Untersuchung thermischer Alterungserscheinungen an Modell-NOx-Speichermaterialsystemen:
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| Format: | Thesis Book |
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| Published: |
[Cottbus]
Regia-Verl.
2008
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| adam_text | UNTERSUCHUNG THERMISCHER ALTERUNGSERSCHEINUNGEN AN MODELL-NO X
-SPEICHERMATERIALSYSTEMEN VOM FACHBEREICH MATERIAL- UND
GEOWISSENSCHAFTEN DER TECHNISCHEN UNIVERSITAET DARMSTADT ZUR ERLANGUNG
DES AKADEMISCHEN GRADES DOKTOR-INGENIEUR (DR.-ING.) GENEHMIGTE
DISSERTATION VON DIPL.-MIN. MICHAEL EBERHARDT AUS ARNSTADT REFERENT:
KORREFERENT: TAG DER EINREICHUNG: TAG DER MUENDLICHEN PRUEFUNG: PROF. DR.
DR. H. C. RALF RIEDEL PROF. DR.-ING. DR. H. C. HARTMUT FUESS 12. MAI 2005
03. JULI 2007 DARMSTADT 2008 D17 ULB DARMSTADT IIIIIII ULI IIIII HILL
IIIIIIII11 16852236 INHALTSVERZEICHNIS 1 EINLEITUNG 1 2 GRUNDLAGEN UND
LITERATURUEBERSICHT 2 2.1 ABGASEMISSION 2 2.1.1 ABGASENTSTEHUNG 2 2.1.2
ALLGEMEINE EINFLUSSFAKTOREN 3 2.1.3 ENTSTEHUNG UND EIGENSCHAFTEN
SCHAEDLICHER ABGASKOMPONENTEN 5 2.1.3.1 KOHLENWASSERSTOFFE 5 2.1.3.2
KOHLENSTOFFMONOXID 6 2.1.3.3 STICKSTOFFOXIDE 7 2.1.3.4 PARTIKEL 8 2.2
ABUE&S&ESETZFFEBUIIEEN 9 2.2.1 CARB 9 2.2.2 EPA 10 2.2.3 EU 11 2.3
SCHADSTOFTMINDERUNG 12 2.4 KATALYTISCHE NACHBEHANDLUNG VON ABGASEN AUS
STOECHIOMETRISCHER VERBRENNUNG 13 2.4.1 PHYSIKALISCHES DESIGN EINES
AUTOMOBIL-ABGASKATALYSATORS 13 2.4.1.1 TRAEGERMONOLITHE 14 2.4.1.2
WASHCOAT 16 2.4.2 DREIWEGEKATALYSATOR 17 2.4.2.1 FUNKTIONSWEISE 17
2.4.2.2 TRAEGEROXIDE 18 2.4.2.3 SAUERSTOFFSPEICHERUNG 19 2.4.2.4
EDELMETALLE 24 2.5 DIREKTEINSPRITZENDE OTTOMOTOREN 26 2.5.1
BETRIEBSARTEN 26 2.5.1.1 SCHICHTLADEBETRIEB 26 2.5.1.2 HOMOGENBETRIEB 27
2.5.1.3 DYNAMISCHER WECHSEL ZWISCHEN DEN BETRIEBSARTEN 27 2.5.2 VOR-UND
NACHTEILE DER BENZIN-DIREKTEINSPRITZUNG 28 2.6 KATALYTISCHE
NACHBEHANDLUNG VON ABGASEN MAGERBETRIEBENER MOTOREN 29 2.6.1 SELEKTIVE
KATALYTISCHE REDUKTION MIT AMMONIAK 29 2.6.2 SELEKTIVE KATALYTISCHE
REDUKTION MIT KOHLENWASSERSTOFFEN 30 2.6.3 NO X
-SPEICHER-REDUKTIONS-KATALYSATOR 31 2.6.3.1 AUSWAHL GEEIGNETER NO X
-SPEICHERPHASEN 31 2.6.3.2 FUNKTIONSWEISE EINES NSR-KATALYSATORSYSTEMS
32 2.6.3.3 DEAKTIVIERUNG EINES NSR-KATALYSATORS 34 2.6.3.3.1
SCHWEFELPROBLEMATIK 34 2.6.3.3.2 THERMISCHE ALTERUNG 35 2.6.3.4
MOTORSTEUERUNG EINES BENZINMOTORS MIT DIREKTEINSPRITZUNG UND
NSR-KATALYSATOR 37 2.6.3.4.1 WECHSEL DER BETRIEBSART FUER DIE
NITRAT-REGENERATION 37 2.6.3.4.2 STEUERUNG DER DESULFATISIERUNG 39
2.6.3.4.3 ERFORDERLICHE SENSORIK 40 3 AUFGABENSTELLUNG 41 4 ANALYTISCHE
METHODEN 43 4.1 PARTIKELGROEBENANALYSE MITTELS LASER-BEUGUNG 43 4.2
PHASENIDENTIFIZIERUNG UND -CHARAKTERISIERUNG MITTELS
ROENTGENPULVERDIFFRAKTOMETRIE 43 4.3 MORPHOLOGIECHARAKTERISIERUNG UND
CHEMISCHE ANALYTIK MIT DEM RASTERELEKTRONENMIKROSKOP 45 4.4 CHEMISCHE
UND STRUKTURELLE UNTERSUCHUNGEN MIT DEM TRANSMISSIONSELEKTRONENMIKROSKOP
45 4.5 UNTERSUCHUNG PHYSIKALISCHER UND CHEMISCHER EIGENSCHAFTEN ALS
FUNKTION DER TEMPERATUR MITTELS THERMISCHER ANALYSE 46 4.6 BESTIMMUNG
VON SPEZIFISCHER OBERFLAECHE UND PORENGROSSE MITTELS STICKSTOFFADSORPTION
47 4.7 BESTIMMUNG DES NO,-UMSATZES AN DER MODELLGASANLAGE 49 4.7.1
AUFBAU DER MODELLGASANLAGE 49 4.7.1.1 GASDOSIEREINHEIT 49 4.7.1.2
REAKTOR 49 4.7.1.3 COMPUTERGESTUETZTE STEUERUNG UND DATENERFASSUNG 50
4.7.1.4 GASANALYTIK 50 4.7.1.4.1 ANALYSE DER STICKSTOFFOXIDE MITTELS DER
CHEMILUMINESZENZDETEKTION 50 4.7.2 PRAEPARATION DER ZU UNTERSUCHENDEN
KATALYSATOREN 51 4.7.3 BESTIMMUNG DES NCVUMSATZES 52 III 5 PRAEPARATION
DER MODELL-NO X -SPEICHERMATERIALSYSTEME 53 5.1 BESTANDTEILE 53 5.1.1
TRAEGERMATERIALIEN 53 5.1.2 NO*-SPEICHERPHASE 54 5.1.3 EDELMETALL 54 5.2
IMPRAEGNIERUNG DER TRAEGERMATERIALIEN 55 5.2.1 KAPILLARIMPRAEGNIERUNG 55
5.2.2 IMPRAEGNIERUNG MIT LOESUNGSMITTELUEBERSCHUSS 56 5.2.3
DIFFUSIONSIMPRAEGNIERUNG 56 5.3 PRAEPARIERTE
MODELL-NO,-SPEICHERMATERIALSYSTEME 57 5.4 CALCINIERUNG UND THERMISCHE
ALTERUNG 57 6 CHARAKTERISIERUNG DER VERWENDETEN TRAEGERMATERIALIEN 58 6.1
ALUMINIUMOXID (AI 2 O 3 ) 58 6.2 CERDIOXID (CEO 2 ) 60 6.3
CER-ZIRKONIUM-DIOXID ((CE, ZR)O 2 ) 63 6.4 SILICIUMCARBID (SIC) 66 6.5
TITANDIOXID (TIO 2 ) 66 6.6 BARIUMTITANAT (BATIOJ) 67 6.7
MAGNESIUMALUMINAT (MGA^O^ 67 7 THERMISCHE ANALYSE DER
ZERSETZUNGSREAKTION DES NOX-SPEICHERPHASENPRECUSORS 69 8
CHARAKTERISIERUNG DER PRAEPARIERTEN MODELL-NOX-SPEICHERMATERIALSYSTEME 70
8.1 SYSTEM BAO/AI 2 O 3 70 8.2 SYSTEM BAO/CEO 2 72 8.3 SYSTEM BAO/(CE,
ZR)O 2 73 8.4 SYSTEME BAO/SIC, BAO/TIO 2 , BAO/BATIO 3 , BAO/MGAL 2 O 4
75 RV 8.5 SYSTEME PT/BAO/AI 2 O 3 UND BAO/PT/AI 2 O 3 75 8.6 SYSTEME
PT/AHOJ UND BAO/PT/ALJOJ 1 1 MIT HOHEM EDELMETALLANTEIL 78 8.7
SYSTEME PT/BAO/CEO 2 UND BAO/PT/CEO 2 79 8.8 SYSTEME PT/BAO/(CE, ZR)O 2
UND BAO/PT/(CE, ZR)O 2 80 8.9 DISKUSSION DER ERGEBNISSE, TEIL 1 81 9
THERMISCHE ALTERUNG VON MODELL-NOX-SPEICHER- MATERIALSYSTEMEN OHNE
EDELMETALLPHASE 83 9.1 IN-SITU UNTERSUCHUNGEN 83 9.1.1 SYSTEM BAO/AL 2 O
3 83 9.1.2 SYSTEM BAO/CEO 2 85 9.1.3 SYSTEM BAO/(CE, ZR)O 2 86 9.1.4
SYSTEM BAO/SIC 87 9.1.5 SYSTEM BAO/TIO 2 89 9.1.6 SYSTEM BAO/BATIO 3 90
9.1.7 SYSTEM BAO/MGAL 2 O 4 91 9.2 EX-SITU UNTERSUCHUNGEN 92 9.2.1
SYSTEM BAO/AL 2 O 3 92 9.2.2 SYSTEM BAO/CEO 2 97 9.2.3 SYSTEM BAO/(CE,
ZR)O 2 101 9.2.4 SYSTEM BAO/SIC 106 9.2.5 SYSTEM BAO/TIO 2 107 9.2.6
SYSTEM BAO/BATIO 3 108 9.2.7 SYSTEM BAO/MGAL 2 O 4 108 9.3 DISKUSSION
DER ERGEBNISSE, TEIL 2 110 10 THERMISCHE ALTERUNG VON MODELL-NO X
-SPEICHER- MATERIALSYSTEMEN MIT EDELMETALLPHASE 112 10.1 IN-SITU
UNTERSUCHUNGEN 112 10.1.1 SYSTEME PT/BAO/AL 2 O 3 UND BAO/PT/AL 2 O 3
112 10.1.2 SYSTEME PT/BAO/CEO 2 UND BAO/PT/CEO 2 115 10.1.3 SYSTEME
PT/BAO/(CE, ZR)O 2 UND BAO/PT/(CE, ZR)O 2 1 16 10.2 EX-SITU
UNTERSUCHUNGEN 119 10.2.1 SYSTEME PT/BAO/AL 2 O 3 UND BAO/PT/AL 2 O 3
119 10.2.2 SYSTEME PT/AL 2 O 3HD UND BAO/PT/AL 2 O 3 I MIT HOHEM
EDELMETALLANTEIL 122 V 10.2.3 SYSTEME PT/BAO/CEO 2 UND BAO/PT/CEO 2 127
10.2.4 SYSTEME PT/BAO/(CE, ZR)O 2 UND BAO/PT/(CE, ZR)O 2 129 10.3
DISKUSSION DER ERGEBNISSE, TEIL 3 133 11 KORRELATION ZWISCHEN
THERMISCHER ALTERUNG UND NOX-SPEICHERKAPAZITAET 135 11.1 NO X
-SPEICHERKAPAZITAET VON SYSTEMEN NACH ALTERUNG IM OFEN 135 11.1.1 SYSTEME
PT/BAO/AL 2 O 3 UND BAO/PT/AL 2 O 3 135 11.1.2 SYSTEME PT/BAO/CEO 2 UND
BAO/PT/CEO 2 136 11.1.3 SYSTEME PT/BAO/(CE, ZR)O 2 UND BAO/PT/(CE, ZR)O
2 138 11.2 NO,-SPEICHERKAPAZITAET VON SYSTEMEN NACH ALTERUNG AM
MOTORENPRUEFSTAND 139 11.2.1 SYSTEM BAO/AL 2 O 3 , BAO/CEO 2 UND BAO/(CE,
ZR)O 2 139 11.3 DISKUSSION DER ERGEBNISSE, TEIL 4 141 12 ZUR SYNTHESE
VON NANOKRISTALLINEM BARIUM- CARBONAT MITTELS DER CVS-METHODE 144 12.1
EINFUEHRUNG 144 12.1.1 CVD-KENNLINIEN 144 12.1.2 MECHANISMUS DER
PARTIKELBILDUNG 145 12.2 AUFBAU DER CVS-ANLAGE 146 12.2.1
PRECURSORZUFUHR 146 12.2.2 PYROLYSEREAKTOR 147 12.2.3 PROBENSAMMLER 147
12.2.4 VAKUUMPUMPEN UND DRUCKREGELUNG 147 123 AUSWAHL DES PRECURSORS 148
12.4 RESULTATE UND DISKUSSION 149 13 ZUSAMMENFASSUNG UND AUSBLICK 151 14
LITERATURVERZEICHNIS 15 ABKUERZUNGSVERZEICHNIS
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