Mechanistische Untersuchungen zur Rhodium-katalysierten Hydroformylierung von 1,3-Butadien mit Phosphitchelatliganden: Experiment und Quantenchemie
Gespeichert in:
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| Format: | Abschlussarbeit Buch |
| Sprache: | German |
| Veröffentlicht: |
2014
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| Beschreibung: | Zsfassung in engl. Sprache |
| Beschreibung: | IV, 330 S. Ill., graph. Darst. |
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| adam_text | MECHANISTISCHE UNTERSUCHUNGEN ZUR RHODIUM-KATALYSIERTEN
HYDVOFORMYLIERUNG VON 1.3-BUTADIEN MIT
PHOSPHITCHELATLIGANDEN: EXPERIMENT UND QUANTENCHEMIE
SEBASTIAN SCHMIDT
DISSERTATION
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INHALTSVERZEICHNIS
1 ZUSAMMENFASSUNG 1
2 EINLEITUNG 17
2.1 ALLGEMEINER
HINTERGRUND ZUR HYDROFORINYLIERUNG 18
2.2 MECHANISMUS DER HYDROFORMYLIERUNG 20
2.2.1 COBALT-KATALYSIERTE HYDROFORINYLIERUNG 20
2.2.2 RHODIUIN-KATALYSIERTE HYDROFORMYLIERUNG 22
2.2.3 LIGANDENSYSTEME IN DER HYDROFORMYLIERUNG 28
2.2.4 HYDROFORMYLIERUNG VON BUTADIEN 37
3 KENNTNISSTAND UND ZIELSETZUNG 47
3.1 VORARBEITEN AUS DEIN ARBEITSKREIS 47
3.2 ZIELSETZUNG DER ARBEIT 54
4 VALIDIERUNG UND FEHLERBETRACHTUNG DER VERWENDETEN QUANTEN
CHEMISCHEN METHODEN 57
4.1 ALLGEMEINE GUETE VERSCHIEDENER DICHTEFUNKTIONALE 59
4.2 AUSWIRKUNGEN DER DISPERSIONSKORREKTUR AUF DIE KOMPLEXSTRUKTUREN ...
63
4.3 RELATIVE ISOMER-EIIERGIEN 71
4.4 GENAUIGKEIT DER BERECHNETEN IR-SPEKTREN 74
4.5 KORREKTUREN INITHILFE HOEHER-KORRELIERTER METHODEN 77
4.6 G-PROFILE IN LOESUNG 84
4.7 VERWENDETE THEORETISCHE METHODEN 88
5 THEORETISCHE BETRACHTUNGEN DES REAKTIONSMECHANISMUS 91
5.1 SYSTEMATISCHE NOMENKLATUR DER IUTERMEDIATE UND UEBERGANGSZUSTAENDE . .
92
5.2 INTERMEDIATE UND UEBERGANGSZUSTAENDE IM DETAIL 97
5.3 REAKTIOUSUIECHANISMUS UND ENERGIEPROFILE DES KATALYSEZYKLUS 116
5.4 BEISPIELE FUER KONKRETE REAKTIONSPFADE 121
6 IN SITU IR- UND NMR-SPEKTROSKOPISCHE UNTERSUCHUNGEN 125
6.1 IR-SPEKTROSKOPISCHE UNTERSUCHUNG DES J^-METHALLYLKOMPLEXES 125
I
INHALTSVERZEICHNIS
6.2 NMR-SPEKTROSKOPISCHE UNTERSUCHUNG
DES J^-METHALLYLKOMPLEXES 128
6.3 IN SITU IR-SPEKTROSKOPISCHE UNTERSUCHUNG DER HYDROFORMYLIERUNG ....
135
. 6.4 KINETISCHE UNTERSUCHUNGEN
ZUR HYDROFORMYLIERUNG 137
7 SYNTHESE VON STABILEN INTERMEDIATEN UND LIGANDSYNTHESE 145
7.1 SYNTHESE DER METHALLYL-KOMPLEXE
(L)RH(METHALLYL) 146
7.2 SYNTHESE DER METHALLYL-CO-KOMPLEXE
(L)RH(METHA]LYL)(CO) 148
7.3 SYNTHESE DER
BISPHOSPHITLIGANDEN 151
8 DEUTEROFORMYLIERUNG VON BUTADIEN 153
8.1 MECHANISTISCLIE GRUNDLAGEN 154
8.2 DEUTEROFORMYLIERUNG IM REACTIR AUTOKLAVEN 157
8.3 AUSWERTUNG UND
INTERPRETATION 159
9 MIKROKINETISCHES MODELL 165
10 KONFORMERENSUCHE MITTELS KRAFTFELD-RECHNUNGEN 181
11 LIGANDENSCREENING 189
11.1 EXPERIMENTELLES SCREENING IM CHEMSPEED ACCELERATOR 190
11.2 REPRODUKTION UND VORHERSAGE EXPERIMENTELLER SELEKTIVITAETEN
MIT DFT 198
12 STRUKTURELLE EFFEKTE DES LIGANDEN 203
12.1 VERGLEICH VON
RUCAPHOSPLIIT (LI) MIT TME-RUCAPHOSPHIT (L14) 203
12.2 QUALITATIVES QUADRANTENMODELL UND BISSWINKEL 211
13 AUSBLICK 215
14 EXPERIMENTELLER TEIL 219
14.1 ALLGEMEINE ARBEITSTECHNIKEN 219
14.2 LOESUNGSMITTEL UND REAGENZIEN 220
14.3 CHARAKTERISIERUNG DER VERBINDUNGEN 221
14.4 GASCHROMATOGRAPHIE 223
14.5 LIGANDSYNTHESEN 224
14.5.1 SYNTHESE VON 1,8-BISBENZYLOXYANTHRACHINON (V10) 224
14.5.2 SYNTHESE VON 1,8-BISBENZYLOXYANTHRACEN (VLL) 225
14.5.3 SYNTHESE VON L,8-BISBENZYLOXY-9,10-ETHANO-9,10-DIHYDRO-
ANTHRACEN (V12) 226
II
INHALTSVERZEICHNIS
14.5.4 SYNTHESE VON 1.8-DIHYDROXY-9,10-ETHANO-9,10-DIHYDRO-
ANTHRACEU (V13) 227
14.5.5 SYNTHESE VON 6-CHLORDIBENZO[D/][L,3,2]DIOXAPHOSPHEPIN (V16) . .
227
14.5.6 SYNTHESE VON
6-CHLOR-2,4,8,10-TETRAMETHYLDIBENZO(D,F]-
[L,3,2]DIOXAPHOSPHEPIN (V17) 228
14.5.7 SYNTHESE DES LIGANDEU RUCAPHOSPLIIT (LI) 229
14.5.8 SYNTHESE DES LIGANDEN TME-RUCAPHOSPHIT (L14) 230
14.6 SYNTHESE DER METALLKOMPLEXE . 231
14.6.1 SYNTHESE VON (COD)RH
(T
/
3
-L-METHALLYL) (V3) 231
14.6.2 SYNTHESE VON (L14)RLI(J/
3
-L-METLIALLYL) (V4) 232
14.6.3 SYNTHESE VON (L12)RH(J/
3
-L-METHALLYL) (V5) 234
14.6.4 SYNTHESE VON (L28)RH(JJ
3
-L-METHALLYL) (V6) 235
14.6.5 SYNTHESE VON (L14)RLI(TJ
3
-L-METHALLYL)(C0) (V8) 236
14.6.6 SYNTHESE VON (L28)RH(J
3
-L-METHALLYL)(CO) (V7) 237
14.7 HYDROFONNYLIERUNG IM CHEMSPEED ACCELERATOR 242
14.8 HOCH- UND MITTELDRUCK-NMR-EXPERIMENTE 247
14.8.1 REAKTION VON (L14)RH(7J
3
-L-METHALLYL) (V4) INIT CO UND H
2
. . . 248
14.8.2 REAKTION VON (L12)RLI(7J
3
-L-METHAL)YL) (V5) MIT CO UND H
2
. . . 249
14.8.3 REAKTION VON (L12)RH(J/
3
-L-METHALLYL) (V5) MIT
13
C0 249
14.9 IN SITU IR-SPEKTROSKOPIE 250
14.9.1 FUNKTIONSPRINZIP UND VERSUCLISAUFBAU 250
14.9.2 ALLGEMEINE ARBEITSWEISE 251
14.9.3 REAKTION VON (L14)RH(R;
3
-L-METLIALLYL) (V4) MIT CO UND H
2
* . . 252
14.9.4 HYDROFONNYLIERUNG VON BUTADIEN INIT (L14)R1
I
H(CO)2 253
14.9.5 KINETISCHE MESSUNGEN ZUR HYDROFONNYLIERUNG
VON BUTA
DIEN MIT (L14)RLIH(C0)2 254
14.9.6 KALIBRIERUNGSKURVE ZUR QUANTITATIVEN BESTIMMUNG DER
ALDEHYDKONZENTRATION 255
14.9.7 DEUTEROFORMYLIERUNG VON BUTADIEN MIT (L14)R
1I
H(CO)2 256
ANHANG 258
A EXPERIMENTELLE DATEN 259
A.L NMR-SPEKTREN 259
A.2 GC-KALIBRIERUNG 264
B ZUSAETZLICHE ANGABEN ZU DEN RECHNUNGEN 269
B.L KRAFTFELDPARAMETER 269
III
INHALTSVERZEICHNIS
B.2 BERECHNETE ENERGIEN 270
B.3 COUPLED-CLUSTER-KORREKTURTERME 291
B.4 REAKTIONSPROFILE UND MECHANISMUSUEBERSICHT 294
B.5 DATEN ZUM KINETISCHEN MODELL 298
B.6 HARDWARESPEZIFIKATION 304
C DANKSAGUNGEN 305
D ABKUERZUNGSVERZEICHNIS * 307
D.L VERWENDETE ABKUERZUNGEN 307
D.2 BEZEICHNUNG DER LIGANDEN 309
D.3 NUMMERIERUNG DER VERBINDUNGEN 314
E LITERATURVERZEICHNIS 317
IV
|
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