About the development of a process for the on-purpose production of propene out of ethene via a sequence of dimerization, isomerization and cross-metathesis: = Über die Entwicklung eines Prozesses für die selektive Umsetzung von Ethen zu Propen über eine Reaktionskaskade bestehend aus einer Dimerisierung, Isomerisierung und Kreuz-Metathese
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| adam_text | TABLE OF CONTENTS
1 INTRODUCTION 2
2 GENERAL PART 6
2.1 PROPENE 6
2.1.1 SIGNIFICANCE 6
2.1.2 ON-PURPOSE ROUTES FOR PROPENE PRODUCTION 7
2.2 DIMERIZATION AND OLIGOMERIZATION OF ETHENE 12
2.2.1 CATALYTIC SYSTEMS 13
2.2.2 NICKEL HYDRIDE MECHANISM 16
2.2.3 CATIONIC NICKEL COMPLEXES FOR SELECTIVE ETHENE DIMERIZATION AND
BUTENE
ISOMERIZATION 17
2.3 OLEFIN METATHESIS 21
2.3.1 DIFFERENT KINDS OF METATHESIS REACTIONS 21
2.3.2 CATALYTIC SYSTEMS 23
2.3.3 METALLACYCLOBUTANE MECHANISM 25
2.3.4 RUTHENIUM BASED GRUBBS-TYPE CATALYSTS 27
2.3.5 PROPOSED DEACTIVATION MECHANISM OF GRUBBS-TYPE CATALYSTS 30
2.3.6 THERMODYNAMIC ASPECTS OF OLEFIN METATHESIS 35
2.4 IMMOBILIZATION OF HOMOGENEOUS CATALYSTS 36
2.4.1 OVERVIEW OF IMMOBILIZATION CONCEPTS 36
2.4.2 IMMOBILIZED NICKEL DIMERIZATION AND OLIGOMERIZATION CATALYSTS 40
2.4.3 IMMOBILIZED RUTHENIUM GRUBBS-TYPE METATHESIS CATALYSTS 44
2.5 OBJECTIVES OF THIS WORK 52
3 EXPERIMENTAL 56
3.1 GENERAL WORKING TECHNIQUE 56
3.2 CHEMICALS 56
3.2.1 SUBSTRATES 56
3.2.2 HOMOGENEOUS CATALYSTS 57
3.2.3 IONIC LIQUIDS 58
3.2.4 SUPPORT MATERIALS 60
3.3 SILP CATALYST PREPARATION 61
3.4 CONTINUOUS GAS-PHASE EXPERIMENTS 62
3.4.1 TENFOLD SCREENING-RIG 62
3.4.2 CONTINUOUS TEST-RIG 65
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3.5 DFT CALCULATIONS
70
4 RESULTS AND DISCUSSION 73
4.1 CONVERSION OF ETHENE TO 2-BUTENE VIA DIMERIZATION AND ISOMERIZATION
73
4.1.1 REPRODUCTION OF CATALYTIC PERFORMANCE WITH LITERATURE-KNOWN SILP
SYSTEM 73
4.1.2 OPTIMIZATION OF THE COMPOSITION OF THE SILP SYSTEM 76
4.1.3 INVESTIGATIONS ON THE POSSIBLE REASONS FOR DEACTIVATION 87
4.1.4 APPROACHES FOR CATALYST STABILIZATION 97
4.1.5 OPTIMIZED SILP SYSTEM 113
4.2 CROSS-METATHESIS 116
4.2.1 SUMMARY OF ALL BENEFICIAL TRENDS REPORTED IN LITERATURE FOR
IMMOBILIZED
RUTHENIUM METATHESIS CATALYSTS 116
4.2.2 SYSTEMATIC INVESTIGATIONS ON THE INFLUENCE OF IONIC LIQUID ON
CATALYST STABILITY 118
4.2.3 INFLUENCE OF ETHENE ON CATALYST STABILITY 122
5 SUMMARY / ZUSAMMENFASSUNG 140
5.1 SUMMARY / ABSTRACT 140
5.2 ZUSAMMENFASSUNG / KURZFASSUNG 145
6 APPENDIX 153
6.1 DETAILED SYNTHESIS CONDITIONS AND NMR-CHARACTERIZATION OF IONIC
LIQUIDS 153
6.2 FLOW SHEETS OF RIGS FOR CONTINUOUS GAS-PHASE EXPERIMENTS 156
63 FURTHER EXPERIMENTAL RESULTS 158
6.4 CALCULATIONS 159
6.5 LIST OF ABBREVIATIONS AND SYMBOLS 160
6.6 LIST OF SCHEMES 165
6.7 LIST OF FIGURES 167
6.8 LIST OF TABLES 171
7 REFERENCES 174
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| spelling | Scholz, Judith Verfasser (DE-588)1045677922 aut About the development of a process for the on-purpose production of propene out of ethene via a sequence of dimerization, isomerization and cross-metathesis = Über die Entwicklung eines Prozesses für die selektive Umsetzung von Ethen zu Propen über eine Reaktionskaskade bestehend aus einer Dimerisierung, Isomerisierung und Kreuz-Metathese von Judith Scholz Über die Entwicklung eines Prozesses für die selektive Umsetzung von Ethen zu Propen über eine Reaktionskaskade bestehend aus einer Dimerisierung, Isomerisierung und Kreuz-Metathese 2013 193 S. graph. Darst. txt rdacontent n rdamedia nc rdacarrier Erlangen-Nürnberg, Univ., Diss., 2013 Desaktivierung (DE-588)4260078-9 gnd rswk-swf Homogene Katalyse (DE-588)4160579-2 gnd rswk-swf Kreuzmetathese (DE-588)4610119-6 gnd rswk-swf Dimerisierung (DE-588)4251822-2 gnd rswk-swf Propen (DE-588)4175940-0 gnd rswk-swf Immobilisierter Ligand (DE-588)4232194-3 gnd rswk-swf Nickelkomplexe (DE-588)4223137-1 gnd rswk-swf Rutheniumkomplexe (DE-588)4266702-1 gnd rswk-swf Ionische Flüssigkeit (DE-588)7548899-1 gnd rswk-swf Ethylen (DE-588)4140264-9 gnd rswk-swf (DE-588)4113937-9 Hochschulschrift gnd-content Ethylen (DE-588)4140264-9 s Propen (DE-588)4175940-0 s Dimerisierung (DE-588)4251822-2 s Kreuzmetathese (DE-588)4610119-6 s Homogene Katalyse (DE-588)4160579-2 s Rutheniumkomplexe (DE-588)4266702-1 s Nickelkomplexe (DE-588)4223137-1 s Immobilisierter Ligand (DE-588)4232194-3 s Desaktivierung (DE-588)4260078-9 s Ionische Flüssigkeit (DE-588)7548899-1 s DE-604 Erscheint auch als Online-Ausgabe urn:nbn:de:bvb:29-opus4-39213 https://nbn-resolving.org/urn:nbn:de:bvb:29-opus4-39213 kostenfrei Volltext http://opus4.kobv.de/opus4-fau/frontdoor/index/index/docId/3921 Verlag kostenfrei Volltext DNB Datenaustausch application/pdf http://bvbr.bib-bvb.de:8991/F?func=service&doc_library=BVB01&local_base=BVB01&doc_number=026930252&sequence=000001&line_number=0001&func_code=DB_RECORDS&service_type=MEDIA Inhaltsverzeichnis |
| spellingShingle | Scholz, Judith About the development of a process for the on-purpose production of propene out of ethene via a sequence of dimerization, isomerization and cross-metathesis = Über die Entwicklung eines Prozesses für die selektive Umsetzung von Ethen zu Propen über eine Reaktionskaskade bestehend aus einer Dimerisierung, Isomerisierung und Kreuz-Metathese Desaktivierung (DE-588)4260078-9 gnd Homogene Katalyse (DE-588)4160579-2 gnd Kreuzmetathese (DE-588)4610119-6 gnd Dimerisierung (DE-588)4251822-2 gnd Propen (DE-588)4175940-0 gnd Immobilisierter Ligand (DE-588)4232194-3 gnd Nickelkomplexe (DE-588)4223137-1 gnd Rutheniumkomplexe (DE-588)4266702-1 gnd Ionische Flüssigkeit (DE-588)7548899-1 gnd Ethylen (DE-588)4140264-9 gnd |
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