Molekulare und elektronische Aspekte photoelektrochemischer Reaktionen in Lichtumwandlungssystemen: eine experimentelle und theoretische Analyse des physikalisch-chemischen Verhaltens von Halbleiter-Oxid-Metall-Elektrolyt-Grenzflächen bei Belichtung
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Shaker
2014
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EINLEITUNG 13
I. PRINZIPIEN UND SYSTEME DER LICHTINDUZIERTEN ENERGIEUMWANDLUNG.. 19
1.1. FUNKTIONSWEISE EINER PHOTOELEKTROCHEMISCHEN ZELLE 24
1.2. ENTWICKLUNG VON SYSTEMEN ZUR SOLARENERGIEUMWANDLUNG 34
1.3. FORTSCHRITTLICHE KONZEPTE FUER DIE SONNENENERGIEUMWANDLUNG 44
1.4. MONOLITHISCHE LICHTINDUZIERTE WASSERSPALTUNGSSYSTEME 52
II. EXPERIMENTELLE GRENZFLAECHENMETHODEN: GRUNDLAGEN 57
11.1. ELEKTROCHEMISCHE METHODEN 57
11.2. IMPEDANZ-SPEKTROSKOPIE 62
11.3. ELEKTROCHEMIE IN MIKRODIMENSIONEN: DIE MIKROZELLE 65
11.4. IN-SYSTEM-SYNCHROTRON-STRAHLUNGSSPEKTROSKOPIE 66
III. ELEKTROKRISTALLISATION VON NANODIMENSIONIERTEN METALLINSELN 77
111.1. GRUNDLEGENDE ASPEKTE 77
111.2. DIE ELEKTROKRISTALLISATION VON INDIUM 84
111.3. DIE PHOTOELEKTRODEPOSITION VON CO AUF SILIZIUM 88
111.4. DIE ELEKTRODEPOSITION VON CO AUF NIOBOXID 98
111.5. DIE ELEKTROKRISTALLISATION VON EDELMETALLEN AUF SI-SUBSTRATEN 104
111.5.1.
KEIMBILDUNGSMECHANISMUS: CHEMISCHE UND ELEKTRONISCHE ASPEKTE 111
111.5.2.
ELEKTROCHEMISCHE UNTERSUCHUNGEN 118
111.6. AUFLOESUNGSVORGAENGE AUF SI-OBERFLAECHEN: TOPOGRAPHISCHE UND
ELEKTRONISCHE AUSWIRKUNGEN 122
IV. ANODISCHES WACHSTUM DUENNER OXIDSCHICHTEN 129
IV.L. ANODISCHES WACHSTUM VON SILIZIUMOXID 132
IV.1.1. DIE BILDUNG VON ULTRADUENNEN OXIDFILMEN 143
9
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IV.2. ANODISCHES WACHSTUM VON NIOBIUMOXID 149
IV.3. ANODISCH GEWACHSENE HOCH-ANGEORDNETE TICFE-NANOROEHREN 154
IV.3.1. WASSERSTOFF-EINLAGERUNG: OPTISCHE EFFEKTE 162
IVA ELEKTROCHEMISCHES OXIDWACHSTUM AUF INP 166
V. ELEKTROLYT/METALL/OXID/HALBLEITER-(EMOS)-KONTAKTE:
THEORETISCHE GRUNDLAGEN 183
V.L. DER MOS-KONTAKT 188
V.L.L. DER LADUNGSTRANSFER AN MOS-KONTAKTEN 191
V.1.2. NANODIMENSIONIERTE MOS-KONTAKTE 193
V.2. DER ELEKTROLYT/METALL/OXID/HALBLEITER-(EMOS)-KONTAKT 197
VI. DIE METALL/ELEKTROLYT-GRENZFLAECHE 207
VI.L. DAS KLASSISCHE MODELL DER DOPPELSCHICHT 209
VI.2. QUANTENMECHANISCHE BETRACHTUNGEN 211
VI.3. DER ELEKTRONENTRANSFER IN ELEKTROCHEMISCHEN PROZESSEN 221
VII. ELEKTROKATALYSE 229
VII.
1. KLASSISCHE UND QUANTENMECHANISCHE ASPEKTE 229
VII.2. UEBERLEGUNGEN ZUM URSPRUNG DER ELEKTROKATALYTISCHEN AKTIVITAET 236
VII.3. ZUR ELEKTROCHEMISCHEN REDUKTION DES WASSERS 245
VIII. ELEKTRONISCHE UND CHEMISCHE STRUKTUR DER
SI/SIOX/METALL-GRENZFLAECHE 253
VIII.1. ENERGIEZUSTAENDE AN DER SI/SICTE-GRENZFLAECHE 253
VIII.2. CHARAKTERISIERUNG VON OBERFLAECHENZUSTAENDEN MITTELS 258
ELEKTROCHEMISCHER IMPEDANZ 258
VIII.3. AUSWIRKUNG DER ELEKTRODEPOSITION VON EDELMETALLEN: BILDUNG 264
VON OBERFLAECHENZUSTAENDEN 264
10
VIII.4. DIE MODULATION DES GRENZFLAECHENPOTENTIALS IN
NANODIMENSIONIERTEN SI/SIOX/EDELMETALL-KONTAKTEN 275
VIII.5. EINFLUSS DER WASSERSTOFFENTWICKLUNG AUF DIE ABSCHEIDUNG 284
VON EDELMETALLEN: EINDIFFUNDIEREN VON WASSERSTOFF 284
VIII.6. DIE SI/SIOX/EDELMETALL/ELEKTROLYT-GRENZFLAECHE: 287
SPEKTROSKOPISCHES VERHALTEN 287
IX. SCHLUSSBEMERKUNGEN UND PERSPEKTIVEN 293
AKRONYME 303
LITERATURVERZEICHNIS 305
11
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