Beeinflussung der Grundwasserqualität durch problematische Stoffe in Klärschlamm, Kompost und Gülle: Grundlagen
Gespeichert in:
| Format: | Buch |
|---|---|
| Sprache: | German |
| Veröffentlicht: |
Hennef
DWA
2007
|
| Schriftenreihe: | DWA-Themen
|
| Schlagworte: | |
| Online-Zugang: | Inhaltsverzeichnis Inhaltsverzeichnis |
| Beschreibung: | Enth.: 1. Endokrin wirksame Substanzen, die über die Abwasserreinigung in den Klärschlamm gelangen. 2. Beeinflussung der Grundwasserqualität mit N, K, P, TOC, AOX, ZN Cu, CD und Ni bei Bioabfallkompost und Klärschlamm |
| Beschreibung: | 151 S. Ill., graph. Darst. |
| ISBN: | 9783939057833 |
Internformat
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| adam_text | Titel: Beeinflussung der Grundwasserqualität durch problematische Stoffe in Klärschlamm, Kompost und Gül
Autor:
Jahr: 2007
_______Beeinflussung der Grundwasserqualität durch Klärschlamm, Kompost und Gülle
Inhalt
Vorwort .................................................................................................................................................. 3
Verfasser.................................................................................................................................................. 4
Bilderverzeichnis..................................................................................................................................... 7
Tabellenverzeichnis................................................................................................................................ 8
Teil 1: Endokrin wirksame Substanzen, die über die Abwasserreinigung in den
Klärschlamm gelangen........................................................................................................... 10
1 Einleitung................................................................................................................................. 10
2 Literaturüberblick.................................................................................................................... 10
2.1 Estrogene.................................................................................................................................. 11
2.1.1 Eintragswege und Vorkommen von Estrogenen...................................................................... 11
2.1.2 Wirkungspotential der Estrogene und Testverfahren............................................................... 15
2.2 Verhalten von Estrogenen bei der Kläranlagenpassage.......................................................... 15
2.2.1 Einschätzung des Verbleibs von Estrogenen........................................................................... 15
2.2.2 Abbauverhalten und Eliminationsraten von Estrogenen........................................................... 17
2.3 Forschungsfragen und durchgeführte Versuche...................................................................... 18
3 Material und Methoden........................................................................................................... 19
3.1 Versuchsaufbau........................................................................................................................ 19
3.2 Aufarbeitung und Messung der Proben.................................................................................... 20
3.3 Durchführung der Batchversuche..............................................................:.............................. 23
3.3.1 Durchführung der aeroben Versuche mit belebten Schlämmen
einer kommunalen Kläranlage.................................................................................................. 23
3.3.2 Durchführung der anaeroben Versuche mit Faulschlamm
verschiedener kommunaler Kläranlagen.................................................................................. 24
3.3.3 Durchführung der Bodenversuche............................................................................................ 26
4 Ergebnisse............................................................................................................................... 27
4.1 Aerobe Abbau- und Adsorptionsprozesse................................................................................ 27
4.1.1 Aerobe Abbauprozesse............................................................................................................. 27
4.1.1.1 Einfiuss der Sauerstoffkonzentration auf den aeroben Abbau................................................. 27
4.1.1.2 Einfiuss der Konzentration des belebten Schlammes
auf den aeroben Abbau von 17a-Ethinylestradiol..................................................................... 33
4.1.1.3 Einfiuss der Dotierungskonzentration von 17a-Ethinylestradiol auf den aeroben Abbau........ 33
4.1.1.4 Einfiuss des Mineralsalz- und Nährstoffgehaltes
auf den aeroben Abbau von 17oc-Ethinylestradiol..................................................................... 35
4.1.1.5 Zusammenfassung der Ergebnisse zum aeroben Abbau der untersuchten Estrogene........... 37
4.1.2 Aerobe Adsorptionsprozesse.................................................................................................... 37
4.1.2.1 Einfiuss der Dotierungskonzentration auf die Adsorption von 17a-Ethinylestradiol................. 38
4.2 Anaerobe Abbau- und Adsorptionsprozesse............................................................................ 39
4.2.1 Anaerobe Abbauprozesse........................................................................................................ 39
4.2.2 Anaerobe Adsorptionsprozesse................................................................................................ 44
4.2.2.1 Einfiuss unterschiedlicher Herkunft der Faulschlämme............................................................ 44
4.2.2.2 Einfiuss der Dotierungskonzentration von 17a-Ethinylestradiol
auf die anaerob erfolgende Adsorption..................................................................................... 46
4.2.2.3 Einfiuss einer Mineralsalzzugabe auf die Adsorptionsneigung
von 17oc-Ethinylestradiol an Faulschlämme............................................................................. 46
4.3 Abbau- und Adsorptionsprozesse im Boden............................................................................. 47
DWA Mai 2007
Beeinflussung der Grundwasserqualität durch Klärschlamm, Kompost und Gülle_______
4.3.1 Abbauprozesse im Boden........................................................................................................ 48
4.3.1.1 Einfluss der Dotierungskonzentration von 17ß-Estradiol
und 17 x-Ethinylestradiol auf den Abbau im Boden.................................................................. 49
4.3.1.2 Unterschiede beim Abbau der Estrogene im Boden zu verschiedenen Jahreszeiten............. 50
4.3.1.3 Zusammenfassung der Ergebnisse zum Abbau der untersuchten Estrogene im Boden........ 52
4.3.1.4 Messung zum Estrogen-Gehalt des Oberbodens.................................................................... 52
4.3.2 Adsorptionsprozesse im Boden............................................................................................... 52
4.3.2.1 Einfluss der Dotierungskonzentration von 17ß-Estradiol
und 17a-Ethinylestradiol auf die Adsorption im Boden............................................................ 53
4.4 Expositionsabschätzung........................................................................................................... 54
4.4.1 Estrogen-Einträge in die Kläranlagen...................................................................................... 54
4.4.1.1 Estrogen-Eintrag durch natürliche Ausscheidungen................................................................ 54
4.4.1.2 Estrogen-Eintrag durch Humanpharmaka................................................................................ 55
4.4.2 Estrogen-Austräge aus den Kläranlagen................................................................................. 58
4.4.2.1 Estrogen-Konzentration in deutschen Oberflächengewässern................................................ 58
4.4.2.2 Estrogen-Konzentration im Vorfluter einer kommunalen Kläranlage....................................... 60
4.4.2.3 Estrogen-Konzentration im Klärschlamm................................................................................. 61
5 Diskussion.............................................................................................................................. 62
5.1 Abbau von Estrogenen............................................................................................................. 63
5.1.1 Abbauverhalten von 17ß-Estradiol, Estron, Estriol
und 17a-Ethinylestradiol im belebten Schlamm....................................................................... 66
5.1.2 Abbauverhalten von 17ß-Estradiol, Estron, Estriol
und 17a Ethinylestradiol im Faulschlamm............................................................................... 69
5.1.3 Abbauverhalten von 17ß-Estradiol und 17oc-Ethinylestradiol im Boden................................... 69
5.2 Adsorptionsverhalten der Estrogene im belebten Schlamm, Faulschlamm und Boden.......... 71
5.3 Expositionsabschätzung........................................................................................................... 76
5.3.1 Estrogen-Produktion und Eintrag in Kläranlagen..................................................................... 76
5.3.2 Austrag: Estrogen-Konzentrationen in Oberflächengewässern............................................... 79
5.3.3 Estrogen-Konzentrationen im Vorfluter einer beispielhaften kommunalen Kläranlage........... 82
5.3.4 Estrogen-Konzentrationen im Klärschlamm einer beispielhaften kommunalen Kläranlage.... 83
6 Zusammenfassung................................................................................................................. 85
7 Ausblick................................................................................................................................... 86
8 Literatur................................................................................................................................... 87
Teil 2: Beeinflussung der Grundwasserqualität mit N, K, P, TOC, AOX, Zn, Cu, Cd und Ni
bei langfristiger Anwendung von Bioabfallkompost und Klärschlamm.......................... 91
(das Inhaltsverzeichnis zu Teil 2 finden sie ab S. 91)
6 Mai 2007 DWA
Beeinflussung der Grundwasserqualität durch Klärschlamm, Kompost und Gülle
Bilderverzeichnis
Bild 2.1:
Bild 2.2:
Bild 2.3:
Bild 2.4:
Bild 3.1:
Bild 3.2:
Bild 4.1:
Bild 4.2:
Bild 4.3:
Bild 4.4:
Bild 4.5:
Bild 4.6:
Bild 4.7:
Bild 4.8:
Bild 4.9:
Bild 4.10:
Bild 4.1 I.-
Bild 4.12:
Bild 4.13:
Bild 4.14:
Bild 4.15:
Bild 4.16:
Bild 4.1 Z.-
Bild 4.18:
Bild 4.19:
Struktur der Estrogene..................................................................................................... 10
Struktur des 17a-Ethinylestradiol.................................................................................... 11
Gesamtverordnungen von Estrogenen und Kontrazeptiva 1990 bis 1999
(nach definierten Tagesdosen, Schwabe et al. 2000).......................................................... 12
Bilanzierung von endokrin wirksamen Substanzen sowie aerober und anaerober Abbau
innerhalb einer Kläranlage (Austragspfade Klärschlamm und gereinigtes Abwasser)...... 16
Aufbau eines Batchversuches mit der Möglichkeit, Gasphase, flüssige Phase
und feste Phase separat zu messen............................................................................... 20
Unterschiedliche Einzelschritte bei der Analyse von Estrogenen aus flüssiger
und fester Phase für belebten Schlamm, Faulschlamm und Boden............................... 21
Aerobe Rührversuche mit 0,1 mg/l O2....................................................................:........ 28
Aerober Rührversuch mit 0,1 mg/l O2bei 17cc-Ethinylestradiol - Zugabe: Abbauverhalten
und Bilanzierung zwischen der flüssigen Phase (blau) und festen Phase (braun)............. 29
Belüfteter Batch-Versuch (5,0 mg/l O2) mit Zusatz von Nähr- und Mineralsalzlösung.... 30
Belüfteter Batch-Versuch (5,0 mg/l O2) mit Zusatz von Nähr- und Mineralsalzlösung
bei 17a-Ethinylestradiol - Zugabe: Abbauverhalten und Bilanzierung zwischen
flüssiger Phase (blau) und fester Phase (braun)............................................................. 31
Aerobe Versuche mit Estriol-Zugabe: Abbauverhalten und Bilanzierung
zwischen flüssiger Phase (Türkis) und fester Phase (Rot).............................................. 31
Abhängigkeit der Abbaugeschwindigkeit des 17a-Ethinylestradiols von
der Substratkonzentration bei 5 mg/l O2 (n=2)................................................................ 34
Batchversuche bei 5,0 mg/l O2 und 17a-Ethinylestradiol-Zugabe: Vergleich
des Abbauverhaltens und Bilanzierung zwischen flüssiger Phase (blau) und
fester Phase (braun)........................................................................................................ 35
Batchversuche bei 0,1 mg/l O2 und 17a-Ethinylestradiol-Zugabe: Vergleich
des Abbauverhaltens und Bilanzierung zwischen flüssiger Phase (blau)
und fester Phase (braun)................................................................................................. 36
Gegenüberstellung der Adsorption von Estrogenen an die feste Phase
(Mittelwerte aller durchgeführten Versuche, s. o.) mit der Lipophilie
der untersuchten Verbindungen...................................................................................... 38
Adsorptionsisotherme von 17a-Ethinylestradiol im belebten Schlamm (TS = 3,7 g/l),
jeweils gemessen nach 24 h (n=2).................................................................................. 38
Anaerobe Abbauversuche, sowie Bilanzierung zwischen Wasserphase (blau) und
Schlammphase (rot) bei I Estron-Zugabe I117ß-Estradiol-Zugabe
III Estriol-Zugabe IV 17a-Ethinylestradiol-Zugabe........................................................... 43
Adsorbierter Anteil der untersuchten Estrogene an die feste Phase (jeweils in Bezug
zur wiedergefundenen Menge in Wasser- und Festphase) und Lipophilie der
Estrogene......................................................................................................................... 44
Adsorptionsisotherme von 17a-Ethinylestradiol im Faulschlamm (27 gTS/l),
jeweils gemessen nach 24 Stunden (n=2)....................................................................... 46
Einfluss einer Mineralsalzzufuhr (Ca/Fe) auf die Adsorptionseigenschaften
der untersuchten Faulschlämme..................................................................................... 47
Abbauversuch von 17ß-Estradiol (E2) im Boden: Abbauverhalten und Bilanzierung
zwischen flüssiger Phase (blau) und fester Phase (braun), sowie Bildung des
Abbauproduktes Estron (E1), Boden vom 04.09.02........................................................ 48
Abbauversuch von 17a-Ethinylestradiol (EE2) im Boden: Abbauverhalten und
Bilanzierung zwischen flüssiger Phase (blau) und fester Phase (braun), Boden vom
04.09.02........................................................................................................................... 49
Abhängigkeit der Umsatzgeschwindigkeit von 17ß-Estradiol von der
Substratkonzentration (n=2), Boden vom 04.09.02, 24h- Messwerte............................. 49
Abhängigkeit der Umsatzgeschwindigkeit von 17a-Ethiny-lestradiol von der Substrat-
konzentration (n=2), Boden vom 10.09.02, 24h- Messwerte.............................................. 50
Prozentuale Darstellung des Abbaus vom 17ß-Estradiol (E2),
Abbauprodukt Estron (E1), nach 24h.............................................................................. 51
DWA
Mai 2007
Bild 4.20
Bild 4.21
Bild 4.22
Bild 4.23
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Bild 4.25
Bild 4.26
Bild 5.1:
Bild 5.2:
Bild 5.3:
Bild 5.4:
Bild 5.5:
Bild 5.6:
Beeinflussung der Grundwasserqualität durch Klärschlamm, Kompost und Gülle______
Prozentuale Darstellung des Abbaus von 17a-Ethinylestradiol (EE2), nach 24h.......... 51
Gegenüberstellung der Adsorption von Estrogenen an die Bodenphase (Mittelwerte
aller durchgeführten Versuche) mit der Lipophilie der untersuchten Verbindungen...... 52
Adsorptionsisotherme von 17ß-Estradiol im Boden (04.09.02), (314 gTS/l),
n=2, 3h-Messwerte......................................................................................................... 53
Adsorptionsisotherme des Abbauproduktes Estron im Boden (04.09.02), (314 gTS/l),
n=2, 3h-Messwerte......................................................................................................... 53
Adsorptionsisotherme von 17a-Ethinylestradiol im Boden (10.09.02), 304 gTS/l),
n=2, 24h-Mess-werte....................................................................................................... 54
Abgeschätzte Estrogen-Konzentration im Vorfluter einer fiktiven Kläranlage
(550.000 Einwohner);(über die Abwassermenge).......................................................... 61
Abgeschätzte Estrogen-Konzentration im Klärschlamm einer fiktiven Kläranlage
(550.000 Einwohner)....................................................................................................... 62
Austragswege aus einer Kläranlage............................................................................... 71
Adsorptionsverhalten der Estrogene: Gegenüberstellung der eigenen Ergebnisse
(in einem belebten Schlamm (0,1 mg/l O2), TS = 2,6 g/l) zu den Aussagen
in der Literatur................................................................................................................ 72
Estrogene aus verordneten Humanpharmaka (1999).................................................... 76
Estrogen-Eintrag in deutsche Kläranlagen 1999............................................................ 77
Metabolisierung von 17a-Ethinylestradiol (nach Ranney 1977).,................................... 78
Abgeschätzte Estrogen-Konzentration in deu-tschen Oberflächengewässern
1999 nach der EU Draft Guideline IH/5504/94 (EU 1994).............................................. 80
Bild 5.7: Abgeschätzte Estrogen-Konzentration im Vor-fluter einer kommunalen Kläranlage
1999 (über die Abwassermenge).................................................................................... 82
Bild 5.8: Abgeschätzte Estrogen-Konzentration im Klärschlamm einer
kommunalen Kläranlage 1999.........................................................,.............................. 83
Tabellenverzeichnis
Tabelle 2.1: Gemessene Konzentrationen [ng/l] von Estrogenen im Kläranlagen- Ablauf in
Deutschland Werte angegeben in Med = Mediän, + K = freies Estrogen mit Konjugaten
nach Konjugat-Hydrolyse.............................................................................................................. 13
Tabelle 2.2: Gemessene Konzentrationen von Estrogenen in der Umwelt,n.n. = nicht
nachgewiesen................................................................................................................. 14
Tabelle 2.3: Physikalische Kenngrößen der Estrogene...................................................................... 16
Tabelle 2.4: Bisherige Untersuchungsergebnisse zum aeroben Abbau von Estrogenen.................. 17
Tabelle 3.1: Verwendete Estrogene................................................................................................... 19
Tabelle 3.2: Massen zur Identifizierung der untersuchten Estrogene................................................ 22
Tabelle 3.3: Versuchsbedingungen der einzelnen Batchversuchsreihen........................................... 23
Tabelle 3.4: Versuchsbedingungen der einzelnen Batchversuche..................................................... 25
Tabelle 3.5: Versuchsbedingungen der einzelnen Boden-Batchversuchsreihen
(Abk.: 17ß-Estradiol (E2), 17a-Ethinylestradiol (EE2)..................................................... 26
Tabelle 4.1: Abhängigkeit der Elimination der im Batchversuch untersuchten Estrogene
von der Sauerstoffkonzentration..................................................................................... 32
Tabelle 4.2: Gegenüberstellung der Umsatzgeschwindigkeiten......................................................... 33
Tabelle 4.3: 17a-Ethinylestradiol: Gegenüberstellung von prozentualer Eliminationsrate in
Abhängigkeit der Versuchsdauer, Verteilung (der Restkonzentration) zwischen
flüssiger und fester Phase, sowie Umsatzgeschwindigkeit bei verschiedenen
Dotierungskonzentrationen............................................................................................. 33
Tabelle 4.4: Bilanzierung der einzelnen Estrogene zwischen flüssiger und fester Phase
unter Berücksichtigung der Versuchsbedingungen........................................................ 37
8 Mai 2007 DWA
______Beeinflussung der Grundwasserqualität durch Klärschlamm, Kompost und Gülle
Tabelle 4.5: Verteilung der Estrogene Estron, 17ß-Estradiol, Estriol und 17a-Ethinylestradiol
auf Wasser- und Festphase im anaeroben Abbauversuch am Beispiel der Batch-
Versuchsreihe 1 (Auswertung nur bei Wiederfindung 10% der dotierten Substanz).... 45
Tabelle 4.6: Umsatzgeschwindigkeiten von 17ß-Estradiol im Boden in ug/(gTSxh) in
Abhängigkeit der Jahreszeit, Substratkonzentration 2,5 mg/l......................................... 51
Tabelle 4.7: Umsatzgeschwindigkeiten von 17a-Ethinylestradiol im Boden in (jg/(gTSxh)
in Abhängigkeit der Jahreszeit, Substratkonzentration 3,5 mg/l..................................... 52
Tabelle 4.8: Mittlere Ausscheidungsmengen natürlicher Estrogene in Deutschland (1999)............... 55
Tabelle 4.9: Mittlere jährliche Ausscheidungsmengen natürlicher Estrogene im
Einzugsgebiet einer fiktiven kommunalen Kläranlage (1999)......................................... 55
Tabelle 4.10: Verordnete Estrogenmengen der 2500 meistverordneten Humanpharmaka*
1999 (in kg)...................................................................................................................... 56
Tabelle 4.11: Faktoren zur Berechnung der insgesamt verordneten estrogenhaltigen Präparate....... 56
Tabelle 4.12: Abschätzung der insgesamt verordneten Estrogenmengen 1999 (in kg)....................... 57
Tabelle 4.13: Abschätzung der insgesamt verabreichten Estrogenmengen 1999................................ 57
Tabelle 4.14: Abgeschätzter Estrogen-Eintrag in Kläranlagen durch die Anwendung von
Humanpharmaka in Deutschland und im Einzugsgebiet einer kommunalen
Kläranlage* 1999............................................................................................................. 58
Tabelle 4.15: Abgeschätzter Estrogen-Eintrag insgesamt in Kläranlagen in Deutschland
und einer fiktiven kommunalen Kläranlage (550.000 EW)* 1999 (in kg)......................... 58
Tabelle 4.16a: Abgeschätzte Estrogen-Konzentrationen in deutschen Oberflächengewässern
nach EU Draft Guideline HI/5504/94 (EU 1994) für das Jahr 1999................................. 59
Tabelle 4.16b: Abgeschätzte Estriol-Konzentrationen in deutschen Oberflächengewässern nach
EU Draft Guideline IM/5504/94 (EU 1994) für das Jahr 1999 bei Veränderung der
Schwundrate R................................................................................................................ 59
Tabelle 4.16c: Abgeschätzte 17a-Ethinylestradiol -Konzentrationen in deutschen
Oberflächengewässern nach EU Draft Guideline HI/5504/94 (EU 1994)
für das Jahr 1999 bei Veränderung der Schwundrate R................................................. 59
Tabelle 4.17: Abgeschätzte Estrogen-Konzentrationen im Vorfluter einer
fiktiven kommunalen Kläranlage (550.000 EW) für das Jahr 1999................................. 60
Tabelle 4.18: Abgeschätzte Estrogen-Konzentrationen im Klärschlamm für das Jahr 1999................ 61
Tabelle 5.1: Eliminationsraten im Vergleich n.b. nicht bestimmt; n.s. nicht signifikant;
* TS wurde nicht angegeben (Testmedium war Kläranlagen-Ablauf = geringe TS);
** mikroaerob................................................................................................................... 68
Tabelle 5.2: Eliminationsraten in % im Boden (nach 24 h).................................................................. 70
Tabelle 5.3: Vergleich der Adsorptionsneigung der Estrogene an den Feststoff in %, n.b.
nicht bestimmt, Mittelwerte aus allen Versuchen.................................................................... 73
Tabelle 5.4: Physikalische Kenngrößen der Estrogene...................................................................... 74
Tabelle 5.5: Kd- Werte der Estrogene.................................................................................................. 75
Tabelle 5.6: Gegenüberstellung der Ergebnisse zu verordneten Estrogen-Mengen*......................... 77
Tabelle 5.7: Vergleich der abgeschätzten Verteilung der in Kläranlagen eingetragenen
Estrogene mit Messungen im Zulauf............................................................................... 78
Tabelle 5.8: Vergleich der abgeschätzten Estrogen-Konzentrationen mit Messungen
im Kläranlagenablauf (Medianwerte)............................................................................... 79
Tabelle 5.9: Gegenüberstellung gemessener Werte (Mediane, Wenzel et al. 1998) und
abgeschätzter Estrogen-Konzentrationen in Oberflächengewässern (in ng/l)................ 81
Tabelle 5.10: Vorkommen von Estrogenen im Faul- und Klärschlamm (Literaturüberblick)................. 84
DWA
Mai 2007
9
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| spelling | Beeinflussung der Grundwasserqualität durch problematische Stoffe in Klärschlamm, Kompost und Gülle Grundlagen Hrsg.: Deutsche Vereinigung für Wasserwirtschaft, Abwasser und Abfall e.V. Hennef DWA 2007 151 S. Ill., graph. Darst. txt rdacontent n rdamedia nc rdacarrier DWA-Themen Enth.: 1. Endokrin wirksame Substanzen, die über die Abwasserreinigung in den Klärschlamm gelangen. 2. Beeinflussung der Grundwasserqualität mit N, K, P, TOC, AOX, ZN Cu, CD und Ni bei Bioabfallkompost und Klärschlamm Wirtschaftsdünger (DE-588)4131716-6 gnd rswk-swf Grundwasser (DE-588)4022369-3 gnd rswk-swf Grundwasser (DE-588)4022369-3 s Wirtschaftsdünger (DE-588)4131716-6 s DE-604 Deutsche Vereinigung für Wasserwirtschaft, Abwasser und Abfall Sonstige (DE-588)10092511-X oth http://edok.ahb.niedersachsen.de/inhalt/07/538432063.pdf Inhaltsverzeichnis HBZ Datenaustausch application/pdf http://bvbr.bib-bvb.de:8991/F?func=service&doc_library=BVB01&local_base=BVB01&doc_number=017443688&sequence=000002&line_number=0001&func_code=DB_RECORDS&service_type=MEDIA Inhaltsverzeichnis |
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Inhaltsverzeichnis