Photolumineszenz epitaktischer und polykristalliner CuInS2-Schichten für Dünnschichtsolarzellen:
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2007
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|---|---|
| adam_text | Inhaltsverzeichnis
Inhaltsverzeichnis ii
Abbildungsverzeichnis vi
Tabellenverzeichnis vii
1 Einleitung 1
2 CuInS2 — Grundlagen und Stand der Forschung 5
2.1 CuInS2 - ein Chalkopyrithalbleiter 5
2.1.1 Kristallstruktur 5
2.1.2 Strukturvarianten 8
2.1.3 Bandstruktur 10
2.1.3.1 Bandstruktur unverspannter Kristalle 10
2.1.3.2 Bandstruktur bei Verspannung 11
2.1.4 Hetero-Epitaxie von CuInS2 auf Si 12
2.2 Photolumineszenz an CuInS2 14
2.2.1 Stand der Forschung 14
2.2.1.1 CuInS2-Einkristalle 14
2.2.1.2 Polykristallines CuInS2 16
2.2.2 Eigendefekte in CuInS2 17
2.2.3 Defektmodelle in der Literatur 18
2.3 CuInS2-Solarzellen 20
2.3.1 Prinzip und Wirkungsweise 20
2.3.2 Aufbau 23
3 Grundlagen der Messmethoden 25
3.1 Photolumineszenz (PL) - Defektspektroskopie an Halbleitern 25
3.1.1 Direkte Rekombination von Band zu Band 26
3.1.2 Exzitonische Übergänge 27
3.1.3 Rekombination über Störstellen 28
3.1.4 Identifikation verschiedener Übergänge in der Photolumineszenz 29
3.1.4.1 Leistungsabhängige Messungen 30
3.1.4.2 Temperaturabhängige Messungen 30
3.2 Photoreflexion (PR) - Modulationsspektroskopie an Halbleitern .... 32
3.3 Röntgenbeugung (XRD) - Strukturanalyse für Festkörper 34
3.4 Rutherford-Backscattering-Spectroscopy (RBS) - Kompositionsbestim¬
mung an Schichtsystemen 35
4 Präparation epitaktischer und polykristalliner CuInS2-Schichten 37
ii
INHALTSVERZEICHNIS m
4.1 Versuchsanordnung zur Molekularstrahlepitaxie (MBE) 37
4.2 Präparation epitaktischer CuInS2-Schichten 39
4.2.1 Substratvorbehandlung 39
4.2.2 Epitaktisches Wachstum 40
4.3 Präparation polykristalliner CuInS2-Schichten 41
4.3.1 Substratvorbehandlung 41
4.3.2 Polykristallines Wachstum 42
5 Epitaktische CuInS2-Dünnschichtsolarzellen 43
5.1 Präparation eptitaktischer CuInS2-Dünnschichtsolarzellen 43
5.2 Charakterisierung epitaktischer CuInS2-Dünnschichtsolarzellen 44
5.3 Zusammenfassung von Kapitel 5 47
6 Defekt-korrelierte optische Eigenschaften von CuInS2 48
6.1 Epitaktische CuInS2-Schichten 48
6.1.1 Photolumineszenz in- und extrinsischer Defekte 48
6.1.1.1 Einfluss der Zusammensetzung 49
6.1.1.2 Temperung an Luft 51
6.1.1.3 Eindiffusion von Kupfer 52
6.1.1.4 Temperung in Schwefel-Atmosphäre 54
6.1.1.5 Niederenergie- Wasserstofnmplantation 55
6.1.1.6 Diskussion 57
6.1.2 Analyse der strahlenden Übergänge 57
6.1.2.1 Leistungsabhängige Photolumineszenz 57
6.1.2.2 Temperaturabhängige Photolumineszenz 60
6.2 Polykristalline CuInS2-Schichten 63
6.2.1 Analyse der strahlenden Übergänge 63
6.3 Modell für intrinsische Defekte in CuInS2 66
6.4 Zusammenfassung von Kapitel 6 67
7 Exzitonen unter dem Einfluss von Verspannung in CuInS2 69
7.1 Tensile Verspannungen in polykristallinen CIS-Schichten auf Si(001)-
Substraten 69
7.1.1 Proben und Messmethoden 69
7.1.2 Theoretischer Hintergrund zu Verspannungen in Halbleitern . . 72
7.1.2.1 Auswirkungen auf die Lage der Valenzbänder 72
7.1.2.2 Auswirkungen auf die Oszillatorstärken 75
7.1.3 Übersicht der Messergebnisse 77
7.1.3.1 Gitterkonstanten unter dem Einfluss tensiler Verspan¬
nung 78
7.1.3.2 Übergangsenergien unter dem Einfluss tensiler Verspan¬
nung 80
7.1.3.3 Energetische Aufspaltung und Oszillatorstärken unter
dem Einfluss tensiler Verspannung 83
7.1.4 Interpretation der Ergebnisse 85
7.2 Zusammenfassung von Kapitel 7 93
8 Zusammenfassung 94
Literaturverzeichnis 97
Inhaltsverzeichnis iv
Abkürzungsverzeichnis viii
Symbolverzeichnis ix
A Aufbau der Messplätze xi
A.l Photolumineszenz xi
A.2 Photoreflexion xii
Publikationen xiii
Danksagung xiv
Ehrenwörtliche Erklärung xvi
Abbildungsverzeichnis
1.1 Wirkungsgrade verschiedener ein- und polykristalliner Solarzellen ... 3
2.1 Tetragonal raumzentrierte Kristallstruktur von CuInS2 6
2.2 Grimm-Sommerfeld sche Regel: Ableitung der Chalkopyrite 6
2.3 Vergleich von Chalkopyrit- und CuAu-Ordnung 9
2.4 Vergleich der Bänderschemata von Zinkblende- und Chalkopyrithalbleiter 10
2.5 Bandlücke als Funktion der Gitterkonstante für Chalkopyrite und andere
industriell wichtige Halbleiter 12
2.6 PL von Cu- bzw. In-reichen CuInS2-Einkristallen 15
2.7 PL von polykristallinen CuInS2-Solarzellen in Abhängigkeit von der Leer¬
laufspannung 16
2.8 Defektmodell für CuInS2 nach Binsma und Mitarbeitern 18
2.9 Stromdichte-Spannungs-Charakteristik einer Si-Solarzelle 21
2.10 Schematischer Aufbau einer epitaktischen Chalkopyrit-Dünnschichtsolar-
zelle mit CuInS2-Absorber 23
3.1 Möglichkeiten strahlender Rekombination in Halbleitern 26
3.2 RBS-Spektrum einer epitaktischen CuInS2-Schicht auf Si 36
4.1 Schematische Darstellung der MBE-Anlage 38
4.2 a) Druck- und Temperatur verlauf während der S-Terminierung; b) RHEED-
Bild eines Si(lll)-Wafers nach S-Terminierung 40
4.3 RHEED-Bild einer epitaktischen CuInS2-Schicht auf Si( 111)-Substrat . 41
5.1 RBS-Spektrum und Schichtfolge einer epitaktischen CuInS2-Dünnschicht-
solarzelle 45
5.2 a) REM-Aufnahme und b) Stromdichte-Spannungs-Charakteristik einer
epitaktischen CuInS2-Dünnschichtsolarzelle mit Kurzschlüssen 45
5.3 Stromdichte-Spannungs-Charakteristik und Foto einer epitaktischen CuInS2-
Dünnschichtsolarzelle 46
6.1 PL epitaktisches CuInS2: unbehandelt 49
6.2 PL epitaktisches CuInS2: zu Solarzellen prozessiert 50
6.3 PL epitaktisches CuInS2: verschiedene Temperexperimente an Solarzellen 51
6.4 PL epitaktisches CuInS2: unbehandelt bzw. Cu eindiffundiert 53
6.5 PL epitaktisches CuInS2: unbehandelt bzw. getempert in S-Atmosphäre 54
6.6 PL epitaktisches CuInS2: unbehandelt bzw. H-implantiert 56
6.7 PL epitaktisches CuInS2: H-implantiert; leistungsabhängig 58
6.8 Doppelt-logarithmische Auftragung von PL-Intensität als Funktion der
Anregungsleistung 59
6.9 PL epitaktisches CuInS2: H-implantiert; temperaturabhängig 61
v
ABBILDUNGSVERZEICHNIS m
6.10 PL-Intensität als Funktion der Temperatur 62
6.11 Vergleich PL epitaktisches und polykristallines CuInS2 63
6.12 PL polykristallines CuInS2: KCN-geätzt, leistungsabhängig 64
6.13 PL polykristallines CuInS2: KCN-geätzt, temperaturabhängig 65
6.14 Defektmodell für CuInS2 66
7.1 Aufbau der polykristallinen CuInS2-Proben 70
7.2 RBS polykristallines CuInS2: Probe #4 71
7.3 Relative Valenzbandenergien als Funktion des Kristallfeldes 74
7.4 Differenzen der Valenzbandenergien als Funktion des Kristallfeldes ... 75
7.5 Oszillatorstärken als Funktion des Kristallfeldes 77
7.6 XRD polykristallines CuInS2: Übersichtsspektrum 78
7.7 XRD polykristallines CuInS2: mit verbotenem Si(002)-Reflex 79
7.8 PL polykristallines CuInS2: temperaturabhängig 5 bzw. 80 K 80
7.9 PL polykristallines CuInS2: Variation der CIS-Schichtdicke 81
7.10 PL polykristallines CuInS2: Variation der Mo-Schichtdicke 82
7.11 Vergleich PL und PR polykristallines CuInS2: Proben #5 und #7 ... 83
7.12 PL, PR polykristallines CuInS2: Temperaturabhängigkeit von FXA ... 86
7.13 FXA in Abhängigkeit von Mo- bzw. CIS-Schichtdicke für poly-CIS ... 87
7.14 Energetische Aufspaltungen: Vergleich zwischen Theorie und Experiment 89
7.15 Leitungsband und Valenzbänder als Funktion des Kristallfeldes ACf . . 91
7.16 Exzitonenenergien als Funktion des Kristallfeldes Acf. Vergleich zwi¬
schen Theorie und Experiment 92
A.l Schematischer Aufbau des PL-Messplatzes xi
A.2 Schematischer Aufbau des PR-Messplatzes xii
Tabellenverzeichnis
2.1 Elektronegativitäten und Atomradien ausgewählter Elemente 7
2.2 Gitterkonstanten, Bindungslängen, tetragonale Verzerrung und Anio-
nenverschiebung für ausgewählte A/B///C1//-Einkristalle 8
2.3 Raumgruppen der wichtigsten Strukturvarianten des CuInS2-Systems . 9
2.4 Bildungsenergien der Chalkopyrit-, CuAu-, CuPt- und Sphaleritordnung
für CuInS2, CuInSe2 und CuGaSe2 9
2.5 Gitterkonstanten und thermische Ausdehnungskoeffizienten von CuInS2
und Si 13
2.6 Wahrscheinliche Punktdefekte in CuInS2 17
2.7 Ionisierungsenergien von Donatoren und Akzeptoren für CuInS2 .... 19
6.1 PL epitaktisches CuInS2: Übergangsenergien nach H-Implantation ... 59
6.2 PL epitaktisches CuInS2: Blau Verschiebung der Übergangsenergien bei
Variation der Anregungsleistung 60
7.1 Struktur und Aufbau der polykristallinen CuInS2-Proben 70
7.2 XRD polykristallines CuInS2: Gitterkonstanten in Wachstumsrichtung . 80
7.3 PL/PR polykristallines CuInS2: Übergangsenergien und Aufspaltungen
bei 80 K 85
7.4 Lineare thermische Ausdehnungskoeffizienten a für Si, Mo und CuInS2. 88
7.5 PL/PR polykristallines CuInS2: Kristallfeldaufspaltung Acf 90
vii
|
| adam_txt |
Inhaltsverzeichnis
Inhaltsverzeichnis ii
Abbildungsverzeichnis vi
Tabellenverzeichnis vii
1 Einleitung 1
2 CuInS2 — Grundlagen und Stand der Forschung 5
2.1 CuInS2 - ein Chalkopyrithalbleiter 5
2.1.1 Kristallstruktur 5
2.1.2 Strukturvarianten 8
2.1.3 Bandstruktur 10
2.1.3.1 Bandstruktur unverspannter Kristalle 10
2.1.3.2 Bandstruktur bei Verspannung 11
2.1.4 Hetero-Epitaxie von CuInS2 auf Si 12
2.2 Photolumineszenz an CuInS2 14
2.2.1 Stand der Forschung 14
2.2.1.1 CuInS2-Einkristalle 14
2.2.1.2 Polykristallines CuInS2 16
2.2.2 Eigendefekte in CuInS2 17
2.2.3 Defektmodelle in der Literatur 18
2.3 CuInS2-Solarzellen 20
2.3.1 Prinzip und Wirkungsweise 20
2.3.2 Aufbau 23
3 Grundlagen der Messmethoden 25
3.1 Photolumineszenz (PL) - Defektspektroskopie an Halbleitern 25
3.1.1 Direkte Rekombination von Band zu Band 26
3.1.2 Exzitonische Übergänge 27
3.1.3 Rekombination über Störstellen 28
3.1.4 Identifikation verschiedener Übergänge in der Photolumineszenz 29
3.1.4.1 Leistungsabhängige Messungen 30
3.1.4.2 Temperaturabhängige Messungen 30
3.2 Photoreflexion (PR) - Modulationsspektroskopie an Halbleitern . 32
3.3 Röntgenbeugung (XRD) - Strukturanalyse für Festkörper 34
3.4 Rutherford-Backscattering-Spectroscopy (RBS) - Kompositionsbestim¬
mung an Schichtsystemen 35
4 Präparation epitaktischer und polykristalliner CuInS2-Schichten 37
ii
INHALTSVERZEICHNIS m
4.1 Versuchsanordnung zur Molekularstrahlepitaxie (MBE) 37
4.2 Präparation epitaktischer CuInS2-Schichten 39
4.2.1 Substratvorbehandlung 39
4.2.2 Epitaktisches Wachstum 40
4.3 Präparation polykristalliner CuInS2-Schichten 41
4.3.1 Substratvorbehandlung 41
4.3.2 Polykristallines Wachstum 42
5 Epitaktische CuInS2-Dünnschichtsolarzellen 43
5.1 Präparation eptitaktischer CuInS2-Dünnschichtsolarzellen 43
5.2 Charakterisierung epitaktischer CuInS2-Dünnschichtsolarzellen 44
5.3 Zusammenfassung von Kapitel 5 47
6 Defekt-korrelierte optische Eigenschaften von CuInS2 48
6.1 Epitaktische CuInS2-Schichten 48
6.1.1 Photolumineszenz in- und extrinsischer Defekte 48
6.1.1.1 Einfluss der Zusammensetzung 49
6.1.1.2 Temperung an Luft 51
6.1.1.3 Eindiffusion von Kupfer 52
6.1.1.4 Temperung in Schwefel-Atmosphäre 54
6.1.1.5 Niederenergie- Wasserstofnmplantation 55
6.1.1.6 Diskussion 57
6.1.2 Analyse der strahlenden Übergänge 57
6.1.2.1 Leistungsabhängige Photolumineszenz 57
6.1.2.2 Temperaturabhängige Photolumineszenz 60
6.2 Polykristalline CuInS2-Schichten 63
6.2.1 Analyse der strahlenden Übergänge 63
6.3 Modell für intrinsische Defekte in CuInS2 66
6.4 Zusammenfassung von Kapitel 6 67
7 Exzitonen unter dem Einfluss von Verspannung in CuInS2 69
7.1 Tensile Verspannungen in polykristallinen CIS-Schichten auf Si(001)-
Substraten 69
7.1.1 Proben und Messmethoden 69
7.1.2 Theoretischer Hintergrund zu Verspannungen in Halbleitern . . 72
7.1.2.1 Auswirkungen auf die Lage der Valenzbänder 72
7.1.2.2 Auswirkungen auf die Oszillatorstärken 75
7.1.3 Übersicht der Messergebnisse 77
7.1.3.1 Gitterkonstanten unter dem Einfluss tensiler Verspan¬
nung 78
7.1.3.2 Übergangsenergien unter dem Einfluss tensiler Verspan¬
nung 80
7.1.3.3 Energetische Aufspaltung und Oszillatorstärken unter
dem Einfluss tensiler Verspannung 83
7.1.4 Interpretation der Ergebnisse 85
7.2 Zusammenfassung von Kapitel 7 93
8 Zusammenfassung 94
Literaturverzeichnis 97
Inhaltsverzeichnis iv
Abkürzungsverzeichnis viii
Symbolverzeichnis ix
A Aufbau der Messplätze xi
A.l Photolumineszenz xi
A.2 Photoreflexion xii
Publikationen xiii
Danksagung xiv
Ehrenwörtliche Erklärung xvi
Abbildungsverzeichnis
1.1 Wirkungsgrade verschiedener ein- und polykristalliner Solarzellen . 3
2.1 Tetragonal raumzentrierte Kristallstruktur von CuInS2 6
2.2 Grimm-Sommerfeld'sche Regel: Ableitung der Chalkopyrite 6
2.3 Vergleich von Chalkopyrit- und CuAu-Ordnung 9
2.4 Vergleich der Bänderschemata von Zinkblende- und Chalkopyrithalbleiter 10
2.5 Bandlücke als Funktion der Gitterkonstante für Chalkopyrite und andere
industriell wichtige Halbleiter 12
2.6 PL von Cu- bzw. In-reichen CuInS2-Einkristallen 15
2.7 PL von polykristallinen CuInS2-Solarzellen in Abhängigkeit von der Leer¬
laufspannung 16
2.8 Defektmodell für CuInS2 nach Binsma und Mitarbeitern 18
2.9 Stromdichte-Spannungs-Charakteristik einer Si-Solarzelle 21
2.10 Schematischer Aufbau einer epitaktischen Chalkopyrit-Dünnschichtsolar-
zelle mit CuInS2-Absorber 23
3.1 Möglichkeiten strahlender Rekombination in Halbleitern 26
3.2 RBS-Spektrum einer epitaktischen CuInS2-Schicht auf Si 36
4.1 Schematische Darstellung der MBE-Anlage 38
4.2 a) Druck- und Temperatur verlauf während der S-Terminierung; b) RHEED-
Bild eines Si(lll)-Wafers nach S-Terminierung 40
4.3 RHEED-Bild einer epitaktischen CuInS2-Schicht auf Si( 111)-Substrat . 41
5.1 RBS-Spektrum und Schichtfolge einer epitaktischen CuInS2-Dünnschicht-
solarzelle 45
5.2 a) REM-Aufnahme und b) Stromdichte-Spannungs-Charakteristik einer
epitaktischen CuInS2-Dünnschichtsolarzelle mit Kurzschlüssen 45
5.3 Stromdichte-Spannungs-Charakteristik und Foto einer epitaktischen CuInS2-
Dünnschichtsolarzelle 46
6.1 PL epitaktisches CuInS2: unbehandelt 49
6.2 PL epitaktisches CuInS2: zu Solarzellen prozessiert 50
6.3 PL epitaktisches CuInS2: verschiedene Temperexperimente an Solarzellen 51
6.4 PL epitaktisches CuInS2: unbehandelt bzw. Cu eindiffundiert 53
6.5 PL epitaktisches CuInS2: unbehandelt bzw. getempert in S-Atmosphäre 54
6.6 PL epitaktisches CuInS2: unbehandelt bzw. H-implantiert 56
6.7 PL epitaktisches CuInS2: H-implantiert; leistungsabhängig 58
6.8 Doppelt-logarithmische Auftragung von PL-Intensität als Funktion der
Anregungsleistung 59
6.9 PL epitaktisches CuInS2: H-implantiert; temperaturabhängig 61
v
ABBILDUNGSVERZEICHNIS m
6.10 PL-Intensität als Funktion der Temperatur 62
6.11 Vergleich PL epitaktisches und polykristallines CuInS2 63
6.12 PL polykristallines CuInS2: KCN-geätzt, leistungsabhängig 64
6.13 PL polykristallines CuInS2: KCN-geätzt, temperaturabhängig 65
6.14 Defektmodell für CuInS2 66
7.1 Aufbau der polykristallinen CuInS2-Proben 70
7.2 RBS polykristallines CuInS2: Probe #4 71
7.3 Relative Valenzbandenergien als Funktion des Kristallfeldes 74
7.4 Differenzen der Valenzbandenergien als Funktion des Kristallfeldes . 75
7.5 Oszillatorstärken als Funktion des Kristallfeldes 77
7.6 XRD polykristallines CuInS2: Übersichtsspektrum 78
7.7 XRD polykristallines CuInS2: mit verbotenem Si(002)-Reflex 79
7.8 PL polykristallines CuInS2: temperaturabhängig 5 bzw. 80 K 80
7.9 PL polykristallines CuInS2: Variation der CIS-Schichtdicke 81
7.10 PL polykristallines CuInS2: Variation der Mo-Schichtdicke 82
7.11 Vergleich PL und PR polykristallines CuInS2: Proben #5 und #7 . 83
7.12 PL, PR polykristallines CuInS2: Temperaturabhängigkeit von FXA . 86
7.13 FXA in Abhängigkeit von Mo- bzw. CIS-Schichtdicke für poly-CIS . 87
7.14 Energetische Aufspaltungen: Vergleich zwischen Theorie und Experiment 89
7.15 Leitungsband und Valenzbänder als Funktion des Kristallfeldes ACf . . 91
7.16 Exzitonenenergien als Funktion des Kristallfeldes Acf. Vergleich zwi¬
schen Theorie und Experiment 92
A.l Schematischer Aufbau des PL-Messplatzes xi
A.2 Schematischer Aufbau des PR-Messplatzes xii
Tabellenverzeichnis
2.1 Elektronegativitäten und Atomradien ausgewählter Elemente 7
2.2 Gitterkonstanten, Bindungslängen, tetragonale Verzerrung und Anio-
nenverschiebung für ausgewählte A/B///C1//-Einkristalle 8
2.3 Raumgruppen der wichtigsten Strukturvarianten des CuInS2-Systems . 9
2.4 Bildungsenergien der Chalkopyrit-, CuAu-, CuPt- und Sphaleritordnung
für CuInS2, CuInSe2 und CuGaSe2 9
2.5 Gitterkonstanten und thermische Ausdehnungskoeffizienten von CuInS2
und Si 13
2.6 Wahrscheinliche Punktdefekte in CuInS2 17
2.7 Ionisierungsenergien von Donatoren und Akzeptoren für CuInS2 . 19
6.1 PL epitaktisches CuInS2: Übergangsenergien nach H-Implantation . 59
6.2 PL epitaktisches CuInS2: Blau Verschiebung der Übergangsenergien bei
Variation der Anregungsleistung 60
7.1 Struktur und Aufbau der polykristallinen CuInS2-Proben 70
7.2 XRD polykristallines CuInS2: Gitterkonstanten in Wachstumsrichtung . 80
7.3 PL/PR polykristallines CuInS2: Übergangsenergien und Aufspaltungen
bei 80 K 85
7.4 Lineare thermische Ausdehnungskoeffizienten a für Si, Mo und CuInS2. 88
7.5 PL/PR polykristallines CuInS2: Kristallfeldaufspaltung Acf 90
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