Desorptive Kühlung chemischer Reaktoren: Untersuchungen zur Kopplung von Reaktions- und Desorptionsprozessen in katalytischen Festbetten
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| Format: | Thesis Book |
| Language: | German |
| Published: |
Düsseldorf
VDI-Verl.
2007
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| Edition: | Als Ms. gedr. |
| Series: | Fortschritt-Berichte VDI
Reihe 3, Verfahrenstechnik ; 872 |
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| adam_text | Inhaltsverzeichnis
Kapitel 1 Einleitung und Motivation zu dieser Arbeit........ 1
Kapitel 2 Technische Kühl verfahren: Klassifizierung und
Vergleich 3
2.1 Klassische Kühlverfahren 3
2.1.1 Rekuperative Kühlung 4
2.1.2 Konvektive Kühlung............................................................................................... 6
2.13 Reaktive Kühlung.................................................................................................... 7
2.1.4 Regenerative Kühlung ............ . ......................................... .... 8
2.1.5 Hybride Kühlverfahren 10
2.1.6 Wärmeabfuhr durch Phasenübergang» ..... ....... .......... 11
2.2 Desorptive Kühlung 12
23 Vergleichende Einordnung der Verfahren ........................... ...15
Kapitel 3 Stoffsysteme für die desorptive Kühlung 17
31 Reaktionssvsteme......................................................................................... 17
3.1.1 Katalytische Oxidation von Kohlenmonoxid 20
3.1.2 Katalytische Hydrierung von Acetyien 22
3.2 Sorptionssysteme.............. .................................................................—...25
Kapitel 4 Experimentelle Studien 29
4.1 Realisierung der desorptiven Kühlung....—.......................... ....—„„29
4.1.1 Aufbau und Funktion der Versuchsapparatur 29
4.1.2 Betriebszyklen 31
4.13 Messfehler bei den Experimenten ._. 32
4.2 Untersuchung der Einflussgrößen.......................................... ..... 33
4.2.1 Regenerativer Betrieb als Vergleichsbasis 33
4.2.2 GrenzfäUe der Desorption.................................................................................... 35
4.2.3 Thermische Desorption............... ..................„„.....„......„„.„.„„. .......36
4.2.4 Freie Desorption .............................................................................................¦....*• 37
4.2.5 Partialdruckführung 39
4.2.6 Benchmark der Desorptionsbetriebsweisen 41
4.2.7 Variation des Scbütrungszusamroensetzung...—............................... ......... 43
4.2.8 Variation der Startbeladung 44
4.3 Zusammenfassung ........................................................................................45
Kapitel 5 Modellierung desorptiver Kühlprozesse...................... 46
5.1 Modellauswahl 47
5.2 Eindimensionales Prozessmodell..... ..................... .. ..................51
5.2.1 Annahmen.............................................................................................................. 51
5.2.2 Massenbilanz. 52
5.23 Energiebilanz.... ........... ........ .................. ..........................—— 56
5.2.4 Auswahl geeigneter Anfangs- und Randbedingungen 59
5.2.5 Numerische Lösung der Modellgleichungen *•
53 Ermittlung der Modellparameter .............................................................—62
5.3.1 Charakterisierung der Schüttung..... ...................... ..........................— 62
5.3.2 Berechnung der Dispersionskoeffizienten....................................................—.— 62
533 Wärmetechnische Charakterisierung 63
53.4 Ermittlung der Desorptionskinetik.. ....................... . „..„........-..•— 65
53.5 Ermittlung der Reaktionskinetik 61
53.6 Validierung des Prozessmodells *
5.4 Zusammenfassung ...............................................................................71
Kapitel 6 Auslegung desorptiver Kühlprozesse ................ 72
6.1 Analyse des Prozessverhaltens ........„„..........„„„.„........„.................„.„..••••72
6.1.1 Analyse auf lokaler Ebene 72
6.1.2 Zyklischer Betrieb der desorptiven Kühlung 79
6.2 Dynamische Optimierung 84
6.2.1 Optimierung von Designparametern -—¦ 85
6X2 Optimierung von Prozessparametern ™™_„™~~— 92
63 Sensitivitätsanalyse der desorptiven Kühlung....... . ..............96
63.1 Ermittlang der Sensitivitätsindices 96
63.2 Ausgleich von Störungen 99
6.4 Untersuchungen zur Übertragung auf ein anderes Stoffsystem 101
6.4.1 Simulation der Acetylen-Hydrierung 101
6.4.2 Vergleich der Ergebnisse aus beiden Stoffsysteme 106
6.5 Short-Cut-Methode zur Dimensionierung .......... 109
6.5.1 Vereinfachte Energiebilanz 109
6.5.2 Erforderliche Katalysatormasse 111
6.53 Erforderliche Adsorbensmisse 111
6.6 Zusammenfassung ••.•••••••••••••¦••.•.•..•••.•.•.••••••••••••••••••••••••••••••••»*•••••••¦••••••••»•• 111
Kapitel 7 Wertung und Ausblick 113
Anhang A Transportvorgänge und Kinetik................................. 116
A.1 Transportvorgänge bei der heterogenen Katalyse ....—....116
A.2 Mechanismen der heterogenen Katalyse ....................... ...............117
A.2.1 Eley-Rideal-Mechanismus 117
A.2.2 Langmuir-Hinshelwood-Mechanismus 119
A3 Transportvorgänge bei der Adsorption......... ...... 120
A.4 Kinetik der Adsorption .................... .......... ..................... 121
Anhang B Modellparameter und zweidimensionales
Prozessmodell............................................................... 123
B.1 Modellparameter für das eindimensionale Prozessmodell.... ...123
B.2 Annahmen zum zweidimensionalen Prozessmodell..............—...............125
B.3 Massenbilanz................................................................................................ 126
B.4 Energiebilanz ................. ....... ........... ... ......128
B.5 Anfangs- und Randbedingungen.. ..... ......... ......131
Anhang C Sensitivitätsanalyse 132
C.1 Berechnung von Sensitivitätsindices 133
Literaturverzeichnis 135
|
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Inhaltsverzeichnis
Kapitel 1 Einleitung und Motivation zu dieser Arbeit. 1
Kapitel 2 Technische Kühl verfahren: Klassifizierung und
Vergleich 3
2.1 Klassische Kühlverfahren 3
2.1.1 Rekuperative Kühlung 4
2.1.2 Konvektive Kühlung. 6
2.13 Reaktive Kühlung. 7
2.1.4 Regenerative Kühlung . . . . 8
2.1.5 Hybride Kühlverfahren 10
2.1.6 Wärmeabfuhr durch Phasenübergang» . . . 11
2.2 Desorptive Kühlung 12
23 Vergleichende Einordnung der Verfahren . .15
Kapitel 3 Stoffsysteme für die desorptive Kühlung 17
31 Reaktionssvsteme. 17
3.1.1 Katalytische Oxidation von Kohlenmonoxid 20
3.1.2 Katalytische Hydrierung von Acetyien 22
3.2 Sorptionssysteme. .—.25
Kapitel 4 Experimentelle Studien 29
4.1 Realisierung der desorptiven Kühlung.—. .—„„29
4.1.1 Aufbau und Funktion der Versuchsapparatur 29
4.1.2 Betriebszyklen 31
4.13 Messfehler bei den Experimenten ._. 32
4.2 Untersuchung der Einflussgrößen. . 33
4.2.1 Regenerativer Betrieb als Vergleichsbasis 33
4.2.2 GrenzfäUe der Desorption. 35
4.2.3 Thermische Desorption. .„„.„.„„.„.„„. .36
4.2.4 Freie Desorption .¦.*• 37
4.2.5 Partialdruckführung 39
4.2.6 Benchmark der Desorptionsbetriebsweisen 41
4.2.7 Variation des Scbütrungszusamroensetzung.—. . 43
4.2.8 Variation der Startbeladung 44
4.3 Zusammenfassung .45
Kapitel 5 Modellierung desorptiver Kühlprozesse. 46
5.1 Modellauswahl 47
5.2 Eindimensionales Prozessmodell. . . .51
5.2.1 Annahmen. 51
5.2.2 Massenbilanz. 52
5.23 Energiebilanz. . . . .—— 56
5.2.4 Auswahl geeigneter Anfangs- und Randbedingungen 59
5.2.5 Numerische Lösung der Modellgleichungen *•
53 Ermittlung der Modellparameter .—62
5.3.1 Charakterisierung der Schüttung. . .— 62
5.3.2 Berechnung der Dispersionskoeffizienten.—.— 62
533 Wärmetechnische Charakterisierung 63
53.4 Ermittlung der Desorptionskinetik. . . „.„.-.•— 65
53.5 Ermittlung der Reaktionskinetik 61
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5.4 Zusammenfassung .71
Kapitel 6 Auslegung desorptiver Kühlprozesse . 72
6.1 Analyse des Prozessverhaltens .„„.„„„.„.„.„.„.••••72
6.1.1 Analyse auf lokaler Ebene 72
6.1.2 Zyklischer Betrieb der desorptiven Kühlung 79
6.2 Dynamische Optimierung 84
6.2.1 Optimierung von Designparametern -—¦ 85
6X2 Optimierung von Prozessparametern ™™_„™~~— 92
63 Sensitivitätsanalyse der desorptiven Kühlung. . .96
63.1 Ermittlang der Sensitivitätsindices 96
63.2 Ausgleich von Störungen 99
6.4 Untersuchungen zur Übertragung auf ein anderes Stoffsystem 101
6.4.1 Simulation der Acetylen-Hydrierung 101
6.4.2 Vergleich der Ergebnisse aus beiden Stoffsysteme 106
6.5 Short-Cut-Methode zur Dimensionierung . 109
6.5.1 Vereinfachte Energiebilanz 109
6.5.2 Erforderliche Katalysatormasse 111
6.53 Erforderliche Adsorbensmisse 111
6.6 Zusammenfassung ••.•••••••••••••¦••.•.•.•••.•.•.••••••••••••••••••••••••••••••••»*•••••••¦••••••••»•• 111
Kapitel 7 Wertung und Ausblick 113
Anhang A Transportvorgänge und Kinetik. 116
A.1 Transportvorgänge bei der heterogenen Katalyse .—.116
A.2 Mechanismen der heterogenen Katalyse . .117
A.2.1 Eley-Rideal-Mechanismus 117
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A3 Transportvorgänge bei der Adsorption. . 120
A.4 Kinetik der Adsorption . . . 121
Anhang B Modellparameter und zweidimensionales
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B.3 Massenbilanz. 126
B.4 Energiebilanz . . . . .128
B.5 Anfangs- und Randbedingungen. . . .131
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Literaturverzeichnis 135 |
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