Ultra-low temperature water-gas shift reaction with supported ionic liquid phase (SILP) catalysts: = Wassergas-Shift-Katalyse mit geträgerten ionischen Flüssigkeiten unter extrem milden Reaktionsbedingungen
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2011
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CONTENTS
1 INTRODUCTION 1
2 BASICS & BACKGROUND 4
2.1 WATER-GAS-SHIFT REACTION 4
2.1.1 THERMODYNAMICS & KINETICS 5
2.1.2 INDUSTRIAL CATALYSTS 7
2.1.2.1 REACTION MECHANISMS 8
2.1.2.2 NOVEL DEVELOPMENTS 10
2.1.3 HOMOGENEOUS CATALYSTS 13
2.1.4 BASE CATALYZED HOMOGENEOUS SYSTEMS 13
2.1.5 HOMOGENEOUS TRANSITION METAL CATALYSTS 16
2.1.5.1 PETTIT GROUP 17
2.1.5.2 FORD GROUP 19
2.1.5.3 LAINE GROUP 21
2.1.5.4 COLE-HAMILTON & TANAKA 22
2.1.5.5 PARDEY GROUP 24
2.1.5.6 FACHINETTI GROUP 24
2.1.5.7 OTHER CONTRIBUTIONS TO HOMOGENEOUS WGS FROM OTHER GROUPS 25
2.1.6 IMMOBILIZATION OF HOMOGENEOUS WGS CATALYSTS 26 2.1.6.1 PAKKANNEN,
LUUKKANEN & HAUKKA 27
2.2 IONIC LIQUIDS 29
2.2.1 HISTORY AND CURRENT STATE 29
2.2.2 PHYSICOCHEMICAL PROPERTIES 31
2.2.3 SOLUBILITIES IN IONIC LIQUIDS 34
2.2.3.1 CARBON MONOXIDE 35
2.2.3.2 WATER 36
2.2.3.3 HYDROGEN 38
2.2.3.4 CARBON DIOXIDE 39
2.3 IMMOBILIZATION OF HOMOGENEOUS CATALYSTS 40
2.3.1 MULTI-PHASE CATALYSIS 42
2.3.2 SUPPORTED CATALYSTS 43
2.3.3 SUPPORTED IONIC LIQUID PHASE (SILP) CATALYSIS 44
IV
BIBLIOGRAFISCHE INFORMATIONEN HTTP://D-NB.INFO/1011137372
DIGITALISIERT DURCH
IMAGE 2
CONTENTS V
3 EXPERIMENTAL 48
3.1 CHEMICALS 48
3.1.1 SUBSTRATES 48
3.1.2 HOMOGENEOUS CATALYSTS 48
3.1.3 IONIC LIQUIDS 54
3.1.4 ADDITIVES 55
3.1.5 SUPPORT MATERIALS 56
3.2 SILP CATALYST PREPARATION 56
3.3 CONTINUOUS TEST-RIG 58
3.3.1 DOSING OF SUBSTRATES 61
3.3.2 ANALYTICS / GAS CHROMATOGRAPHY 61
3.4 CALCULATION PROCEDURES 63
3.4.1 DEGREE OF CONVERSION 63
3.4.2 TURN OVER FREQUENCY, RATE OF REACTION AND TURN OVER NUMBER 64
3.4.3 SPACE-TIME YIELD 65
3.4.4 GAS HOURLY SPACE VELOCITY 66
3.5 CATALYST TESTING PROCEDURE 66
3.5.1 WORK PROTOCOL 66
3.5.2 DETERMINATION OF EFFECTIVE KINETIC PARAMETERS 67 3.5.3
REPRODUCIBILITY AND ERROR ESTIMATION 69
4 RESULTS AND DISCUSSION 70
4.1 BENCHMARKING OF THE EXPERIMENTAL SETUP 71
4.1.1 REPRODUCIBILITY 71
4.1.2 BLANK TESTS 72
4.2 REFERENCE MEASUREMENTS 74
4.2.1 COMMERCIAL SHIFTMAX 240 74
4.2.2 SUPPORTED GOLD NANO PARTICLE LTS CATALYSTS 77
4.3 SCREENING OF PRECURSORS 78
4.3.1 LITERATURE-KNOWN PRECURSORS 79
4.3.2 TRANSITION METAL CHLORIDES 81
4.3.3 TRANSITION METAL CARBONYLS 83
4.3.4 CATALYSTS WITH BIPYRIDINE LIGANDS 84
4.3.5 NOVEL CATALYST SYSTEMS 86
IMAGE 3
VI CONTENTS
4.3.6 GAS-PHASE STRIPPING OF VOLATILE CATALYST COMPOUNDS . .. 89 4.3.7
GENERAL TRENDS 93
4.4 OPTIMIZATIONS OF CATALYST SYSTEMS 94
4.4.1 VARIATION OF THE SUPPORT MATERIAL 95
4.4.2 ADDITION OF ORGANIC BASES 99
4.4.3 VARIATION OF IONIC LIQUID LOADING 105
4.4.4 VARIATION OF METAL LOADING 109
4.4.5 VARIATION OF THE IONIC LIQUID I LL
4.4.6 OPTIMIZATION OF THE INDUCTION PERIOD 115
4.4.7 COMBINATION OF BENEFICIAL TRENDS 118
4.5 APPLICATION SPECIFIC CHARACTERIZATION 122
4.5.1 RESTART BEHAVIOR & CONDENSATION TOLERANCE 122
4.5.2 SELF-HEALING BEHAVIOR 124
4.5.3 LONG-TERM INVESTIGATIONS 126
4.5.4 USE OF TECHNICAL SUPPORT MATERIALS 128
4.5.5 ELEVATED PRESSURE INFLUENCE 133
4.5.6 SYNTHESIS GAS TESTS 137
5 SUMMARY 144
5.1 SUMMARY/ABSTRACT 144
5.2 ZUSAMMENFASSUNG / KURZFASSUNG 148
APPENDIX I
A CALIBRATION CURVES I
A.I MASS FLOW CONTROLLER - CARBON MONOXIDE I
A.2 MASS FLOW CONTROLLER - CARBON DIOXIDE I
A.3 MASS FLOW CONTROLLER - NITROGEN II
A.4 MICRO GAS CHROMATOGRAPH ILL
B ACRONYMS IV
C NOMENCLATURE IV
D LIST OF SCHEMES VI
E LIST OF FIGURES VI
F LISTOF TABLES IX
G BIBLIOGRAPHY X
H SOFTWARE XXVI
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| spelling | Werner, Sebastian Verfasser aut Ultra-low temperature water-gas shift reaction with supported ionic liquid phase (SILP) catalysts = Wassergas-Shift-Katalyse mit geträgerten ionischen Flüssigkeiten unter extrem milden Reaktionsbedingungen Sebastian Werner Wassergas-Shift-Katalyse mit geträgerten ionischen Flüssigkeiten unter extrem milden Reaktionsbedingungen Aachen Shaker 2011 VI, 152, XXVI S. Ill., graph. Darst. 21 cm, 285 g txt rdacontent n rdamedia nc rdacarrier Berichte aus der Verfahrenstechnik Zsfassung in deutscher Sprache Zugl.: Erlangen, Nürnberg, Univ., Diss., 2011 Katalysator (DE-588)4029919-3 gnd rswk-swf Ionische Flüssigkeit (DE-588)7548899-1 gnd rswk-swf Screening (DE-588)4054045-5 gnd rswk-swf Wassergas-Shift-Reaktion (DE-588)7746693-7 gnd rswk-swf Immobilisierung (DE-588)4123417-0 gnd rswk-swf Niedrigtemperatur (DE-588)4417434-2 gnd rswk-swf (DE-588)4113937-9 Hochschulschrift gnd-content Wassergas-Shift-Reaktion (DE-588)7746693-7 s Niedrigtemperatur (DE-588)4417434-2 s Katalysator (DE-588)4029919-3 s Screening (DE-588)4054045-5 s Immobilisierung (DE-588)4123417-0 s Ionische Flüssigkeit (DE-588)7548899-1 s DE-604 Erscheint auch als Online-Ausgabe urn:nbn:de:bvb:29-opus-26028 https://open.fau.de/handle/openfau/1746 Verlag kostenfrei Volltext https://nbn-resolving.org/urn:nbn:de:bvb:29-opus-26028 Resolvingsystem http://d-nb.info/1012337294/34 Langzeitarchivierung Nationalbibliothek DNB Datenaustausch application/pdf http://bvbr.bib-bvb.de:8991/F?func=service&doc_library=BVB01&local_base=BVB01&doc_number=022576446&sequence=000001&line_number=0001&func_code=DB_RECORDS&service_type=MEDIA Inhaltsverzeichnis |
| spellingShingle | Werner, Sebastian Ultra-low temperature water-gas shift reaction with supported ionic liquid phase (SILP) catalysts = Wassergas-Shift-Katalyse mit geträgerten ionischen Flüssigkeiten unter extrem milden Reaktionsbedingungen Katalysator (DE-588)4029919-3 gnd Ionische Flüssigkeit (DE-588)7548899-1 gnd Screening (DE-588)4054045-5 gnd Wassergas-Shift-Reaktion (DE-588)7746693-7 gnd Immobilisierung (DE-588)4123417-0 gnd Niedrigtemperatur (DE-588)4417434-2 gnd |
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