINDLICHKEIT DES OH-KANALS 56
4.4.2. MESSEMPFINDLICHKEITEN DES H02-KANALS 58
4.5. GENAUIGKEIT DER HO
X
-MESSUNGEN 60
4.5.1. PRAEZISION DER HO
X
-MESSUNGEN 60
4.5.2. RICHTIGKEIT DER HO
X
-MESSUNGEN 61
4.5.3. GENAUIGKEIT DES HO2 ZU OH VERHAELTNIS 63
4.6. ZUSAMMENFASSUNG DER INSTRUMENTENEIGENSCHAFTEN 64
5. UEBERSICHT DER HO
X
-MESSDATEN 69
5.1. MESSKAMPAGNE IN ITALIEN 69
5.1.1. BESCHREIBUNG DER MESSREGION 69
5.1.2. FLUGPLANUNG 70
5.1.3. FLUGUEBERSICHT 71
5.2. MESSDATEN 73
5.2.1. ALLGEMEINE METEOROLOGISCHE UND CHEMISCHE BEDINGUNGEN 74
5.2.2. UEBERSICHT DER HO
X
-KONZENTRATIONEN 76
6. DISKUSSION DER HO
X
-KONZENTRATIONSMESSUNGEN 81
6.1. ABHAENGIGKEIT DER OH-KONZENTRATION VON J(0
1
D) 81
6.2. ABHAENGIGKEIT DER OH-KONZENTRATION VON NO
X
84
6.3. ABHAENGIGKEIT DER HO^-KONZENTRATION VON NO 87
6.4. HOG ZU OH VERHAELTNIS 89
6.5. EXPERIMENTELLES OH-BUDGET 90
6.6.
EXPERIMENTELL ABGESCHAETZTE
03
-PRODUKTIONSRATE 94
6.7. ZUSAMMENFASSUNG 96
7. RAEUMLICHE VARIABILITAET DER HO
X
-KONZENTRATIONEN 99
7.1. FLUG 49 AM 12. JULI 2012 99
7.2. FLUG 48 AM 10. JULI 2012 109
7.3. ZUSAMMENFASSUNG 112
8. MODELLIERUNG DER HO
X
-MESSDATEN 115
8.1. METHODIK 115
8.1.1. MODELLIERUNG DER FLUGDATEN 115
8.1.2. CHEMIEMECHANISMUS 116
8.1.3. EINFLUESSE DURCH DIE MESSPLATTFORM ZEPPELIN NT 118
8.1.4. UMGANG MIT DATENLUECKEN 119
8.1.5. MODELLUNSICHERHEIT 120
II
INHALTSVERZEICHNIS
8.2. UNTERSUCHUNG DES FLUGES 49 AM 12. JULI 2012 121
8.2.1. MODELLIERUNG DER HO
X
-KONZENTRATIONEN 122
8.2.2. BUDGETANALYSE 127
8.2.3. DISKUSSION EINZELNER HOEHENPROFILE 133
8.2.4. ZUSAMMENFASSUNG DER UNTERSUCHUNG VON FLUG 49 135
8.3. MODELL-MESSVERGLEICH ALLER HO
X
-FLUGDATEN 136
8.3.1. VERGLEICH DER OH-KONZENTRATIONEN 137
8.3.2. VERGLEICH DER HO^-KONZENTRATIONEN 139
8.3.3. VERGLEICH DER HOJ ZU OH VERHAELTNISSE 141
8.3.4. VERGLEICH DER OH-REAKTIVITAETEN 142
8.3.5. DISKUSSION DES VERGLEICHS VON MODELL MIT MESSUNG 143
8.4. HONO - EINE OH-PRIMAERQUELLE? 144
8.4.1. BILDUNG VON HONO 144
8.4.2. ZUSAETZLICHE GASPHASENBILDUNG VON HONO 146
8.4.3. VERGLEICH VON MODELL UND MESSUNG 147
9. ZUSAMMENFASSUNG UND AUSBLICK 151
A. ZEITREIHEN DER ITALIENMESSKAMPAGNE 155
B. ANHANG ZUR MODELLIERUNG 169
B.L. ERGAENZUNGEN DES RACM 169
B.2. EINFLUSS DER MODELLRANDBEDINGUNGEN 169
B.3. SYSTEMATISCHE UNSICHERHEITEN DURCH MESSUNGEN AUF DEM ZEPPELIN 172
B.3.1. ABSCHIRMUNG DURCH DEN ZEPPELIN 172
B.3.2. NO
X
-MESSUNG 175
B.4. INTERPOLATION VON DATENLUECKEN FUER DIE MODELLIERUNG 176
B.4.1. NADIRANTEIL DER AKTINISCHEN FLUSSDICHTE WAEHREND FLUG 46 176
B.4.2. HCHO-MESSUNGEN 177
B.5. EINFLUSS VON STEIGRATE UND NO
X
-GRADIENTEN AUF DIE MODELLIERUNG 179
III |
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